Transcript Séminaire « HRTEM - POLYCOP

Séminaire 11
Imagerie de haute
résolution en MET
2011
SGM
Auteur : ESNOUF Claude
CLYM
Introduction
Vous êtes autorisé :
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indiquer la référence de ce document ainsi que celle de l’ouvrage de
référence :
ESNOUF Claude. Caractérisation microstructurale des matériaux : Analyse par les
rayonnements X et électronique. Lausanne: Presses polytechniques et
universitaires romandes, 2011, 596 p. (METIS Lyon Tech) ISBN : 978-2-88074-884-5.
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12 - Séminaire « Ptychographie »
13 - Séminaire « EELS »
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Séminaires du CLYM
IMAGERIE DE HAUTE
RESOLUTION EN MET
[0001]
Claude ESNOUF - CLYM
4
Cristal AlNiCo (Micrographie M. Aouine - IRCLyon)
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PLAN :
1 - Finalité de l’imagerie HRTEM
2 - Diffusion électronique
Analogie avec la diffusion lumineuse
Expression du retard de phase
Amplitude de la diffusion électronique - Facteurs de diffusion
3 - Contraste de phase
Comment le réaliser (aberration de sphéricité, défocalisation, excitation des ondes)
4 - Fonction de transfert
Etude de la fonction - Défocalisation de Scherzer
Fonction de transfert et cohérences partielles
Réglage de la défocalisation
5 - Formation de l’image HRTEM
Un exemple simple
Dans le cas général
6 - Simulation des images HRTEM
Ondes de Bloch
Multislice
7 - Correcteurs de CS.
8 - Imagerie en mode incohérent : l’imagerie HAADF
Diffusion incohérente - Effet de Z
Caractéristiques du mode HAADF
Réglage de la sonde par le test de Ronchi
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FINALITE de l’IMAGERIE HRTEM
Il s’agit de visualiser les colonnes d’atomes internes à un cristal mince dans le but ultime
de connaître sa représentation structurale.
Questions qui se posent :
- Arrive-t-on à visualiser toutes les colonnes (colonnes trop rapprochées ou
colonnes d’éléments légers) ?
- Les colonnes visualisées sont-elles à leur vrai emplacement ?
Les précautions élémentaires à prendre :
- Aligner les colonnes sur la direction du faisceau, c’est à dire produire un faisceau
de trajectoires électroniques parallèles (onde plane) et pouvoir orienter le cristal),
Ce qui pose le
problème de la
convergence du
faisceau, de l’épaisseur
de l’objet et du tilt de
faisceau.
- Préparer un objet très mince (typiquement quelques nm),
- Amener une direction dense du matériau à être parallèle au faisceau (a priori à faire si
le problème à étudier le permet car les colonnes d’atomes sont alors les plus espacées).
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DIFFUSION ELECTRONIQUE
Un faisceau d’électrons traverse un cristal, quelle information draine-t-il avec lui ?
-1- La diffusion électronique : une analogie avec la diffusion lumineuse.
e–
Relation de Louis De
Broglie : l = h/mv
Lumière
Si
Si
llum.
le
Atome
lo
Eau (brouillard)

V
Ss
r
Ss
Sdiffusée
le  0,0025 nm
Fatome  0,1 nm
llum.  0,5 µm
Feau  20 µm
- Indice de l’eau : n = c/v = lo/l > 1, d’où un
retard local de l’onde sortante.
- Indice associé à un atome (vu pour l’instant
comme une région de potentiel V constant ) : n
= lo/l > 1, d’où un retard local de l’onde
sortante à l’aplomb des atomes par rapport à la
phase de l’onde sortant entre les colonnes.
l
Vide
l < lo
n = lo/l > 1
t
L. De Broglie (1892-1987)
Le potentiel interne
est globalement
positif, donc :
v > vo et l < lo.
Un différentiel de phase apparaît
entre les colonnes d’atomes.
