Transcript Slides - 電気電子情報通信工学科

>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
>> 博士学位請求論文公聴会（2011年1月31日）
Preparation and Characterization
of Epitaxial Magnetic Thin Films
大竹 充
中央大学大学院 理工学研究科
博士課程後期課程3年
Mitsuru OHTAKE
Graduate School of Science and Engineering, Chuo University
3rd year doctoral student
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情報記録
世界の
ディジタル情報量
情報記録装置（不揮発性）
2020年
・ 半導体 ・・ フラッシュ，etc.
35 ZB
2010年
・ 光 ・・・・・・ ブルーレイ，etc.
27倍
1.3 ZB
・ 磁気 ・・・・ ハード・ディスク・ドライブ
米EMC予測
面記録密度 (Gb/in2)
G(ギガ)⇒T(テラ)⇒P(ペタ)⇒E(エクサ)⇒Z(ゼタ)
104
103 世界初
102 (1956)
101
1
10–1
10–2
10–3
10–4
10–5
10–6
1950
1960
Nobel
Prize
2007
TMRヘッド
AFC媒体
現在
GMRヘッド
MRヘッド
薄膜ヘッド
日本
国際賞
2010
面内磁気記録
1970
1980
1990
製品化 (年)
2000
垂直磁気記録
2010
2020
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垂直磁気記録
記録ヘッド
再生ヘッド
軟磁性
薄膜材料
記録再生ヘッド
記録媒体
記録層
（硬磁性薄膜材料）
軟磁性裏打層
（軟磁性薄膜材料）
<硬磁性>
磁化
<軟磁性>
記録媒体
磁化
磁界
保磁力大
磁界
保磁力小
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次世代磁気デバイスと薄膜結晶性
>> NEDOロードマップ
2010
2011
年
2012
記録密度 600 Gb/in2
1.2 Tb/in2
記録方式
媒体技術
[多結晶薄膜]
2013
分離トラック
垂直磁気記録方式
2014
2015
2.4 Tb/in2
パターン媒体
垂直磁気記録方式
エネルギーアシスト
垂直磁気記録方式
改良型グラニュラー垂直媒体
（多結晶，粒径：3-5nm，低分散）
Ku > 107 erg/cm3
磁気結合型垂直媒体
（多結晶，単結晶，非晶質）
微細パターン精度：2 nm
2016
2017
4.8 Tb/in2
2018
8 Tb/in2
エネルギーアシスト
パターン媒体
垂直磁気記録方式
熱磁気特性制御型
ナノ垂直媒体
微細パターン精度：1 nm
[単結晶薄膜]
結晶粒界
薄膜
基板
Ref.) N. Murayama et al.: JMMM, 320, 3057, (2008).
薄膜
基板
Ref.) T. Tanaka et al.: IEEE TMAG, 46, 345 (2010).
目的
3周期
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単結晶薄膜を形成する技術の開発
膜構造および磁気特性解析
K
Ca
Sc
Ti
V
Cr
1族
2族
3族
4族
5族
6族
Mn Fe Co Ni
7族
8族
9族
10族
Cu Zn Ga Fe
As
Se
Br
Kr
11族
15族
16族
17族
18族
12族
13族
14族
3d強磁性遷移金属
①安定構造を持つ3d強磁性金属材料 ③高一軸磁気異方性材料
（硬磁性材料）
（hcp： 硬磁性， bcc，fcc： 軟磁性）
Ref.) T. B. Massalski: “Binary Alloy Phase Diagrams,” 1990.
温度 (C)
1000
Face-centered-cubic
(fcc) structure
800
600 Body-centeredcubic
400
200
(hcp) structure
(bcc) structure
Fe
②
Hexagonal-closed-packed
Co
組成 (at. %)
Ni
Fe
準安定構造を持つ3d強磁性金属材料
一軸磁気異方性エネルギー (erg/cm3)
1200
Ref.) T. Suzuki: JMSJ,
29, 1016 (2005).
[Ku vs. 2πMs2]
[バルク2元合金状態図, Fe-Co, Co-Ni, Ni-Fe]
Sm2Fe17N3
108
SmCo5
FePt
Nd2Fe14B
YCo5
Sm2Co17
FeAu
107
MnAl
FePd
CoPt
MnBi
Co/Pd
SrO:6Fe3O4
BaO:6Fe3O4
CoFe2O4:Fe3O4
106
106
107
反磁界エネルギー (erg/cm3)
エピタキシャル成長
薄膜形成条件選択により
薄膜原子が自己的に規則正しく並ぶ現象
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・ 結晶構造
・ 結晶方位
・ 原子レベル微細構造
薄膜
基板
1 nm （=10億分の1メートル）
エピタキシャル薄膜の磁気記録装置への導入提案: 二本正昭, 大竹充, 特開2009-26394.
