Schritte auf dem Weg zu einer “idealen” Kernspektrometrie W. Görner1, A. Berger2, O.

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Schritte auf dem Weg
zu einer “idealen” Kernspektrometrie
W. Görner1, A. Berger2, O. Haase2,
H. Kipphardt2, M. Ostermann2, Chr. Segebade2

1Berlin/Dresden
2Bundesanstalt

SAAGAS 21

Für Materialforschung und -prüfung, Berlin

Mainz, 21.3. - 23.3.2007


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2

Problemkreise

SAAGAS 21

1

Axialgradient der Photoeffektivität

2

Selbstabsorption in Probe und Komparator

3

Korrektur der Zählverluste

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3

1

Axialgradient der Photoeffektivität

“Ideal”:
Gradientfreier Detektor und selbstabsorptionsfreie Probe

SEV

g-Spektrometrie mit
“idealem” Bohrlochdetektor

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FlüssigszintillationsSpektrometrie (quenchfrei)


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3a

1

Axialgradient der Photoeffektivität

Aus dem “Bohrlochdetektomodell” folgt:
Nutzung eines Symmetriemittelpunkts am Zwillingsdetektor
Konventionelle Messanordnung

Messung am Zwillingsdetektor

y

x
z

Im Symmetriemittelpunkt sind die drei Gradienten
der Photoeffektivität gleich Null
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3b

1

Axialgradient der Photoeffektivität

HPGe - Zwillingsdetektor der BAM
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3c

1

Axialgradient der Photoeffektivität

Vorteile der Messung am Zwillingsdetektor:

Der Abstand der Detektoren kann der
Aktivität der Probe angepasst werden
Bei Abweichung der Probe vom SymmetrieMittelpunkt sind die Gradienten klein
Die Probengeometrie hat wenig Einfluss

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4a

1

Axialgradient der Photoeffektivität
unexakt positionierte Punktquelle bei xs

Det. 2

Det. 1

N2

N1

0
Abstand = 100 mm

E1 = a + bx + cx2
(Taylorsche Reihe)
2
E2 = a - bx + cx

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Experimentell ermittelt:

a = 1,5714 %
b = 0,0411 %/mm
c = 0,0008 %/mm2


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4b

1

Axialgradient der Photoeffektivität
Wegen der Symmetrie:

d(e1 + e2)
dx

X=0

=0

Virtuelle a-posteriori - Verschiebung der Quelle
von x2 nach x=0 ist möglich:
N1 - N2
N1 + N2

Korrekturfaktor =

e1(0)+e2(0)
e1(xs)+e2(xs)

FDs =
wobei

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a•q
xs =
b

b • xs
b • xs

=q =
a + c • xs2
a

1
1+d • q2

a•c
d=
b2


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4c

1

Axialgradient der Photoeffektivität
Effizienz Zwillingsdetektor

3,5

Summe

Abs. Effizienz, %

3,0
2,5
Det. 2 (Polynom)
2,0
1,5
Det. 1 (Polynom)

1,0

Diff. (Linear)

0,5
-0,0

-0,5
-1,0
-12
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0
Abstand, mm

+12


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4d
Axialgradient der Photoeffektivität

1

Korrekturfaktor Zwillingsdetektor

1,01

Korrekturfaktor Fs

1,00
0,99
0,98
Feinzel

0,97
0,96
0,95
0,94
0,93
-12

-9

-6

-3

0

Abstand, mm
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3

6

9

12


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5

1

Axialgradient der Photoeffektivität

Realer Fall: Nickelbestimmung in VA - Stahl

Arbeiten mit relativen statt mit absoluten Größen:
Impulsraten statt Aktivitäten
Teilw. Verhältnisse von Pulsraten statt absoluter
Parameter

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5a

1

Axialgradient der Photoeffektivität
Nickelbestimmung in Stahl

Det. 2

Det. 1
65 mm

65 mm

60 mm

Punkt- od.
ausgedehnte Quelle

Axialgradient der Photoeffektivität (Experiment m.
Einzeldetektor

dePh
= 3,3 %/mm
dz

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137Cs)

Zwillingsdetektor

dePh
= 0,14 %/mm
dz

Um Faktor 23
besser !