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-2- Expression du retard de phase :
vo
j = 2 p d /l
no
n
no
Energie Eo
vo
Eo + eV = p2/2me
Eo = po2/2me
d = (n - no).t
vo
t
v
Retard si n > no
t
Rappel d’optique physique : Déphasage par un
milieu d’épaisseur t et d’indice n.
po= mevo et p = mev, soit :
d = (n - 1).t = eVt/2Eo
d’où :
Transposition au cas des électrons rapides
entrant dans une région de potentiel V.
n = lo/l = p/po = (1+ eV/Eo)1/2  1+ eV/2Eo
j =-sVt
En réalité, le potentiel n’est pas constant tout le long de la trajectoire de
l’électron dans le milieu. Le terme Vt est à remplacer par un potentiel projeté
Vp qui est la somme du potentiel vu par l’électron :
t
Vp =  V(z) dz
0
D’où l’écriture :
j = - s Vp
8
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-3- Amplitude de la diffusion électronique :
Equation de propagation (équation de Schrödinger) : Cas d’un atome.
Propagation dans un champ de potentiel V(r)
Propagation dans le vide :
h2
h2
(Δ) Ψ o ( r ) = EoΨ o ( r )
[Δ+ eV ( r )] Ψ ( r ) = EoΨ ( r )
2me
2me
e2 2
Eo = h k 2me = Energie de l ’électron
E. Schrödinger
(1887-1961)
Solution de la forme (formalisme de fonctions de Green) :
Ψ = Ψ o + Ψ1 + Ψ 2 + ...
Onde incidente (vecteur d’onde ki ) :
Max Born
(1882-1970)
ο (r ) = ψoexp(2p i ki  r )
Ψ = Ψ o + Ψ1
Onde diffusée (vecteur d’onde k ) :  1  ο  f (q)  exp(2πi k  r )/r
Approximation de Born :
(Onde sphérique)
f est le facteur de diffusion atomique donné par la TF du potentiel V(r), soit :
f (q ) = Joseph Fourier
(1768-1830)
2πme e
2
h
V (q) = amplitude diffusée par un atome.
k
ki
q
En ce qui concerne l’amplitude diffusée par tous les atomes d’une maille
élémentaire, f (q) est à remplacer par : F (q )   f j (q)  exp(2πi q  rj ) = Facteur de
j
structure .
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Amplitude de la diffusion électronique (suite) :
Equivalence de point de vue
entre déphasage et amplitude
diffusée.
e-
eZ1 > Z2
Expression de l’amplitude diffusée.
Ze
Vnoyau ( r ) =

4p o r
-1 ∞ r ( r' )
Vcortège ( r ) =

d
4p o 0 r' - r
Noyau (+Ze)
Cortège (- Ze)
+
V (q ) =
f1(q ) > f2(q )
e-
1
 V (r ) exp(2πiq  r ) dτ
-
Ze
Vnoyau (q) =
4πεo
+

-
exp( 2πiq  r )
Ze
dτ = - 2 2
r
4π εoq
mee 2
1
λ 2
fnoyau = 
=

(
) Z
2
2
2
2
4p εo 2h
sinθ
h
4π εo q
fcortège = TF[Vcortège ] = fX
= compliqué
2p mee
- Ze
me e 2
1
λ 2
×
×(
)[Z – fX(q)]
fe(q) =
2
4πεo 2h
sinθ
λ 2
8
fe(q) = 2,39 10 (
) [Z – fX(Th)(q)] en m.
sinθ
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Terme déjà vu lors
de la diffusion des
RX
k
2q
ki
q
q = 2 k sinq = 2 sinq /l
10
Amplitude de la diffusion électronique (suite) :
f(q)
0.75
Facteur de diffusion :
Tables internationales : valeurs
calculées à partir des modèles
Hartree-Fock relativiste ou non
et Dirac-Slater (1967- 69).
e-
0.5
Doyle et Turner (1968)
Smith et Burgers (1962 )
Weickenmeier-Kohl (1991)
0.25
RX(x104)
Valeurs lissées sous la forme
polynomiale :
n(x104)
0
0
ao +
Sinq5/l
(nm-1)
4

i=1
ai exp(-bi sin 2θ/λ2 )
10
Diffusion d’autant plus élevée que les éléments sont lourds : f
varie comme Z, donc l’intensité diffusée en Z2.
11
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CONTRASTE DE PHASE
L’objet HRTEM n’est pas absorbant en principe (trop mince).
Dès lors, comment créer un contraste ? En révélant la phase par un artifice
de contraste de phase (inventé par F. Zernike en 1930).