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製膜法
分子線エピタキシー法（MBE）
Deposition + RHEED
chamber
Electron beam,
K-cell,
High-temp. K-cell,
Arc plasma
RHEED
screen
マグネトロン・スパッタリング法
Sample
Deposition
chamber
Base pressure
Sample
RHEED
chamber
Sample
10–9 Pa
10–5 Pa
Base pressure
10–8 Pa
RHEED
screen
製膜材料
製膜材料
Co, Fe, Ni, FeCo, CoNi, NiFe, Sm,
Au, Ag, Cu, Cr, Ru, Ti
Co, Fe, Ni, NiFe, CoPd, FePd,
Pd, Cr
基板温度
製膜速度
基板温度
製膜材料
室温～500 ℃
0.01～0.02 nm/s
室温～600 ℃
0.02 nm/s
Transfer
rod
評価法
RHEED (反射高速電子回折) Eiko, MB-1000
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TEM (透過型電顕) 日立ハイテク,Chuo
H-9000UHR
Univ.
加速電圧: 300 kV
加速電圧: 15 kV (λe = 0.00994 nm)
電子線入射角: ～2°
SPM (走査プローブ顕微鏡) SIINT, SPA300HV
XRD (X線回折) Rigaku, ULTIVA IV
管球: Cu–Kα (λX-ray = 0.15418 nm)
スキャン軸: 2θ/ω ・・・ 面外測定
ω ・・・・・・ 面外格子配向分散
2θχ/φ ・・ 面内測定
φ ・・・・・・ 面内格子配向分散
α & β ・・ 極点測定
表面形態:
AFMモード
磁区構造:
MFMモード
VSM (試料振動型磁力計) DMS, Model1660
Q-band FMR (強磁性共鳴), JEOL
協力：稲葉信幸教授（山形大学）
EDX (エネルギー分散型蛍光X線分光)
協力：桐野文良教授（東京藝術大学）
①
>>> FCo-Ni,
UTAMOTO
[バルク2元合金状態図, Fe-Co,
Ni-Fe] Lab.
安定構造を持つ
3d強磁性金属材料
1000
温度 (C)
hcp-Co合金薄膜
⇒ 磁気記録媒体
bcc-3d強磁性層と
酸化物バリア(MgO,SrTiO3,Al-O)を
用いた磁気トンネル接合(MTJ)
⇒ 磁気ヘッド
[本研究]
Chuo Univ.
Ref.) T. B. Massalski: “Binary Alloy Phase Diagrams,”
1990.
1200
Face-centered-cubic
(fcc) structure
800
600 Body-centered-
Hexagonal-closed-packed
cubic
400
(hcp) structure
(bcc) structure
200
Fe
Co
組成 (at. %)
3d強磁性金属薄膜のエピタキシャル成長
– MgO基板
・ エピタキシャル成長機構
・ 微細構造
・ 基板温度と歪の関係
・ 磁気特性
– SrTiO3基板
– Al2O3基板
– 貴金属下地層
Ni
Fe
第1部 MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
エピタキシャル成長
製膜条件
 製膜法: MBE（EB蒸着）
40 nm
 基板: MgO(100), (110), (111)
>> MgO(100)基板上における膜形成結果
基板温度 Co Co80Ni20 Co20Ni80
Ni
100 ℃
Co @ 300 ℃
_
_
__2020A 1120
1122B _
MgO基板
Ni80Fe20 Ni20Fe80
_
0220A_
1122B
hcp(1120)[0001],
_
_
hcp(1120)[1100]
|| MgO(100)[001]
_
420
400
_
_
__2020A 1120
1122B _
Fe
Fe65Co35 Fe50Co50
bcc(100)
Co80Ni20 @ 300℃
_
_
2130A 1230A
Co, Co80Ni20,
Co20Ni80, Ni,
Ni80Fe20, Ni20Fe80,
Fe, Fe65Co35,
Fe50Co50 (at. %)
3d強磁性膜
_
hcp(1120) + fcc(100)
300 ℃ hcp_
500 ℃ (1120)
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420
_
0220A_
1122B
hcp(1120)[0001],
_
_
hcp(1120)[1100],
fcc(100)[001]
|| MgO(100)[001]
Fe @ 300℃
_
211
200
_
211
bcc(100)[011]
|| MgO(100)[001]
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第1部 MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
エピタキシャル成長
製膜条件
 製膜法: MBE（EB蒸着）
40 nm
 基板: MgO(100), (110), (111)
Co, Co80Ni20,
Co20Ni80, Ni,
Ni80Fe20, Ni20Fe80,
Fe, Fe65Co35,
Fe50Co50 (at. %)
3d強磁性膜
MgO基板
>> MgO(100)基板上における膜形成結果
平面TEM像
基板温度 Co Co80Ni20 Co20
Ni80
Ni℃ Ni80Fe20 Ni20Fe80
Co
@ 300
100 ℃
_
hcp(1120) + fcc(100)
300 ℃ hcp_
500 ℃ (1120)
Fe65Co35 Fe50Co50
bcc(100)
c軸
c軸
Co @ 300 ℃
_
_
2130A 1230A
_
_
__2020A 1120
1122B _
Fe
_
0220A_
1122B
hcp(1120)[0001],
_
_
hcp(1120)[1100]
|| MgO(100)[001]
c軸
MgO(100)
c軸
_
Co(1120)hcp
MgO[001]
[010]
2 nm
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第1部 MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
格子ミスマッチ
>> MgO(100)基板上における膜形成
基板温度 Co Co80Ni20 Co20Ni80
Ni
100 ℃
300 ℃
500 ℃
_
hcp(1120)
Ni80Fe20 Ni20Fe80
_
hcp(1120) + fcc(100)
>> MgO(110)基板上における膜形成
基板温度 Co Co80Ni20 Co20Ni80
Ni
Fe65Co35 Fe50Co50
bcc(100): –4%
–16%
–4%
Fe
Ni80Fe20 Ni20Fe80
Fe
Fe65Co35 Fe50Co50
100 ℃
fcc(110): –16%
300 ℃
bcc(211): –17%
500 ℃
>> MgO(111)基板上における膜形成
基板温度 Co Co80Ni20 Co20Ni80
Ni
Ni80Fe20 Ni20Fe80
Fe
Fe65Co35 Fe50Co50
100 ℃
300 ℃
500 ℃
hcp(0001) hcp(0001)
fcc(111)
–16%
fcc(111): –16%
bcc(110): –22%
fcc(111)
bcc(110)
第1部 MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
格子ミスマッチ小の試料の断面微細構造
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
_
Co(1120)/MgO(100)
格子ミスマッチ: –4%
Co
MgO
MgO[010]
2 nm
第1部 MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
格子ミスマッチ小の試料の断面微細構造
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
_
Co(1120)/MgO(100)
格子ミスマッチ: –4%
MgO[010]
1 nm
第1部 MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
格子ミスマッチ小の試料の断面微細構造
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
_
Co(1120)/MgO(100)
格子ミスマッチ: –4%
MgO[010]
1 nm
第1部 MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
格子ミスマッチ大の試料の断面微細構造
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Co(110)/MgO(110)
格子ミスマッチ: –16%
Co
MgO
2 nm
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7
6
5
6
5
6
6
5
2 nm
2 nm
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Chuo Univ.
