Transcript 核反应堆物理分析第7章
第七章 反应性随时间的变化 反应堆运行时，堆芯核裂变使得核燃料逐渐消耗，裂变 产物逐渐积累,冷却剂温度的变化和控制棒的移动等原因,反 应堆的一些物理量在不断变化。比如，堆芯的有效增殖系数 是不断缓慢变化的。这时, 一些物理量的变化将涉及到时间 变量, 这部分内容称为反应堆动态学。 动态研究涉及两类问题：其一是核燃料同位素和裂变产 物同位素成分随时间的变化以及它们对反应性和中子通量密 度分布的影响变化较缓慢，以小时或日为单位来度量即消耗。 其二是研究反应堆的启动、停堆和功率调节中功率随时间的 变化，这种变化是很迅速以秒为单位量度，称为动力学问题。 本章主要研究，核燃料同位素成分的变化和燃耗；裂变 同位素的生成和消耗；反应堆启动和停堆后135Xe 和149Sm 中毒随时间的变化；反应性随时间的变化；堆芯寿期、燃耗 深度及燃料的转换与循环。 7.1 核燃料中重同位素成分随时间的变化 7.1.1 重同位素燃耗链及裂变产物链 反应堆运行时，堆芯核燃料中易裂变燃料逐渐消耗。另 一方面，增殖材料（如238U或232Th ）俘获中子后又转变为 易裂变同位素（如 239Pu 233U）。同时裂变将产生300多种 裂变产物。因此堆芯中各种重同位素的成分及其核密度将随 运行时间不断变化。 U 236 U 237 Np 238Pu 235 U 239 Np 239 Pu 240 Pu 241Pu 242 Pu 244 Pu 238 25% 242 243 244 Am Am Cm 241 Am 242 238 Cm Pu 75% 上图中的燃耗链是经过简化了的略去了半衰期比较短或 吸收截面比较小的中间元素。上图中实际的燃耗链是： 238U—240Pu燃耗链 对于裂变产物链情况更复杂，我们把裂变碎片及随后这些 裂变碎片衰变形成的各种同位素统称为裂变产物，有300多 种放射性和稳定同位素。 工程计算中一般只需要选其中吸收截面大或裂变产额较大 的主要同位素如: 135Xe, 149Sm, 103Rh, 155Eu等。 其它裂变产物按截面大小及浓度随时间的变化特性归并 为两组“假想的集总裂变产物”： 慢饱和裂变产物（SSFP） 吸收截面相对大一点，其 浓度随运行时间的增加而缓慢的趋于饱和。 非饱和裂变产物（NSFP） 吸收截面很小。 吸收截面可根据经验公式或用该组裂变产物的吸 收 截面对其裂变产额进行加权平均而近似求得。 下图是热堆进行燃耗计算要考虑的主要裂变产物链素 燃耗计算中主要裂变产物链 7.1.2 核燃料中重同位素的燃耗方程 要正确计算反应堆运行过程中同位素成分的变化，必须 确定这些同位素的燃耗方程。在图7-1和7-3的燃耗链和裂变 链中除Am 和Pm，其它都是按单独裂变产物处理。 Am 和 Pm计算时分别当作两个独立的链和核素处理。 C AB E D A B C E 转化为 ABDE 对每一个核素进行编号得： 编号 1 2 3 4 5 6 … 核素 235U 236U 237Np 238Pu 238U 238Np … 这样，对其中每个核素可以写出其燃耗方程： G dNi (r , t ) i 1 N i 1 (r , t ) i a , g ,i g (r , t ) N i (r , t ) Fi dt g 1 其中 i 1 i 1 G , g ,i 1 g (r , t ) g 1 G Fi i ,i ' f , g ',i ' g ' (r , t ) N i ' (r , t ) (7 2) (7 3) (7 4) g '1 i ' 以上方程为变系数的偏微分方程组，且中子通量密度与核 密度成分的相关联，是非线性问题，求解十分困难。 实际计算中，采用一些近视方法求解。 燃耗区 把堆芯分成若干子区，称为燃耗区，在每个燃耗 区内，中子通量与空间位置无关，各材料的核密 度与空间位置无关，可认为是常数或取平均值。 