F. Zernike (18881966)
Si
Si
O
P
dhkl
Objet
P
Ss
Ss
aj
ao
0
ao
ao
0
j
aO
aP
Objectif
aO
+
j
aj
F
Mise en contraste d’un objet de
phase :
Contraste C
Sans p/2 : C = (aP2-aO2)/aO2 = 0
Avec p/2 : C = [(ao-aj )2-ao2]/ao2
C = - 2aj /ao= - 2j
(p/2) Plan focal
Fhkl
F
a =0
Microscope
optique
a  l/dhkl
La perturbation
est initiée par les
colonnes
atomiques qui,
arrangées
périodiquement,
génèrent une
série d’ondes
diffractées sous
les angles :
a = 2qhkl, soit :
a = l/dhkl
Microscope
électronique
(cristal)
Notion de fréquence spatiale : fhkl = 1/dhkl , d’où : a hkl = l fhkl
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Contraste de phase : Comment le réaliser ?
On peut relever plusieurs causes de déphasage (phase différente entre a = 0 et a  0) .
-1- Imperfection de la lentille objectif (aberration de sphéricité),
-2- Imperfection le mise au point (choisir une défocalisation),
-3- Défaut d’excitation (les ondes diffractées créées par l’objet sont-elles en phase ?).
1
Aberration sphérique
Une lentille, qu'elle soit magnétique ou électrostatique, est toujours plus convergente pour les
trajectoires périphériques que pour les trajectoires centrales. Le diamètre minimum de ce disque
s’accroît en puissance impair (en commençant à l’ordre 3) de l’angle d’inclinaison a des rayons sur
l’axe optique et est proportionnel au coefficient d'aberration sphérique CS .
CS > 0 et dS = Csa 3 + CS’a 5 + ….
dS  CSa 3
B
A
a
Différence
de marche
d’S  g CSa 3
dS(a) (avance)
Objectif
(3)
(2)
(1)
O (0)
A 32'
Surface
d’onde
« idéale»
»
A 21' A 0'
Surface
d’onde
« réelle»
»
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Disques de moindre
confusion
B'
Plan de l’image
de GAUSS
C.F. Gauss (
1777-1855)
13
Contraste de phase : Comment le réaliser ?
2
Défocalisation (au choix de l’opérateur)
ddef = D z a
B
d’def = D z’ a ’
aa
A
p
Objectif (CS= 0)
(2)
(1)
O (0)
Différence
de marche
d’def = g D z a
ddef(a)
a’
Surface
d’onde
« idéale»
»
1/p + 1/p’ = 1/f
D z’
A'
A'
Surface
d’onde
« défocalisée »
p’
z>0
Plan de
visée
B'
Plan de l’image
de G AUSS
dp/p2 + dp’/p’2 = 0
dp’ = - dp (p’/p)2
g = p’/p = a /a ’
dp’ = D z’ et dp = - D z
D z’ a ’ = D z g a
ddef = d’def /g = D z a
Ici, p’
donc p
c’est à dire D z > 0
Avance si D z > 0
Quelle est l’expression du déphasage Dj ?
On montre que :
soit :
2π
Δf =
(  dséparateur  dα)
λ α
2π
α4
α2
Δf ( a ) =
(C S
+ Δz )
λ
4
2
Voir annexe J,
Publication METIS LyonTech,
C. Esnouf
Avec : a  ahkl l/dhkl  l fhkl
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Contraste de phase : Comment le réaliser ?
3
L’objet en termes de défaut d’excitation des ondes
Si
Phase des ondes : j = 2p (k - ki).r =
Plans
diffractants
de la zône
dhkl
C
j = 2p (g + s).r = 2p (entier + s.r )
s = (sx, sy, sz)  (0, 0, sz)
j = - 2p l t /d2hkl
z
ki
k
2qhkl j = - p l t /2d2
hkl
-ghkl O ghkl
Ghkl
shkl
r = (x, y, z)
s.r  szz = sz
La phase des ondes diffractées varie de 0
(z = 0) à 2p st (z = t). On prendra :
jdiff = p st = - p s t = - p l t/2d2hkl
G2h2k2l
s>0
Avec :  shkl   g2hkll/2  l /2d2hkl  a 2/2l (a = 2qhkl)
 s2h2k2l   4g2hkll/2  a 2/2l (a = 2q2h2k2l)
Joue le même rôle
qu’une défocalisation
(termes en a 2).