7
6
6
5
5
6
6
5
2 nm
個数
30
N: 93
20
周期的ミスフィット転位の導入による
格子ミスマッチの緩和
10
0
4:3 5:4 6:5 7:6 8:7 9:8 10:9
マッチング比, Co:MgO
Co:MgO
ミスマッチ
6:5
7:6
+0.9%
–1.9%
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第1部 MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
基板温度と格子歪の関係（XRD解析）
>> 面外XRD
>> 面内XRD
散乱ベクトル
回折X線
2θ
回折X線
散乱ベクトル
_
入射角
100 C
K
WL
300 C
_
Co(220)fcc
Co(220)fcc
K
強度 (arb. unit)
MgO(220)
θ
2θχ
Φ
MgO(220)
入射X線
入射X線
500 C
30
40
50
60
70
2θ (deg.)
80
90 40
50
60
70
2θχ (deg.)
80
90
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第1部 MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
基板温度と格子歪の関係（XRD解析）
>> 薄膜面外および面内の格子間隔
0.130
–0.3%
0.1%
0.125
バルク
_
0.125
バルク
d(220) (nm)
ｄ(220) (nm)
格子間隔
0.130
0.120
0.120
100
300
基板温度 (℃)
500
100
300
基板温度 (℃)
500
100
300
基板温度 (℃)
500
>> 薄膜面外および面内の配向分散
Δθχ50 (deg.)
Δθ50 (deg.)
配向分散
6
4
2
0
100
300
基板温度 (℃)
500
6
4
2
0
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第1部 MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
基板温度と結晶方位と表面起伏の関係
4.5
100 C
_
331
(nm)
0
10.3
_
222
Ra: 0.6 nm
fcc
300 C
331
220
222
<111>
_
電子ビームの入射方向: MgO[112]
(nm)
0
76.3
Ra: 1.2 nm
fcc
500 C
(100)
(nm)
0
Ra: 10.0 nm
fcc
(110)
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第1部 MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
1500
100 C
Co(110)fcc
0
M (emu/cm3)
磁化曲線
－1500
1500
300 C
Co[001]
バルクCoの磁化容易軸
Co<111>
0
_
Co[110]
Co[110]
－1500
1500
500 C
Co(110)fcc
MgO[001]
_
MgO[112]
_
0
MgO[111]
_
MgO[110]
Perp.