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6
2

Selbstabsorption in Probe und Komparator
Nickelbestimmung in Stahl
Det. 2

Det. 1

Det. 2

Det. 1

MessSchema

(
Det. 1

Det. 2

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aktive

inaktive Probe

aktiver Ni-

Probe

ähnlicher Dicke

Komparator

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r2

r1

-1

)

mdick
• m
+1
dünn


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7

Selbstabsorption in Probe und Komparator

2

Nickelbestimmung in Stahl
Korrektur der KomparatorImpulsrate für dicke Proben
dz

d

z

2 (1-e(-md))
fc =
md (1+e(-md))

versus

Die Komparator-Impulsrate
wird “bevorzugt” gezählt
Probe

d

1 + e-md

versus

1 (e-mz + e-m(d-z))dz
d
0

Korrekturfaktor Komparator (fc)
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muss mit fc  1 multipliziert
werden


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7a
2

Selbstabsorption in Probe und Komparator
Nickelbestimmung in Stahl

fc vs µd
1,05
1
fc =

0,95

2_________________
(1-exp(-µd))
1
µd(1+exp(-µd))

fc 0,9
0,85
0,8
0,75
0

0,5

1

µd

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1,5

2


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8
2

Selbstabsorption in Probe und Komparator
Nickelbestimmung in Stahl
Probendicke
Durchmesser

ca. 0,5 mm (Nr. 1,2,4); ca. 0,8 mm (Nr. 3)
20 mm

Kernreaktion

HWZ

Eg ausgew.

58Ni(g,n)57Ni

36 h

1378 keV
127 keV

Korrekturfaktoren (f0)
1378 keV:
127 keV:

1,016 bzw. 1,024*
1,048 bzw. 1,072*

*für Probe 3

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m•d
0,0158
0,0943 bzw. 0,1412*


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9

Nickelbestimmung in Stahl
Gefundene Ni - Gehalte in Masse-%
Probe Nr.

127 keV

1378 keV

1

10,69

10,56

2

10,73

10,73

3

10,80; 10,79

10,94; 10,63

4

10,68

10,73

10,738 ± 0,056

10,718 ± 0,144

MW

Gesamt-MW
BAM - Zertifikat

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10,728 ± 0,103
10,72 ± 0,05 (95%)


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Phosphorbestimmung mit b-Spektrometrie
Selektivität P versus O
31P(g,n)30P

Matrixeffekt

16O(g,n)15O

Pulse/Kanal

Ungünstig!

g-Spektrometrie (511 keV Vernichtungsstrahlung)
Halbwertszeit (15O: 120 s; 30P: 150 s)

Zählfenster

Schwellenenergie (O: 12 MeV; P: 9 MeV) ; s-Funktion
Energie, MeV

Maximalenergie der b+-Strahlung
(15O: 1,2 MeV; 30P: 3,5 MeV)
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11
Phosphorbestimmung mit b-Spektrometrie

Momentan noch zwei Detektoren:
Detektor 1
(Probe)

SpecAmp
1
SignalRouter

Detektor 2
(Komp.)

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SpecAmp
2

VKA


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11a
Phosphorbestimmung mit b-Spektrometrie

...zukünftig Doppelzwillings - Anordnung:

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12

Zahl der Einzelwerte

Phosphorbestimmung mit b-Spektrometrie

BCR-ZRM
Milchpulver

Masse-% Phosphor

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3

Korrektur der Zählverluste
Zählverluste (Tres, TA, TF)
Tres Auflösungszeit “schneller”

Vorverstärkersignal

Impulse
TA Analysezeit des Verstärkers
(Zeit bis Maximum); 2•Tshape
TF Fussbreite des geformten
Verstärkerpulses; 10•Tshape