这样在给定得燃耗区内中子通量密度和核密度就 不再是自变量r的函数。 燃耗时间步长 把整个堆芯寿期分成多个时间段（例如一 个月为一段），每段称为一个时间步。在每个 时间步中，可以认为中子通量不随时间变化。 这样，就在每个燃耗步长内消去了中子通量密度 ϕ对时间的依赖关系。 根据以上假设，对于给定燃耗区 和燃耗时间步长 内，燃耗 方程（7-2）便可简化为常系数的微分方程组 dNi (t ) i N i (t ) i 1 N i 1 (t ) Fi dt i I a ,i i , 其中 i 1 i 1 I ,i 1 (7 5) G I a ,i a , g ,i g g 1 (7 8) 7.1.3 燃耗方程的求解 方程（7-5）是一个常系数的一阶微分方程，它可以解析方法 和数值方法求解。 解析方法 在燃耗时间步长 t t t 内，令 t t 对（7-5）自i=1开 n1 n n, 始依次求解。 i=1方程的解为： N1 ( ) C11e 1 D1 F1 D1 其中 1 i=2方程的解为： N2 ( ) C21e C22e D2 依次类推，（7-5）的通解为： 1 i Ni ( ) Cij e j 1 j 2 Di (7 10) 将（7-10）代入（7-5）式，得到： i Cij j e j 1 j i 1 i j j i 1 Ci 1, j e Di 1 i Ci , j e Di Fi j 1 j 1 根据方程两端对应阶次项的系数相等原则，可得 因而 Cij j i 1Ci 1, j i Cij (7 11) i Di i 1 Di 1 Fi 0 (7 12) i 1Ci 1, j Cij , i j Di 1 i ji ( Fi i 1 Di 1 ) (7 13) (7 14) 对于i=j可用初始条件求得 Cii为： i 1 Cii Ni (0) Cij Di j 1 （7-10）为普遍解，其中系数由（7-13），（7-14）， （7-16）确定。 （7-10）对重核和裂变产物都适用。 数值方法 方程(7-5)可以用向量形式表示并用数值方法求解 dN f (N , t) dt N为所有核素的核密度向量, f(N,t)为燃耗方程右端函数向量。 方程的差分格式为： N j 1 N j t 2 ( f j f j 1 ) 用迭代方法求解，迭代格式为： t ( l 1) N j 1 N j 2 ( f j f j(l 1) ) 燃耗方程按上面格式迭代求解下去，直到该燃耗步长末的 核密度，求得本燃耗步长核燃料中各种重同位素的核密度， 然后把求得的数值作为下一个燃耗时间步长的初始值，并 对下一个燃耗时间步长重复计算。 燃料中的主要同位素核密度随时间的变化 7.2 裂变产物135Xe和 149Sm的中毒 根据“四因子公式”，单群近似下的有效增殖因子为: k k pf v Ff F a M a p 假定裂变产物对p和影响不大，则有裂变产物积累时有效 增殖因子等于 k' v Ff F a M a P a p 根据反应性定义，得裂变产物所引起的反应性变化为 aP aP k' k F ' M k a a a 由于裂变产物的存在吸收中子而引起的反应性变化称为 裂变产物中毒。 反应堆中的一些裂变产物的热中子吸收截面特别大,对反应 堆的运行有非常主要影响。 例如 135Xe，热中子吸收截面 3,000,000靶。 149Sm, 热中子吸收截面 40800靶。 这类裂变产物称为反应堆毒物 毒物吸收中子、引起反应堆的反应性下降的现象称为裂变 产物中毒。这些裂变产物有非常大的热中子吸收截面和产 额，其浓度在反应堆启动后迅速增长并趋于饱和，对反应性 有较大的影响。另一方面，由于放射性的衰变，毒物的浓度在 反应堆运行状态发生变化时发生迅速变化。这将使在反应堆的 启动、停堆及功率调整时反应性在短时间内发生较大的变化， 给反应堆运行带来困难。 7.2.1 135Xe中毒 热中子吸收截面非常大 0.025eV: 2.7x106 靶 0.08eV: 共振峰 热能平均吸收截面： 3 x106 靶。 