－1500
－3
0
H (kOe)
3
第1部 SrTiO3基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
エピタキシャル成長
>> SrTiO3(100)基板上における膜形成
基板温度
Co80Ni20
Co
Ni
100 ℃
fcc(100)
300 ℃
500 ℃
fcc(100)+fcc(110)
>> SrTiO3(110)基板上における膜形成
基板温度
Co80Ni20
Co
Ni
100 ℃
300 ℃
500 ℃
Ni80Fe20
Ni80Fe20
Poly-crystal
fcc(110),
fcc(111)
fcc(110),(111),
(100)
fcc(110)
fcc(110),
fcc(100)
>> SrTiO3(111)基板上における膜形成
基板温度
Co80Ni20
Co
Ni
100 ℃
300 ℃ fcc(111),
500 ℃ hcp(0001)
Poly-crystal
fcc(111)
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
Fe
Fe50Co50
bcc(100),
bcc(221) Poly-crystal
bcc(100),
bcc(100),
bcc(211)
bcc(221)
bcc(100),
bcc(110) bcc(100)
Fe
Fe50Co50
bcc(110) Poly-crystal
bcc(110), bcc(211)
bcc(110), (211),
fcc(110),
(100)
fcc(111)
Ni80Fe20
Fe
Fe50Co50
Poly-crystal
bcc(110)
bcc(110), (111),
(411)
第1部 Al2O3基板上に形成した3d強磁性金属薄膜
エピタキシャル成長
>> Al2O3(0001)基板上における膜形成
基板温度
Co80Ni20
Co
Ni
100 ℃
fcc(111)
200 ℃
fcc(111),
hcp(0001)
300 ℃
Ni80Fe20
bcc(110), bcc(111)
_
>> Al2O3(1120)基板上における膜形成
基板温度
Co80Ni20
Co
Ni
fcc(111),
300 ℃ hcp(0001),
_
400 ℃ hcp(1100)
500 ℃
Fe50Co50
Poly-crystal
500 ℃
200 ℃
Fe
bcc(110)
400 ℃ hcp(0001)
100 ℃
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
Ni80Fe20
Poly-crystal
fcc(111), fcc(100)
Fe
Fe50Co50
bcc(110)
bcc(110)
bcc(110), bcc(100)
第1部 貴金属下地層上に形成した3d強磁性金属薄膜
エピタキシャル成長
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
>> Au, Ag, Cu(100)下地層上における膜形成
Co
Ni
下地層
100 ℃
300 ℃
Au
_
hcp(1120)
_
hcp(1120)
fcc(100)
Ag
Cu
Au
Ag
_
hcp(1120)
_
hcp(1120)
fcc(100)
fcc(100)
Fe
Cu
Au
100 ℃
Au
_
hcp(1100)
Ag
Cu
Au
Ag
Fe
Cu
Au
fcc(110)
300 ℃
Au
100 ℃
hcp(0001)
fcc(111)
300 ℃
Ag
hcp(0001)
Cu
hcp(0001)
fcc(111)
Au
Ag
Cu
bcc(211)
>> Au, Ag, Cu(111)下地層上における膜形成
Co
Ni
下地層
Cu
bcc(100)
fcc(100)
>> Au, Ag, Cu(110)下地層上における膜形成
Co
Ni
下地層
Ag
Ag
fcc(111)
Fe
Cu
Au
Ag
bcc(110)
Cu
第1部 貴金属下地層上に形成した3d強磁性金属薄膜
磁性多層膜構造制御
hcp
(Ku: 5×106 erg/cm3)
下地層 Au(111) Ag(111) Cu(111)
300 ℃
hcp(0001)
fcc(111)
hcp(0001)
fcc(111)
hcp(0001)
fcc(111)
[バルク2元合金状態図]
1200
B
B
B
B
B
B
Ref.) T. B. Massalski:
“Binary Alloy Phase Diagrams,” 1990.
B
B
B
[Film structure]
Cu(111)
hcp-Co(0001)
Au(111)
Seedlayer
Al2O3(0001) subs.
800
fcc
A
B C B CAB CAB CAB A
A A A A A
C BC BC BC BC
B CAB CAB CAB CAB A
A A A A A
B
fcc-Co(111)
1000
[FMR analysis]
H
(kOe)
6.9
9.0
(fcc) (hcp)
600
hcp-Co(0001)
hcp
400
bcc
Au(111)
fcc-Co(111)
200
Fe
Co
Ni
組成 (at. %)
Fe
Cu(111)
Seedlayer
Al2O3(0001) subs.
Intensity (a.u.)
温度 (C)
B
B
(K1: 6×105 erg/cm3)
Intensity (a.u.)
Co
100 ℃
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fcc
H
(kOe)
6.7
(fcc)
8.9
(hcp)
>>> FUTAMOTO Lab.
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第1部 貴金属下地層上に形成した3d強磁性金属薄膜
下地層粗さが薄膜成長に及ぼす影響
[X線極点図解析]
>> Ag下地層上における膜形成
Co
下地層 Ag(100) Ag(110) Ag(111)
100 ℃
300 ℃
hcp-Co on Ag(111) terrace
_
hcp-Co on Ag(111) facet
α=0˚
30˚ 60˚
_
hcp[0001]
hcp[1101]
28˚
fcc(100) fcc(110) hcp(0001)
2θB=47.6˚
Ag(111)下地層のAFM像
_
(111)
hcp[0001] 82˚
α=0˚
400 nm
30˚ 60˚
(110)
(100) _
(111)
_
hcp[1101]
2θB=51.5˚
Ag(111) terrace
Ag(110) facet
42˚
_ Ag(100) facet
Ag(111) facet
fcc-Co
on Ag(100) & (110) facets
fcc[111]
fcc[111]
fcc[110]
fcc[100]
fcc[100]
35˚
35˚
Ag(111) terrace
Ag(110) facet
_ Ag(100) facet
Ag(111) facet
第1部 安定構造を持つ3d強磁性金属薄膜
まとめ
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
MgO(100),(110),(111), SrTiO3(100),(110),(111), Al2O3(0001),(1120)基板上
及びfcc(100),(110),(111)貴金属下地層上において，エピタキシャル膜が得られた．
1. 3d強磁性金属膜の結晶構造および配向面は基板材料，基板結晶方
位，基板温度に依存して変化した．
2. 基板と薄膜の界面にミスフィット転位が導入されることにより、
格子ミスマッチが緩和されていることが分かった．
3. 基板温度の上昇に伴い，膜の格子歪が減少する傾向が認められた．
4. 基板温度の上昇に伴い，膜表面の粗さが増加する傾向が認められた．
5. 磁気特性はバルク結晶の結晶磁気異方性を反映した面内異方性を示
した．
6. 形成条件を制御することにより，膜構造，磁気特性が制御されることが
示された
②
準安定構造を持つ3d強磁性金属材料
[バルク2元合金状態図, Fe-Co, Co-Ni, Ni-Fe]
1200
Ref.) T. B. Massalski: “Binary Alloy Phase Diagrams,” 1990.