On peut s’affranchir de cet effet si jdiff << -p/2, soit : t << d2/l  4/0,025 = 16 nm
L’effet sera négligeable pour t  1,6 nm !
15
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FONCTION DE TRANSFERT
En ne tenant compte que de l’instrument (échantillon d’épaisseur nulle), la phase
instrumentale est régie par la fonction :
2π
l4 f 4
l2 f 2
(C S
+ Δz
)]
sin Df (f) = sin[
λ
4
2
Le but recherché est de donner à cette fonction la valeur +1 ou -1 sur le domaine le plus
large possible de fréquences.
Recherche d’un plateau (annulation des dérivées première et seconde) :
d(sinDf )/df = 0 si : Df = (2p+1)p /2 et/ou : D z = – CS l2 f 2
d2(sinDf)/df 2 = 0 si : -sinDf (CS l4 f 3+ D z l2 f) + cosDf (3CS l4 f 2 + l2 D z ) = 0
Df = (2p+1)p /2 et D z = – CS l2 f 2
Dz<0
2π
l4 f 4
l2 f 2
p
(C S
+ Δz
) = (2 p + 1)
λ
4
2
2
(CS l 4 f 4 + 2 Δzl 2 f 2 ) = (2 p +1) λ
Δz 2
Δz 2
p<0
(
2
) = (2 p + 1) λ
CS
CS
Δz =  (2 p +1)CS λ
Δz1 =  CS λ , Δz2 =  3CS λ , etc
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Défocalisation dite
de Scherzer :
ΔzS =  λCS
Ex : Vo = 200 kV, CS = 0,5
mm, D zS = - 35 nm
16
Microscope 200 kV - CS = 0,5 mm
0
1.732
3 .46 5
5.197
6 .93
FT
FT
FT
0
1
0 .99 8
1
0 .99 9
0
0 .99 9
0
1
1.732
3 .46 5
5.197
6 .93
D zS = - 35 nm
FT
fo = fréquence de coupure
CS
0 .00 2
l 2 fo 2
2
do =
1.732
3 .46 5
5.197
Fréq uen ce sp ati ale (nm-1 )
D zS’ = - 43 nm
Défocalisation de
Scherzer modifiée :
Δz'S = 1, 2 λCS
6 .93
+ Δz = 0
3 .46 5
5.197
6 .93
D z = - 79 nm
l 4 fo4
l 2 fo 2
2π
(C S
+ Δz
)=0
λ
4
2
fo2 = 2 l -3/2CS-1/2
1
 0, 7 l 3/4 CS1/4
fo
d'o  0,65 l 3/4CS1/4
1.732
Fréq uen ce sp ati ale (nm-1 )
D z = - 60 nm
0 .99 6
0
0
Fréq uen ce sp ati ale (nm-1 )
Fréq uen ce sp ati ale (nm-1 )
1
0 .00 1
Ex : Vo = 200 kV, CS = 0,5
mm, do = 0,208 nm
d’o = 0,193 nm
En réalité, il faut tenir compte des conditions
d’émission et de stabilité des alimentations (cf
cours ‘ Emission électronique ’.
17
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Fonction de transfert et cohérences partielles :
Rappel : -1- Influence de la taille de la source (cohérence spatiale partielle) : se traite par la
prise en compte d’une convergence as du faisceau (mesurée par le diamètre des taches de
diffraction). Le résultat est une enveloppe S(f) de la fonction de transfert.
-2- Influence des fluctuations électriques (aberration chromatique ou cohérence temporelle
partielle) : se traite par la prise en compte d’une fluctuation D de la défocalisation. Le
résultat est une enveloppe T(f) de la fonction de transfert.