热堆必需考虑Xe-135中毒对 反应堆的影响。 135Xe的吸收截面与中子能量的关系 高能区吸收截面显著变小，快中子堆Xe-135中毒现象不严 重，可以不考虑其影响。 235U裂变直接135Xe产额： 0.00228。 135I衰变间接135Xe产额： 0.06386。 质量数为135的裂变产物的衰变链 I Sb Te I 135Xe及135I浓度随时间变化方程 dNI (t ) I f I N I (t ) dt dN Xe (t ) Xe f I N I (t ) dt ( Xe aXe ) N Xe (t ) 简化后的135Xe衰亦图 吸收截面大，而且半衰期短，反应堆启动后135Xe 很快趋近饱和，停堆后135Xe很快衰变。反应性在较短的时 间里有快速变化，给反应堆运行带来许多问题。下面分别 考虑反应堆启动、停堆以及功率变化时的135Xe中毒。 反应堆启动时135Xe中毒 对于新堆芯，135I与135Xe 初始浓度等于零 。若反应堆在 t=0时刻开始启动，并很快达到满功率，可近似认为在t=0 时刻中子通量密度瞬时达到了额定值，并一直保持不变。 利用（7-24）和（7-25）和初始条件可解得135I与135Xe在 堆芯中浓度随时间的变化： 135Xe I f 1 exp(I t ) N I (t ) I ( I Xe ) f I f Xe Xe N Xe (t ) 1 exp ( ) t exp ( Xe a Xe a )t exp(I t ) Xe aXe aXe Xe I 堆芯启动后，135I与135Xe在堆芯中浓度随时间增加而增加。 当 t 足够大时，135I与135Xe 的平衡（饱和）浓度： I f I f N Xe () , Xe Xe a N I ( ) I Xe 平衡氙中毒：由平衡氙浓度 所引起的反应性变化值。 f Xe Xe () 反应堆启动后，135I和135Xe的浓度随时间变化曲线 a a Xe aXe 中子通量密度低时（ 1010 cm-2s-1 ），平衡氙中毒小（ 10-5 ）， 甚至可以忽略。中子通量密度很高，> 1014~1015 cm-2s-1时， 上式可简化为（平衡氙中毒大-0.04~-0.05） Xe () f a 因此，在高中子通量密度下 运行的反应堆中，可认为平衡 氙中毒与中子通量密度无关。 动力堆在额定功率下的中子 通量密度一般都比较高，因此 可以用（7-32）式来近似地计算 平衡氙中毒。如动力堆在低于 额定功率下运行，平衡氙中毒与 中子通量密度有关。 反应堆运行过程中平衡氙中毒 与中子通量密度水平的关系 反应堆停堆后135Xe中毒 额定功率下运行，平衡氙中毒与中子通量密度有关。 135Xe产生途径有235U直接裂变(与中子通量密度相关)、 135I衰变(主要作用)。 135Xe消失途径有135Xe吸收中子(与中子通量密度相关, 主要作用) 、 135Xe衰变。 反应堆停堆后=0, 135Xe的裂变产额=0。135I继续衰变为 135Xe，但135Xe不再有吸收中子而消失，只能通过衰变消失， 而135Xe的半衰期大于135I半衰期，因此停堆后 一段时间堆芯内135Xe浓度有可能增加。 135Xe浓度到达一极值后， 135Xe浓度开始逐渐减小。 假设反应堆已建立了平衡氙浓度，然后突然停堆。根据 （7-24）和（7-25）停堆后135I、135Xe浓度随时间变化的 微分方程为： dNI (t ) I N I (t ) dt dN Xe (t ) I N I (t ) Xe N Xe (t ) dt 初始条件： N I (0) N I (); N Xe (0) N Xe () 根据以上方程可求得停堆后135I、135Xe浓度变化为 I f 0 exp(I t ) I f 0 I f 0 exp(Xet ) exp(I t ) N Xe (t ) exp( Xet ) Xe Xe a 0 I Xe N I (t ) 为了分析停堆后135Xe的变化规律，对135Xe浓度和中毒变化 的变化规律，135Xe浓度对时间求导，然后时间取零得： aXe I 0 Xe Xe dN Xe (t ) f 0 Xe dt t 0 a 0 Xe 根据上式，只要： 0 Xe Xe 11 2 . 