温度 (C)
1000
[計算機シュミレーション]
磁気異方性の検討
⇒ hcp-Co結晶と同様な異方性
Ref.) D. A. Papaconstantopoulos et al.: PRB,
39, 2526 (1989).
[これまでのhcp-Ni結晶形成の報告]
Face-centered-cubic
微粒子，多結晶薄膜
(fcc) structure
800
Ref.) P. Hemenger and H. Weik:
Acta Crystallogr., 19, 690 (1965).
G. Carturan et al.: Mater. Lett., 7, 47, (1988).
600 Body-centered-
Hexagonal-closed-packed
cubic
400
Lab.
hcp-Ni >>> FUTAMOTO
Chuo Univ.
(hcp) structure
(bcc) structure
bcc-Ni
[これまでのbcc-Ni薄膜形成の報告]
膜厚3 nmまで安定に存在
Ref.) C. S. Tian et al.: PRL, 94, 137210 (2005).
200
Fe
Co
組成 (at. %)
Ni
Fe
パーマロイ(Py)
hcp-Py, bcc-Py
bcc-Co
[計算機シュミレーション]
bcc-Co/MgO or SrTiO3/bcc-Co MTJ
TMR比
1000%
Ref.) X.-G. Zhang and W. H. Butler: PRB, 70, 172407 (2004).
J. P. Velev et al.: PRL, 95, 216601 (2005).
[これまでのbcc-Co薄膜形成の報告]
分子線エピタキシー法 + GaAs(100)
Ref.) G. A. Prinz: PRL, 54, 1051 (1985).
N. A. Morley et al.: J. Phys. Condens. Matter., 18, 8781 (2006).
[本研究]
1. hcp-Ni, Py
2. bcc-Ni, Py
3. bcc-Co
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
第2部 準安定hcp-Ni,Py薄膜
膜構成
①
Ni, Py(40 nm)薄膜
Cr(211)bcc下地層
MgO(110)基板
③
Ni, Py(40 nm)薄膜
Cr(100)bcc下地層
MgO(100)基板
②
Ni, Py(40 nm)薄膜
_
Ru(1100)hcp下地層
シード層
MgO(110)基板
④
Ni, Py(40 nm)薄膜
_
Ru(1120)hcp下地層
シード層
MgO(100)基板
⑤
Ni, Py(40 nm)薄膜
Au(100)fcc下地層
シード層
MgO(100)基板
製膜条件
 製膜法: UHV-RFマグネトロン・スパッタリング
 NiおよびPy膜形成時の基板温度: 室温
 Arガス圧: 0.67 Pa
 ターゲット-サンプル間距離: 150 mm
第2部 準安定hcp-Ni,Py薄膜
Cr(211)bcc下地層上におけるNi薄膜の成長
Ni(2 nm)
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
Ni(40 nm)
__
4120
_
3300
__
3120
_
2240
_
2130
__
3110
_
2200
__
2110
_
1230
_
1120
[Epitaxial relationships]
⇒Single-crystal
_
Ni(1100)[0001]hcp
_
|| Cr(211)[011]Type I
_
Ni[1100]
_
[1120]
_
Ni[1100]
[0001] A
_
&
Cr
hcp-Ni
MgO[001]
_
[110]
+2%
Cr(211)[011]Type J
0%
Type I
Cr[211]
_
[111]
Type J
Cr[211]
_
[111]
Type I & J
Cr[211]
_
[011]
B
A
B
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
第2部 準安定hcp-Ni,Py薄膜
Cr(211)bcc下地層上におけるNi薄膜の成長
__
4120
__
3110
P
__
3120Q
Ni(40 nm)
_
3300
_
2240
_
2130
_
2200
_
1230
__
2110
P
Q
_
1120
Intensity ratio, ISpot–P/ISpot–Q
Ni(2 nm)
0.8
0.6
0.4
0.2
0
0
10
20
30
Film thickness (nm)
40
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
第2部 準安定hcp-Ni,Py薄膜
hcp構造からfcc構造への相変態
Ni(2 nm)
Ni(40 nm)
__
4120
_
3300
__
3120
__
3110
_
2240
_
2130
_
2200
__
2110
A
B
A
B
A
B
_
3300+422M,N
__
3120
_
1230
__
3110
_
1120
_
Ni[1100]
[0001]
__
4120+440M,N
Phase
transformation
from hcp to fcc
_
2130
_
2200
__
2110+220M,N
Type M
Ni[211]
_
[111]
A
C
_
1230
_
1120+202M,N
Type N
Ni[211]
__
[111]
A
B
_
2240+404M,N
B
A
C
C
B
A
C
B
OR
_
Ni(211)[111]fcc
|| Ni(1100)[0001]hcp
__
Ni(211)[111]fcc
|| Ni(1100)[0001]hcp
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
第2部 準安定hcp-Ni,Py薄膜
断面微細構造
_fcc
[111]
hcp
[0001]
A B A
Cr[211]I,J
_
[011]I,J
_fcc
[111]
A B C A
_fcc
[111]
A C B A
2 nm
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