Tres

Schneller
Trigger Z

Z

VorderflankenUnivibrator

Verstärker busy

A

Zahl der akzeptierten Pulse

N

Zahl der nicht akzeptierten
Pulse

P

Zahl der registrierten Pileups (Leading Edge)

DT
DT < TA

VerstärkerAusgangssignal

TA
A-Ereignis
N-Ereignis
(akzeptiert) (nicht akzeptiert)

Gesamtimpulszahl

Z
P-Ereignis
(2 Ereignisse;
nicht akzeptiert)

= A+N+P
A-Ereignis
(akzeptiert)

t

Pulsschema
g-Spektrometer
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A
Z = A + N + 2P
Zählausbeute =
=
Z
= 2 + 1 + 2x1 = 5

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2
5

= 0,4

“60 % Totzeit”


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3

Korrektur der Zählverluste
Immer noch aktuell: statt “Totzeit in %”
Z, A, N und P erfassen!

Verstärker busy

Schneller
Trigger

VorderflankenUnivibrator

Z - Zähler

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NICHT
UND

UND

UND

A+P- Zähler

N+P- Zähler

P- Zähler

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Zählausbeute a
Ausbeute

A
a =
A+(N+P)+P

Verwendbar zur a-posteriori - Korrektur;
Vergleich mit Totzeitangabe !

Spektr.integral
I

AADC =

S AI

A kann mit AADC verglichen werden

1

Zusätzlich als Zählausbeutemonitor empfohlen: Pulser und zusätzliche Strahlenquelle (wenn möglich)

Redundanz
ROInetto
rwahr =
a •TUhr
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Diskrepanz

Transparenz

Ereigniszahlen und Zählausbeute sind
gleichberechtigt.
Daher sollte beiden Größen die gleiche
Aufmerksamkeit zuteil werden!


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Die Messung kurzlebiger Strahler
aProbe(t)  aKomparator(t)

- s.o., P - Analyse -

Die Probe ist vorgegeben.
Der Komparator kann durch Wahl der Einwaage angepasst werden.

Stop (falls >)

Stop
Start

Null, Start (falls äquivalent)
A+P
P
Z

A+P
P
Z

AK

Quotient

ZK

AK/ZK

AP

Quotient

ZP

AP/ZP
Null, Start (falls äquivalent)

Stop (falls >)

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Zwillingsspektrometer C

Steuerung

Dt
<
>


aP(t´....t´+Dt)  aC(t´....t´+Dt)

Start
Stop

Zwillingsspektrometer P


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Das “ideale” Doppel-Zwillingsspektrometer
Lp(t)  LK(t)
Zählausbeute
Anpassung

S
Start

Det.1

V

Probe

Det.2

V

S

Stop

ADC
ADC

PC

ADC

ADC

V

Det.1a
Komp.

V

Det.2a

Vorteil: “Man braucht sich um nichts zu kümmern; einfach korrespondierende
Nettopeaks dividieren”
Nachteil: Ggf. Einbuße an Zählzeit; Überkreuzmessungen erforderlich

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Was heute offen blieb:
1 - Beschäftigung mit Tres
2 - ??? Zählausbeute partiell energieabhängig ???
3 - Die “Probenwechselei”

Ausblick
1 - Geringer Abstand der Detektorzwillinge
2 - Monte Carlo
3 - Leider streicht die BAM - Aktivierungsanalyse
in Bälde die Segel

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Fazit
Statt dass jedes Labor ein mehr oder weniger
unzulängliches Spektrometer anschafft, sollten sich regionale Nutzergemeinschaften bilden, die an “Ideal”- Spektrometern einen stringenten Betrieb realisieren. Die Verwaltungen
sollten ihre Engherzigkeit aufgeben und größer angelegtes Gemeinschaftseigentum tolerieren, ja, unterstützen.

Big is beautiful!

Das ist auch mein Fazit eines 40jährigen Berufslebens:
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