2παs
3
S(a) = 2 J1(q)/q (a = lf ; q =
Sin (Df )
( Δz α + CS )α )
Enveloppe S(a)·T(a)
λ
5
0
fl Limite
d’information
f (nm–1)
2as
rs
Focale f
Dz = – 43 nm
Fonction de transfert complète :
S S S+
π 2 Δ2 α 4
)
T(a) = exp( 
2
2 λ
Friedrich Bessel
(1784-1846)
D = CC df /f
4


 π 2 Δ2 α4
α2
α2
 2π  α

sinΔf = sin  CS
+ Δz
+ Ca
sin(2ω)  ×exp   2 λ2
λ
4
2
4









Terme d’astigmatisme
Fonction de Bessel d’ordre n :
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 2J1 ( q )
 ×
q

x 
( -1 )p
J n ( x ) = ( )n  2p
x 2p
2 p=0 2 p!(n + p)! 18
Fonction de transfert et cohérences partielles (suite) :
(Voir séminaire ‘Emission électronique ’)
Microscope :
Atomes ‘blancs’
Vo = 200 kV
f (nm-1)
5
S(a).T(a)
T(a)
D z = - 43 nm
S(a)
–1
CS = 0,5 mm
D z = - 43 nm
D = 7 nm
a s = 0,4 mrad
w=0
Atomes ‘noirs’
Couleur des atomes : (Cf le diagramme de Fresnel)
Ss
ao
0
ao
j
aO
aP
Déphasage de
-p/2 sur aj
ao
0
+
j
Les fréquences spatiales dans les
parties négatives de la FT révèlent
les colonnes d’atomes en noir (et
vice-versa).
aj
aO
Colonnes
en noir
aj
N.B. : Problème si des fréquences
se situent dans les 2 parties ?
19
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La défocalisation de Scherzer est-elle à choisir systématiquement ? :
Réponse : NON
Pour un cristal donné, le choix de l’axe de zone D détermine les fréquences spatiales à
imager, via les ondes (hkl) qui naissent par diffraction. Elles suivent la relation :
D[uvw] . g(hkl) = 0 soit : hu + kv + lw = 0
De : D = D[uvw]
Liste des (hkl)
Liste des dhkl
Valeurs des fhkl.
D [001]
g100
g200
1
Exemples : Aluminium : cfc, a = 0,405 nm, D [001]
(hkl)  200, 020, 220, 2-20, 420, …., hk0
dhkl = 0,202 nm ; 0,286 nm ; nm
fhkl = 4,94 nm-1 ; 6,98 nm-1 ; nm-1
1
1
D z = - 43 nm
0.5
0.5
Atomes blancs
D z = - 30 nm
FT( i )
0
2
4
6
8
FT( i )
0
2
Atomes noirs
D z = - 49 nm
0.5
4
6
FT( i )
8
0
2
4
6
8
0.5
0.5
f200
1
f220
f200
Fm
f200
1
N
Fm
N
0.5
1
i.
i.
f220
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i.
Fm
N
f220
20
Exemple du YAG (Al5Y3O12) : Ia3d, a = 1,20089 nm)
Difficulté à produire une
image de structure lorsque
les informations sont trop
riches.
1
0 .5
FT( i )
0
0
2
4
5
6
8
10
f(nm-1)
0 .5
D z = - 43 nm
1
i.
YAG <111> pour 2
défocalisations voisines.
Fm
N
21
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Réglage de la défocalisation (c’est à dire comment repérer la défocalisation nulle ?) :
Utilisation d’un objet représentant un ‘ bruit blanc ’ comme un amorphe (en
général, le bord de l’objet à étudier à cause d’une contamination et/ou une
amorphisation due à la préparation, ou encore le support en film de carbone, ….).
Film de carbone à trous
Contamination ?
Franges de Fresnel ou
de bord d’écran
A. Fresnel
(1788-1827)
Aspect de l’image en ‘peau d’orange’ aux détails plus ou moins fins selon la
défocalisation
Chercher le contraste minimum, proche de D z = 0.
22
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Réglage de la défocalisation (suite) : Recherche de la défocalisation nulle.
Défocalisation =
Franges de Fresnel
FT2
FT( i )
D z  + 43 nm
2
D z = - 43 µm
FT( i )
FT( i )
2
i.
Fm
N
2
i.
Fm
Défocalisations
élevées
D z  + 20 nm
D z  0 nm
D z = - 5 µm
Contraste minimum
N
Dz0
FT( i )
FT( i )
2
Fm
i.
N
2
i.
Fm
N
D z  - 20 nm
D z  - 43 nm
D z = + 6 µm
D z = + 8 µm
i.