第2部 準安定hcp-Ni,Py薄膜
hcp–Ni薄膜の成長モデル
hcp-Ni
1. ヘテロエピタキシャル成長に
よりCr下地層上にhcp–Ni
結晶が核生成する
2. 面欠陥の導入により
格子ミスマッチにより
もたらされえた歪を緩和
Cr
面欠陥
Cr
fcc
3. 面欠陥からfcc構造へ変態
Cr
4. fcc結晶の体積比が増加
Cr
Cr
10 nm
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
第2部 準安定hcp-Ni,Py薄膜
下地層の種類とhcp結晶の配向面
①
Ni, Py(40 nm)薄膜
Cr(211)bcc下地層
MgO(110)基板
_
Ni,Py(1100)[0001]
_
_
|| Cr(211)[011],[011]
③
Ni, Py(40 nm)薄膜
Cr(100)bcc下地層
MgO(100)基板
_
_
Ni,Py(1120)[0001],[1100]
|| Cr(100)[011]
②
Ni, Py(40 nm)薄膜
_
Ru(1100)hcp下地層
シード層
MgO(110)基板
_
Ni,Py(1100)[0001]
_
|| Ru(1100)[0001]
④
Ni, Py(40 nm)薄膜
_
Ru(1120)hcp下地層
シード層
MgO(100)基板
_
_
Ni,Py(1120)[0001],[1100]
_
_
|| Ru(1120)[0001],[1100]
⑤
Ni, Py(40 nm)薄膜
Au(100)fcc下地層
シード層
MgO(100)基板
_
_
Ni,Py(1120)[0001],[1100]
|| Au(100)[001]
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
第2部 準安定bcc-Ni,Py薄膜
bcc相の形成とfcc相への変態
_
Py(111)fcc (Type A)
Ni,Py薄膜
GaAs(110)基板
X線極点図解析
Py(111)fcc
Py(110)bcc
_
Py(111)fcc
Type B
Log intensity (cps)
GaAs(202)B3
+Py(101)bcc
40 nm
_
製膜条件
 製膜法: RFマグネトロンスパッタリング
 基板温度: 室温
(Type B)
o
o
α=0
α=90
GaAs(220)B3
+Py(110)bcc

Py(111)fcc
_
_
_ B3
GaAs(022)
+Py(011)bcc
GaAs(220)B3
α=30o
α=20o
104
103
102
101
100
10–1
_
(Type A)
=90
GaAs,bcc–Py[110]
o
α=0 _
_
<110>
<001>
o
[Epitaxial orientation relationship]
_
_
bcc-Py(110)[110] || GaAs(110)[110]
_
Py(111)fcc
(Type A)
_
_ B3
GaAs(202)
+Py(101)bcc
Py(111)fcc (Type B)
GaAs,bcc–Py[110]
<011>o
_
α = 30
_
<112>
<111>
fcc–Co[111]
_
<111> _ o
α = 19
_
<211>
<110>
[Transformation orientation relationship]
_ __
fcc-Py(111)[112], [112]
_
|| bcc-Py(110)[110]
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
第2部 準安定bcc-Co薄膜
bcc相の形成とfcc相への変態
製膜条件
 製膜法: RFマグネトロンスパッタリング
 基板温度: 室温
5～200 nm
GaAs(110)基板
GaAs(220)B3
+Co(110)bcc
_
_
Co(111)fcc (Type B)
α=90o

α=30o
α=90o
Co(200 nm)
_
GaAs(022)B3
Co(111)fcc (Type A)
Co(111)fcc (Type A)
_
Co(40 nm)
o
_
_ B3
GaAs(202)
+Co(101)bcc
GaAs,bcc–Co[110]
_
_
GaAs(022)B3
+Co(011)bcc
Log intensity (cps)
Co(111)fcc (Type B)

α = 0o _
_
<110>
<001>
α=0o
_
Co(011)bcc
α=0o
Co(111)fcc (Type A)
Co(111)fcc (Type B)
_
GaAs(202)B3
+Co(101)bcc
Co薄膜
GaAs,bcc–Co[110] fcc–Co[111]
_
<011>o
<111> _ o
_
α = 19
α = 30
_
_
<112>
<211>
<111>
<110>
104
103
102
101
200 nm
100
10–1
100 nm
40 nm
20 nm
5 nm
0
60
120 180 240
β (deg.)
300
360
第2部 準安定構造を持つ3d強磁性金属薄膜
まとめ
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
ヘテロ・エピタキシャル成長を活用し，形成条件を十分に選択することにより，
準安定構造をもつ3d強磁性金属薄膜が得られた．
1. Cr(211)bcc,(100)bcc, Ru(1100)hcp,(1120)hcp, Au(100)fcc下地層を用いる
ことにより，hcp-Ni, hcp-Py薄膜が得られた．
2. GaAs(110)基板を用いることにより，bcc-Ni, bcc-Py, bcc-Co薄膜が得
られた．
3. 膜厚の増加に伴い，準安定構造は結晶欠陥から安定構造へ変態する
傾向が認められ，変態プロセスが調べられた．
4. 比較的厚い膜厚を持つこれら準安定3d強磁性金属膜の形成は本研
究が始めてである．
高一軸磁気異方性材料
– Co/Pd多層膜
・ 下地層結晶方位の影響
・ 層厚，積層回数の効果
– L10規則合金薄膜（FeAu，FePd）
・ 下地層結晶方位，基板温度の効果
・ 単原子交互積層法による規則化促進
一軸磁気異方性エネルギー (erg/cm3)
③
Ref.) T. Suzuki: JMSJ,
>>> FUTAMOTO
Lab.