76 10 I aXe 0 2.761011 cm2 s 1 cm2 s 1 dNXe (t ) 0 dt t 0 dNXe (t ) 0 dt t 0 动力堆在额定功率下中子通量密度为： 1014 cm-2s-1 所以在停堆后135Xe浓度总是增加的，停堆后135Xe浓度从 平衡值上升到最大值所需要的时间称为最大氙浓度发生的 时间，氙浓度对时间求导取零得： 1 0 aXe / Xe 1 tmax ln I Xe 1 0 aXe / I 可知，tmax与停堆前0有关，若0 >>Xe/aXe≈1013 cm-2s-1, 则停堆后最大氙浓度时间与中子通量密度无关。这时 t max I 1 ln 11.3 I Xe Xe h 这表明在满功率运行下的反应堆中，停堆后大约11小时左右 出现最大氙浓度。 将tmax的值代入（7-37）式可以求得停堆后最大氙浓度 NXe,max, 进而将其代入（7-23）式，便可求得停堆后最大的 氙中毒Δρmax 。 停堆后135Xe浓度先是增加 到最大值，然后逐渐地减 小；剩余反应性随时间变 化与135Xe浓度变化相反,先 是减小到最小值，然后逐 渐地增大，通常把这一现 象称为“碘坑”。 停堆时刻开始直到剩 余反应性又回升到停堆时 刻的值所经历的时间，称 为碘坑时间，tI表示。 停堆前后，135Xe浓度和剩余反应性 随时间变化的示意图 在tI内，若剩余反应性还大于零，则反应堆可靠移动控制棒 来启动，这段时间称为允许停堆时间tp。 若剩余反应性小于或等于零，则反应堆无法启动，这段时间 称强迫停堆时间tf。 停堆后反应堆剩余反应性下降 到最小值的程度，称为碘坑深度 。 碘坑深度与反应堆停堆前运行 热中子通量密度密切相关，热中 子通量密度愈大，碘坑深度愈深。 如剩余反应性不足以补偿其氙 中毒，则出现强迫停堆现象。 停堆后氙中毒变化还与停堆方 在不同的热中子通量密度水平下， 式有关，如采用逐步降低功率方 停堆后氙中毒随时间变化曲线 式来停堆，停堆后碘坑深度比突 然停堆所引起的碘坑深度浅得多。 如果停堆后还存在大量135Xe情况下又重新启动，135Xe浓 度很快下降，氙中毒迅速减少，将出现正反应性，堆内剩余 反应性很快增加，为启动而提起的控制棒又要插到足够深度。 功率过渡时135Xe中毒 假设反应堆已建立平 衡氙浓度，然后突然改变 它的运行功率，则中子通 量密度从ϕ1变成ϕ2，堆芯 内135I 和135Xe的浓度也要 发生变化。 降低功率时， 135Xe浓 度和剩余反应性的曲线与 突然停堆类似，但变化程 度有差别。升高功率时， 曲线形状与功率下降时刚 好相反。这时在功率升高 的开始时刻将引入正的反 应性。 功率变化前后，135I，135Xe浓度和 剩余反应性随时间变化示意图 （a）突然降低功率；（b）突然升高功率 氙振荡 大型热中子反应堆内，局 部区域内中子通量密度的变化 会引起局部区域135Xe浓度和局 部区域中子通量密度平衡关系 的变化。反之，后者的变化也 会一起前者的变化。这两者之 间的反馈作用会使堆芯内135Xe 浓度和热中子通量密度分布产 生空间振荡现象，称为氙振荡。 氙振荡示意图 考虑一个初始功率密度分布比较平坦的大型热中子堆,堆内 已建立了平衡氙浓度。如图（7-14）所示，氙振荡的周期 一般为15~30小时。 大型和高中子通量热 中子反应堆内才会发 生氙振荡，堆芯尺寸 超过30倍徙动长度和 热中子通量密度大于 1014 cm-2s-1时氙振荡 才变得很重要。 快堆和沸水堆中氙振 荡现象不重要。 