Fm
N
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23
Réglage de la défocalisation (suite) :
FFT en
ligne
FT2
D z  + 100 nm
FT( i )
2
Film de carbone
i.
Fm
N
La répartition des points sombres de l’image du film de carbone est distribuée selon des
fréquences spatiales qui s’observent sous forme d’anneaux noirs sur la FFT de l’image.
D’où un accessoire de FFT ‘ in live ’ à la disposition du microscopiste.
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Sur-focus de 250 nm
Focus
Sous-focus de 250 nm
25
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FORMATION de l’IMAGE HRTEM
Le plan focal de l’objectif est tapissé de taches de diffraction qui se comportent comme une
suite de sources cohérentes et donc susceptibles d’interférer.
Colonnes
d’atomes
jdiff
Instrument + opérateur
(hkl)
t
t 0
Objet
ao, 0
(hkl)
e–
e–
ag, jg
{
{
Diaphragme
d’objectif
• Cas d’une diffraction à 3 ondes 0, +g, -g :
Soient : ao, ag, a-g = ag, les amplitudes des ondes (= aj/2) et
0, jg, j-g = jg, les phases des ondes.
Voir séminaire
jg   p /2 + p sgt + Df(ag)
{
Objectif
‘ Microscopie
conventionnelle ’ :
Zones de Fresnel.
Si
Sg
S 0 Objet
S g
ag, jg
Objectif
–g
Plan focal
+g
2qg
Interférences
1/l
ZOLZ
Lentilles
sg < 0
–g
g
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Sg
S0
S g
Ecran
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(hk
l)
• Formation de l’image sur l’écran : En un point M écarté de x depuis l’axe optique, la
composition des ondes forment le réseau de franges, via une variation de la différence de
marche HM.
HM = x sin 2qg  2xl/2dg = xlg, d’où la phase correspondante : jx = 2p gx
En résumé, en tout point x, il faut composer 3 ondes de phases
respectives : 0, jg + 2p gx, jg - 2p gx, d’où le diagramme de
Fresnel :
2qg
S
S0 g
Sg
H
O
M
ao
x
ag
jg
I (x)
2p gx
Résultat :
I ( x) = ao2 + 2ag 2 + 4ao agVcos( 2πgx)+ 2ag 2cos( 4πgx)
V est un facteur de visibilité valant :
V = cosjg = cos (p/2 + p sgt + Df (ag))  sin(p sgt + Df (ag))
Il y a trois situations intéressantes : V =  1, V = + 1, V = 0.
• V =  1,
I ( x)  ao2  4ao agcos(2πgx) et C = contraste  8 ag /ao  4 j Bon
Bon
• V = + 1, I ( x)  a 2 + 4a a cos(2πgx) et C  8 a /a
o
• V = 0,
o g
g
o
I ( x)  ao + 2ag [1+ cos(4πgx)] et C  4 (ag /ao )2
2
2
Mauvais
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y( i )
• Illustration :
I(x)
y( i )
y( i )
0
0
i
6300
i
i
V = –1
V = +1
V=0
Nota :
- 1 - La fonction capitale intervenant
dans la contraste des images est la
fonction sinus.
V = –1
V = +1
V=0
V = +1
V=0
V=–1
- 2 - A V = sin(p sgt + Df (ag))  -1, soit
: Df   p/2 (objet très mince), les
atomes sont vus noirs.
Micrographie J. Desseaux, CEA Grenoble
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Produit de convolution
Formation de l’image HRTEM dans le cas général :
+
c( x ) = 
f ( x' )  g( x - x' ) dx'
c( x ) = f  g
Entrée de l’objet : Eclairement uniforme et parallèle : to(x,y) = 1
Sortie de l’objet : Fonction transmission : t (x,y) = exp[ij (x,y) + ijdiff] avec : j (x,y) =  s Vp(x,y)
Plan focal de l’objectif : Siège d’une transformée de Fourier (Espace de coordonnées (u,v))
t(x,y) donne T(u,v) et les aberrations se signent par une fonction : A(u,v) = exp(iDf (u,v)),
le résultat : T (u,v) . A(u,v)
d’où
Sur l’écran : La composition des ondes par les lentilles sous l’objectif (supposées parfaites)
consiste à faire une transformée inverse, soit : t ’(x,y) = TF-1[T (u,v) . A(u,v)].