29, 1016 (2005).
Chuo Univ.
[Ku vs. 2πMs2]
Sm2Fe17N3
108
SmCo5
FePt
Nd2Fe14B
YCo5
Sm2Co17
FeAu
107
– 希土類磁石材料薄膜（SmCo5）
・ 下地層材料の効果
106
・ 基板温度の効果
・ 下地層厚の効果
・ SmCo5薄膜の構造解析と制御
・ Co/Sm組成が規則相形成に及ぼす効果
・ CoサイトのFeおよびNi原子置換
MnAl
FePd
CoPt
MnBi
Co/Pd
SrO:6Fe3O4
BaO:6Fe3O4
CoFe2O4:Fe3O4
106
107
反磁界エネルギー (erg/cm3)
Sm
Co
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
下地層材料がSm-Co規則相形成に及ぼす効果
第3部 SmCo5薄膜
製膜条件
 製膜法: MBE
 Sm-Co膜形成時の基板温度: 500 ℃
 Sm（K-cell）とCo（EB）の同時蒸着によりSm-Co膜を形成
①
②
③
Sm-Co(20 nm)薄膜
Sm-Co(20 nm)薄膜
Sm-Co(20 nm)薄膜
Cr(110)bcc下地層
MgO(111)基板
Ru(0001)hcp下地層
Al2O3(0001)基板
Co(0001)hcp下地層
Al2O3(0001)基板
④
⑤
⑥
Sm-Co(20 nm)薄膜
Sm-Co(20 nm)薄膜
Sm-Co(20 nm)薄膜
Au(111)fcc下地層
Ag(111)fcc下地層
Cu(111)fcc下地層
シード層
シード層
シード層
Al2O3(0001)基板
Al2O3(0001)基板
Al2O3(0001)基板
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
下地層材料がSm-Co規則相形成に及ぼす効果
第3部 SmCo5薄膜
Cr(110)bcc
Ru(0001)hcp
Co(0001)hcp
Au(111)fcc
Ag(111)fcc
Cu(111)fcc
第3部 SmCo5薄膜
Cu
SmCo5薄膜へのCu原子の拡散
F
Ref.) K. J.>>>
Strnat: inUTAMOTO
Ferromagnetic Materials,
Lab.
(North-Holland,
Cu Amsterdam,
Chuo Univ.
1988).
Sm(Co,Cu)5
SmCo5相へCu原子が固溶
Sm(Co,Cu)5相形成を促進
Sm-Co layer thickness (nm)
Ref.)
F. Hofer:
IEEE Trans. Magn., 6, 221 (1970).
K. Kamino et al.:
Trans. Jpn. Inst. Met., 14, 135 (1973).
A. J. Perry:
J. Less-Common Met., 51, 153 (1997).
300 ℃
3
10
20
400 ℃
At 1200 oC
Sm
at. % Co
At 800 oC
Co
SmCo5
Single phase
Two phase
450 ℃
Co
SmCo5
Three phase
500 ℃
第3部 SmCo5薄膜
エピタキシャルSmCo5薄膜の構造解析
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
Cu(111)
_ fcc
Cu[112] azimuth
042
_
131
222
402
111
_
311
SmCo5/Cu(111)fcc
B AB
BA
__
_
1124_A
0004 _ 1124A
1014B _
__ 1014B
1123_A
0003 _ 1123A
1013B _
__ 1013B
1122_A
0002 _ 1122A
1012B
1012B
第3部 SmCo5薄膜
エピタキシャルSmCo5薄膜の構造制御
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
Co/Cu
(0001)面
(0002)面
SmCo5(0002)面
fcc-Co(111)面に類似
高温で形成したCo/Cu積層膜
→ 下地層のCu原子が Co層へ拡散
Ref.)
M. Ohtake et al.: JAP, 103, 07B522 (2008).
Sm-Co(20 nm)薄膜
5 nm
Co(111)fccシード層
Cu(111)fcc下地層
シード層
Al2O3(0001)基板
SmCo5/Co/Cu
A
A
第3部 高一軸磁気異方性薄膜
まとめ
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
下地層材料がSmCo5規則相形成に及ぼす効果について調べた．
1. Cu(111)下地層上においてエピタキシャルSmCo5薄膜が得られ，その
他の下地層上ではアモルファスSm-Co相が形成された．
2. 下地層のCu原子がSm-Co層へ拡散することにより，SmCo5規則相形
成が促進された．
3. Cu(111)下地層上にエピタキシャル成長したSmCo5薄膜は，双結晶と
して形成された．
4. Cu単結晶下地層上に薄いCoシード層を設けることにより，SmCo5結
晶の核生成が制御され，SmCo5単結晶膜が得られた．
まとめ
>>> FUTAMOTO Lab.