氙振荡图 氙振荡时，有的区域 氙浓度减小，有的区域氙浓度增加，但整个堆芯 135Xe 总量 变化不大，对整个反应堆Keff影响不显著，只有通过测量局 部功率密度或中子通量密度才能发现氙振荡。 氙振荡的危害在于使局部测量热管位置转移；功率密度峰因 子改变，局部温度升高。 有可能使燃料元件熔化；温度场交 替变化，加剧堆芯材料温度应力的变化，使材料过早损坏。 7.2.2 149Sm中毒 能量为0.025eV的热中子， 149Sm的吸收截面为40800b， 149Sm裂变产物链 149Sm和149Pm的浓度随时间变化方程为： dNPm (t ) Pm f Pm N Pm (t ) dt dNSm (t ) Pm N Pm aSmN Sm (t ) dt 以下我们分析反应堆启动和停堆后149Sm浓度及中毒随时间 变化情况。 反应堆启动时149Sm中毒 反应堆启动时的初始条件为：NPm(0)=NSm(0)=0, Pm f 1 exp(Pmt ) N Pm (t ) Pm Pm f Pm f Sm Sm N Sm (t ) Sm 1 exp( a t ) exp( a t ) exp(Pmt ) Sm a Pm a 当时间足够大时可以得到149Pm和149Sm得平衡浓度， Pm f N Pm () Pm Pm f N Sm () Sm a 149Pm的平衡浓度与反应堆的热中子通量密度有关，而149Sm 的平衡浓度与反应堆的热中子通量密度无关。 平衡149Sm浓度引起的反应性变化即平衡钐中毒（设f/a=0.6） Pm f aP N Sm () aSm Sm () 0.007 a a a 它比135Xe 的毒性（0.04~0.05）小许多倍。虽然平衡钐浓度与 热中子通量密度无关，但是达到平衡钐浓度所需要的时间却与 中子通量密度有密切关系。当时间满足下列条件时就达到平衡 钐浓度 t 1 aSm 和 t 1 Pm 由上式可以计算出达到平衡钐浓度所需要的时间至小百小时 以上。这比达到平衡氙浓度所需要的时间大很多，这时由于 135Xe的吸收截面比149Sm的吸收截面大很多，并且135Xe还可 以由放射性衰变而消失。 停堆后149Sm浓度随时间变化 停堆后149Sm和149Pm的浓度随时 间变化方程为： Pm f N Pm (t ) exp(Pmt ) Pm Pm f Pm f 1 exp(Pmt ) N Sm (t ) Sm a Pm 停堆后149Sm浓度随时间而增加， 运行在不同中子通量密度情况下，停堆 反应堆再次启动后平衡149Sm浓 后149Sm的积累及重新开堆后的烧损 度又将恢复。若停堆前中子通量 密度比较低，则第二项比较小， 这时停堆后的149Sm浓度基本保持不变。 7.3 反应性随时间变化与燃耗深度 7.3.1 反应性随时间变化与堆芯寿期 一个新堆芯,初始剩余反应性比较大, 随着运行时间的 增加,堆内裂变材料的消耗和裂变产物的积累,剩余反应性 将逐渐地减少。一个新装料堆芯从开始运行到有效增殖因 子降到1时，反应堆满功率运行的时间称为堆芯寿期。 为了确定堆芯寿期，需要进行燃耗计算，即计算在无 控制毒物的情况下，堆芯有效增殖因数随时间的变化关系。 通常采用数值方法计算，将时间分成许多燃耗步长， 将堆芯分成若干个燃耗区，如对压水堆每个组件为一个燃 耗区。 图7-19给出压水堆考虑 平衡氙中毒和最大氙中 毒后有效增殖因数随燃 耗深度变化的计算曲线。 有效增殖因数随燃耗深度变化曲线 最大氙浓度的情况下的堆芯寿期（ TL1 ）要比平衡氙浓度 的情况下的堆芯寿期（ TL2 ）短。t≤TL1时，反应堆停堆后随 时可以启动；TL1 ≤ t≤ TL2，反应堆停堆后在某一段时间内 （强迫停堆期间）不能启动。 7.3.1 燃耗深度 燃耗深度是装入堆芯的单位重量核燃料所产生的总能量的 一种度量，是燃料贫化程度的量度。常见的燃耗深度有以 下三种表示方式： 装入堆芯的单位质量燃料所发出的能量，J/kg。