t ’(x,y) = TF-1[T (u,v)]  TF-1[A(u,v)] = t (x,y)  TF-1[exp(iDf (u,v)]
t ’(x,y) = t (x,y)  TF-1[cosDf + i sinDf ] = t (x,y)  [c (x,y) + i s (x,y)]
Intensité sur l’écran :
im(x,y) = t '(x,y)2
Approximation de l’objet de phase faible :
t(x,y)  1 + i[j (x,y) + jdiff] = 1 + iJ ( x,y).
im(x,y) = (1 + iJ)  (c + is)2 = 1 + iJ  c  J  s)2 en remarquant que : c  1 = 1 et s  1 = 0
im(x,y) = (1 + iJ  c  J  s) (1 - iJ  c  J  s) = 1  2J  s + (J  s)2 + (J  c)2
im(x,y) = (1  J  s)2+ (J  c)2
En négligeant les termes du deuxième ordre, im(x,y)  1  2J  s = 1  2J TF1[sinDf ]
Si l’échantillon était d’épaisseur nulle : im(x,y)  1  2j  s = 1 + 2s Vp  TF1[sinDf ]
Nota : Si sinDf = -1 (Scherzer idéal), l’image est représentative du potentiel projeté changé de signe.
Avec échantillon réel : im(x,y)  = 1 + (2s Vp – p s t)  TF1[sinDf ]
d’où un décalage des détails de l’image par rapport aux positions des colonnes d’atomes.
Entreprendre une simulation
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29
Effets de l’épaisseur des objets :
Un objet, en général, n’est pas un objet de phase faible, ni même parfois un objet
de phase seule (il absorbe). Les interactions dynamiques sont à considérer.
Amplitude
Phase
11
p
{000}
4
{220}
{000}
p /2
0.5
0
{200}
0
0
{220}
00
Aluminium
<001>
00
10
10
t= 1
20
20
2
30
30
3
4
20
20
30
30
50
6
40
40
t (nm)
50
{200}
t (nm) p
40
40
5
10
10
-4
7
8
9
Logiciel JEMS
10 nm
Potentiel projeté
Fonction d’onde
D z = + 17 nm
D z = –16 nm
D z = – 32 nm
Atomes blancs
D z = – 40 nm
D z = – 49 nm
Microscope 200 kV, CS = 0,5 mm, D = 7 nm, as = 0,4 mrad)
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Atomes noirs
30
SIMILATION des IMAGES HRTEM
Consiste à reproduire la physique présente dans l ’objet et le microscope avec comme
données d’entrée : les paramètres de l’optique du microscope, la cristallographie,
l’orientation de l’objet et le mode de calcul des facteurs de diffusion.
La similitude avec les images expérimentales obtenues dans les mêmes conditions, est
excellente en principe.
2 approches possibles : Ondes de Bloch et Multislice.
Ondes de Bloch : Fonctions d’onde qui décrivent les états quantiques des électrons soumis
à un potentiel périodique (valable pour les cristaux parfaits). Thèorème de Bloch :
Les ondes de Bloch ont la périodicité du potentiel.
Onde de Bloch j : (j)(r) = b(k(j),r) = µ(k(j),r).exp(2p i k(j)r)
Felix Bloch
(1905-1983)
où la fonction de BLOCH µ(k(j),r) est une fonction périodique
décomposable en série de Fourier : SgCg(j) exp(2p i g r)
d'où :
b(k(j),r) = SgCg(j) exp[2p i (k(j)+g)r]
Ex : Cas à 2 ondes de Bloch (k1 et k2) : Prise en compte de 4 vecteurs
d’onde : k1, k1+g, k2, k2+g
et donc de 4 coefficients de Bloch Co1, Co2, Cg1, Cg2.
Les coefficients Cgj sont les vecteurs propres d’une matrice {A} où
interviennent les coefficients de Fourier du potentiel périodique, c’est à
dire les facteurs de structure Fg.
Passage au cas à N ondes aisé.
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b2(r)
Dkz,o
b1(r)
k(2)+g
k(2)
k(1)
k(1)+g
g
Vecteurs d'onde des ondes de
Ghkl
O
BLOCH (Cas so = 0)
z
Fo(r)
Fg(r)
31
Multislice : L’idée est de découper le cristal en tranches perpendiculaires à la direction
d’observation, chaque tranche étant suffisamment mince pour la considérer comme un
objet de phase (applicable au cas des cristaux imparfaits).