一連の磁性材料に対してエピタキシャル薄膜形成を行い，
Chuo Univ.
磁性薄膜の成長機構，微細構造，および磁気特性を調べた．
1200
Ref.) T. B. Massalski: “Binary Alloy Phase Diagrams,” 1990.
温度 (C)
1000
Face-centered-cubic
(fcc) structure
800
600 Body-centered-
Hexagonal-closed-packed
cubic
400
200
(bcc) structure
Fe
②
(hcp) structure
Co
組成 (at. %)
Ni
Fe
準安定構造を持つ3d強磁性金属材料
サブナノメートル・レベルの
エピタキシャル磁性薄膜成長制御，
準安定相形成技術
一軸磁気異方性エネルギー (erg/cm3)
①安定構造を持つ3d強磁性金属材料 ③高一軸磁気異方性材料
Sm2Fe17N3
108
SmCo5
FePt
Nd2Fe14B
YCo5
Sm2Co17
FeAu
107
MnAl
FePd
CoPt
MnBi
Co/Pd
SrO:6Fe3O4
BaO:6Fe3O4
CoFe2O4:Fe3O4
106
106
107
反磁界エネルギー (erg/cm3)
磁性材料の基本物性解明
磁性材料の新しい可能性
デバイス応用（スピンエレクトロニクス）
業績
①安定構造を持つ3d強磁性金属材料
有査読論文（28件）
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
・ M. Ohtake et al.: Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 322, 1947 (2010).
・ M. Ohtake et al.: Journal of Applied Physics, 106, 123921 (2009).
その他，J. Appl. Phys. (4件), IEEE Trans. Magn. (6件), J. Magn. Magn. Mater. (1件),
IEICE Trans. Electron. (1件), Jpn. J. Appl. Phys. (1件), J. Magn. Soc. Jpn. (6件),
J. Phys. Conf. Ser. (7件)
②準安定構造を持つ3d強磁性金属材料
有査読論文（8件）
・ M. Ohtake et al.: Applied Physics Express, 4, 013006 (2011).
・ M. Ohtake et al.: Journal of Applied Physics, 107, 09E310 (2010).
その他，J. Appl. Phys. (1件), IEEE Trans. Magn. (1件), J. Magn. Soc. Jpn. (1件),
J. Phys. Conf. Ser. (3件)
③高一軸磁気異方性材料
有査読論文（10件）
・ M. Ohtake et al.: Journal of Applied Physics, 105, 09C315 (2009).
・ M. Ohtake et al.: Journal of Crystal Growth, 311, 2251 (2009).
その他，J. Appl. Phys. (3件), IEEE Trans. Magn. (1件), Jpn. J. Appl. Phys. (2),
Phys. Status Solidi (1件), J. Phys. Conf. Ser. (1件)
業績
2005
2006
2007
2008
2009
2010
(B4)
(M1)
(M2)
(D1)
(D2)
(D3)
二本研
二本研
学部生 修士学生
第2期生 第1期生
指導した後輩
M0+M1+M2
2
各業績
の合計
10
有査読論文
無査読論文
国際会議発表
国内学会発表
助成金
二本研
博士学生
第1期生
5
2011 年度
日本学術振興会
特別研究員
9
8
52
51
合計
13
19
60
198
22
4
6
16
18
2
10
3
2
3
4
3
11
2
15
15
19
14
3
11
1
46
18
3
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特許
表彰
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
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謝辞
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
★ 本研究を行うにあたり，懇切丁寧な御指導を賜った二本正昭指導教授に深く感謝
致します．
★ 東京藝術大学院の桐野文良教授には，面外XRD測定およびEDX分析でご協力
頂き，また，本博士論文審査でもお世話になりました．
★ 山形大学の稲葉信幸教授には，磁気特性解析でお世話になり，有益な議論をし
て頂きました．
★ 本学電気電子通信工学科の庄司一郎教授，物理学科の佐藤博彦教授，応用化
学科の大石克嘉教授には，本博士論文審査でお世話になりました．
★ <共同研究者>
高橋豊教授（山形大学），川井哲郎氏（中央大学），高橋由夫博士（日立製作所）
★ <共同研究者（学生）> 鹿田昂平(’06-’08)，田中孝浩(’07-’09)，西山努(’07-’09)，額賀友理(’07-’09)，
佐藤洋一(’08-’10)，長野克政(’10)，松原豪大(’08-’10)，藪原穣(’08-’10)，戸張公介(’09-’10)，樋口潤
平(’09-’10)，安井佑介(’07)，半田孝浩(’06-’07)，田渕健司(’06-’08)，黒田洸盛(’07-’09)，佐々木翔太
(’10)，森亮(’09)，島田一家(’09)，甲斐はるな(’09)，大内翔平(’10)，栗原武史(’10)，坂口紗紀(’10)，
小林和樹(’10)，椊田和希(’10)，島本晃平(’10)，野中雄介(’10)，藤田倫仁(稲葉研)，小林康介(稲葉
研)，須藤陽介(稲葉研)，瀬古貴文(稲葉研)，池谷浩和(高橋研)
★ 本研究の一部は，日本学術振興会科学研究費補助金（特別研究員奨励費21・6780），国際科学技術
財団研究助成，および二本正昭指導教授が参画しているNEDO-PJの補助を受けて行われました．