核工程中， 习惯以装入堆内每吨铀所发出的热能作为燃耗单位，即 MWd/t，1 MWd/t=86.4 MJ/kg，燃耗深度以BU表示为 T BU P(t )dt / WU 0 MW d / t 燃耗掉的易裂变同位素质量（WB）和装载的易裂变同位素 质量(WF)的比值 WB F 100% WF 燃耗掉的易裂变同位素的质量WB(kg)与装载的燃料质量 WU(t)的比值。 WB F kg / t WU 在动力堆中，通常都是用第一种方式表示。这三种表示方式 之间存在下列关系： c5 103 1 BU F BU U B B 1 F 3 U c5 10 其中B为每发出1MW d能量所消耗易裂变同位素的质量(kg)， c5 为核燃料中易裂变同位素的初始富集度。 从堆芯中卸出的燃料所达到的燃耗深度称为卸料燃耗深度。 反应堆初始剩余反应性影响燃耗深度，初始剩余反应愈大， 可燃耗时间越长。实际上最大燃耗深度主要是受燃料元件材 料性能影响。 每个燃料组件的燃耗深度都不同，通常用平均燃耗深度 来 表示该批燃料的燃耗状态。平均燃耗深度关系核电厂的经 济性，改善措施有： 不同富集度核燃料分区装料。 采用化学补偿液和可燃毒物提高过剩反应性和展平功率 分布。 采用稳定性好的燃料形式，二氧化铀、碳化铀。 选用稳定性好、吸收截面小的材料作燃料元件的包壳材 料，如锆合金 改进加工工艺、提高加工精度等。 7.4 核燃料的转换与增殖 可以作为反应堆燃料的易裂变同位素有235U、239Pu、 233U, 其中只有235U在自然界中天然存在。天然铀中235U的 含量为0.715%，238U为99.285%。我们可以将不易裂变天 然铀中238U或232Th转换成易裂变的同位素239Pu、 233U。 在反应堆中主要的核燃料转换过程有两类。一是将238U 转换成239Pu（铀-钚燃料循环），核反应为： (n,) 238 U 239 U 23min 239 Np 2.3 d 239 Pu 另一是把232Th转换成233U（ 钍-铀燃料循环），核反应为： 232 Th (n,) 233 Th 22min 233 Pa 27 d 233 U 转换比CR(Conversion Ratio)用来描述转换过程，定义 为：反应堆中每消耗一个易裂变材料原子所产生新的易裂变 材料的原子数，即 CR 易裂变核的生成率 堆内可转换物质的辐射俘获率 易裂变核的消耗率 堆内所有易裂变物质的吸收率 假定N个易裂变同位素原子核消耗掉，则能产生NCR个新的 易裂变同位素，并持续下去。在CR<1的情况下，最终被消 耗掉的易裂变同位素核总数量为： N N CR N CR 2 N CR3 N /(1 CR) 对于轻水反应堆， CR~0.6,于是,最终被利用的易裂变核约为 原来的2.5倍, 即天然铀资源的利用率仅为1.8%。 当CR<1时，转换堆 当CR>1时, 称为增殖堆 设易裂变核每吸收一个中子 的中子产额是,因此根据中 子平衡原理有: CR=(-1)-A-L+F 其中, A、L、F 分别是相对 于易裂变核每吸收一个中子 时其它材料吸收的中子数， 泄露的中子数，可转换材料 的快中子裂变中子数。 只有>1时，反应堆才有 转换即CR<1。要实现增殖 （CR>1）, 必须有>2。 η -1值与中子能量的关系 要实现增殖即 >2 235U及239Pu，高能区增殖，快中子增殖堆， 热堆无法增殖 233U，快中子增殖堆， 热堆增殖均可实现 影响反应堆增殖特性的有关参数 参数 η A L F BR或CR 235 U钠冷快堆 2.12 0.133 0.0167(0.4)① 0.232 1.2 235 U压水堆 2.07 0.58 0.0505 0.0805 0.53 注：①0.4为芯部向再生区的泄漏。 对于裂变物质增殖的速度可以用倍增时间来描述，定义是： 由于增殖，反应堆内易裂变同位素的数量比初装载量增加 一倍所需的时间，通常以年为单位。 简单倍增时间或 线性倍增时间 指数倍增时间