La modification subie par une onde entrant sur la tranche n est traduite par une
fonction de transmission tn(x,y). L’onde est alors propagée jusqu’à la tranche suivante sous
forme d’un opérateur propagation, dit propagateur de Fresnel pn(x,y) (par application du
principe d’Huyhens-Fresnel).
Ondelettes sphériques depuis tous les points Q(x,y) qui participent à l’amplitude de l’onde en
chaque point P(x’,y’). Chaque participation est de la forme : tn(x,y) exp(2p i k∙r) /r où :
r = QP donnée par : r2 = (x  x′)2 + (y  y′)2 + d tn2
Si
C. Huyghens
(1629-1695)
Q(x,y)
Tranche n – 1
d tn
Tranche n
Approximation de la colonne :
(x - x’)  0 et (y - y’)  0
r  d tn + [(x  x′)2 + (y  y′)2]/2d tn
P(x',y')
C te
iπ[( x  x' )2 + ( y  y' )2 ]
ψ ( x', y' ) =
exp(2πikδtn )   tn ( x, y )  exp{
} dxdy
δtn
λ δtn
Expression d’un produit de convolution :
ψ( x', y' ) = tn ( x, y )  pn ( x, y )
+
c( x) = 
f ( x' )  g( x - x' ) dx'
δtn
C te
iπ( x 2 + y 2 )
pn ( x, y ) =
exp(2πi
)  exp{
}
δtn
λ
λ δtn
ψn+1 ( x, y ) = tn  (....(t3  (t2  (t1  p1 )  p2 )  p3 )....)  pn
ψn+1 ( x, y ) = [ψn ( x, y )  pn ( x, y )]  t n ( x, y )
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La sommation est menée par un processus de transformée de Fourier :
ψn+1 ( x, y ) = [ψn ( x, y )  pn ( x, y )]  t n ( x, y )
Ψ n+1 ( u,v ) = TF{ψn+1 ( x, y )} = [Ψ n ( u,v )  Pn ( u,v )]  Tn (u,v )
ψn+1 ( x, y ) = TF-1 {Ψn (u,v )  Pn (u,v )}  tn ( x, y )
en partant de Ψ1 (u,v ) = δ(u,vsi) l’onde
incidente est plane et uniforme (1(x,y) = 1).
Exemple appliqué à la structure de l’interface Al2O3/Mg2Si:
Logiciel JEMS
<110>Al2O3 // <110>Mg2Si
1 nm
Al2O3
Mg2Si
Micrographie G. Thollet et R. Chassagnon -MATEIS
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Modèle structural (corps rigide)
donnant le meilleur ‘ fit ’
O
Si
Mg2
Mg1
Motif structural à
l’interface
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CORRECTEUR DE CS
La correction est initiée par des bobinages additionnels à plusieurs pôles (quadripôles,
hexapôles, octopôles) (Voir séminaire ‘Emission électronique et résolution’).
1 1
1
1
0 .5
0.5
f (nm-1)
-1) ( i )
f (nmFT
0
FT( i )
0
2
4
6
2
4
6
8
10
8
0 .5
0.5
1
1
1
0
200 kV - CS = 0,05 mm - D = 7 nm - a S
= 0,4 mrad - D
z = -11 nm
Fm
i.
1
0
Fm
i.
200 kV - CS = 0,05 mm
- D = 1 nm - a S
N
= 0,4 mrad - D z = -12 nm
Fm
Fm
N
Abaisser la valeur de CS est réellement profitable si l’émission est améliorée
(monochromateur).
Un record du monde a été obtenu en fin 2008 par une équipe pluri-disciplinaire [Kisielowski]. La
distance limite d’information d’un microscope de la société FEI (projet TEAM : Transmission Electron
Aberration-corrected Microscope), corrigé des aberrations optiques et doté d’un monochromateur de
type Wien ainsi que d’une nouvelle source ce type Schottky a été abaissée à 0,05 nm. Des images
d’atomes individuels d’or avec un rapport signal sur bruit de 10, ont été obtenues.
Séminaire suivant : « Ptychographie »
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