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核磁気共鳴法とその固体物理学への応用
東大物性研： 瀧川 仁
［Ⅰ］ 核磁気共鳴の基礎と超微細相互作用
［Ⅱ］ NMRスペクトルを通してスピン・軌道・電荷・格子
の局所構造を探る （静的性質）
［Ⅲ］ 核磁気緩和現象を通して電子（格子）のダイナミク
スを見る （動的性質）
［Ⅲ］ 核磁気緩和現象を通して電子（格子）のダイナミクス
を見る （動的性質）
１．スピンの揺らぎと核スピン・格子緩和率
一般論、素励起の散乱による緩和、スケーリング則の応用
２．スピン・エコー減衰率
現象論、スピン系の遅い揺らぎ、スピン空間相関と間接相互作用
３．フォノンによる緩和
パイロクロアOs酸化物におけるラットリングと超伝導
スピンの揺らぎと核スピン-格子緩和時間
1
N
2
T1
2
H loc
H
loc
~
Ai S i
, H loc t exp i N t dt
H loc
i
1
T1
N
2
2
~
Aq S q
i
q
2
Aq
Sq ,
S -q
t
~
Aq
2
N k BT
S j exp i q r j
j
q
動的スピン相関関数
j
1
Sq
N
exp i N t dt
~
A j exp i q r j
2
Aq
Im q , 0
0
動的磁化率
低エネルギー状態密度のエネルギー依存性（超伝導体のギャップ構造）。
臨界現象におけるスケーリング則の検証。
空間相関の弱いが遅い揺らぎ、（フラストレート磁性）。
素励起による散乱（低温の極限）
素励起：電子（超伝導準粒子）、スピン波（マグノン）、フォノンとの相互作用。
核スピンの反転をともなうプロセス。
直接過程（ボゾンの場合）
k
I
r
無視できる
ラマン過程の遷移確率
1
T1
T1
N
k
k
A k , k n k n k 1 r k r k k k d k d k
2
散乱の行列要素
1
ラマン過程
状態密度
n
1
exp k B T 1
ボゾン
A k , k f k 1 f k r k r k k k d k d k
2
f
1
exp
F k BT 1
フェルミオン
低温での緩和率の温度依存性
励起ギャップがある場合： r 0 , for
1
m
T1
A
2
n n 1 r d exp
k BT
2
励起ギャップがない場合：
1
T1
1
T1
0
r , A
A n n 1 r
2
A
T
2
f 1 f r
2 n 1
2
n
2
2
d
d
0
2 n
フェルミオンでも同じ。
exp kT
exp
2 n
kT 1
exp kT
exp
kT 1
2
2
d
ボゾン
d フェルミオン
ただし2n+ ≤0 のときは適用不可。（例：２次元反強磁性スピン波）
臨界現象とスケーリングの考え方：遍歴電子磁性体
臨界点近傍では、特定の波数Qの回りで低
エネルギーの揺らぎの振幅が成長する。
温度
常磁性
1
T=0で(Q)が発散する。
反強磁性
量子臨界点
圧力
or 磁場
Q
0
スピン相関距離の発散、
揺らぎのエネルギー・スケールの減少。
Critical slowing down
臨界領域のスピンの揺らぎ
Q q ,
1
T1
1
T1
T
T
Q q ,
1 i Q q
Q q
Q q
2 z D
q
D 1
dq
D:次元
Im
Q q ,
Q q ,
Q q Q q ,
Q q
2
2
0
Q q
スケーリング： Q q Q g q Q A 2
：相関距離
ダイナミック・スケーリング：
1
Q q
h q
z
z：動的臨界指数
スケーリング則の例
SCR理論
Sr2CuO3におけるCu-MMR
守谷、「磁性物理学」朝倉
遍歴電子反強磁性体 0
Q
2
z2
２次元：
3次元：
1
T
2
const .
T
3
T
1
T
T1
1
1 2
T1
S=1/2 1次元ハイゼンベルグ系
1
z 1
Q
1
1
T
T1
T const .
Sachdev, Phys. Rev. B 50 (1994) 13006.
Takigawa et al., Phys. Rev. Lett.
76 (1996) 4612.
スピン・エコー減衰率
t
g t exp
2 T1
局所磁場のｘｙ成分：スピン格子緩和プロセス
スピンエコー減衰率
M 2
M 0
g 2 g z 2
同種核スピン
g z 2 cos 2
局所磁場のｚ成分
それ以外
z
2 H loc t dt
0
2
z
H l oc
t dt
2
2
0
H l oc t dt
z
もし、(2)の分布がガウシアンであれば、
g z 2 cos 2
2
J
2
2
2
2
2
1 2
exp
2
2
0
h t exp i t dt
J
2
2
0
h t
4 cos
0 0
1
2
h t t dtd t
h t t H loc t H loc t
z
z
局所磁場の相関関数
J exp i t d
cos 2 3 d
Recchia et al., Phys. Rev. B 54 (1996) 4207.
2
t
h t exp
c
を仮定すると解析的な
表式が得られる。
2 t 3
g z t exp
,
12 c
for c 1
FID,同種スピン g t exp 1 2t 2 , for 1
z
c
2
の場合は
g z t exp c t ,
2
for c 1
歪んだカゴメ格子スピン系における遅い揺らぎ
Cu3V2O7(OH)2.2H2O
(volborthite)
Yoshida et al., Phys. Rev.
Lett. Aug. 2009
電子系を介した同種核スピン間の間接結合
Takigawa Phys. Rev. B 49, 4158 (1994).
S1
A
I1
(q)
S2
A
I2
Aの異方性が強いことが必要。
スピン・エコー減衰とスケーリング則
1
スケーリング
2 D 2
T2 G
S=1/2 1次元ハイゼンベルグ系の場合 1
1
1 D 2
T2 G
1
T1
T const .
1 2
T
1 2
Sr2CuO3におけるCu-MMR
パイロクロア・Os酸化物におけるラットリング・核磁気緩和・超伝導
A+
Os5.5+ (3d)2.5
Yamaura et al., J. Solid State Chem. 179 (2006) 336.
Trends in the superconducting transition
Strong
coupling
AOs2O6
K
K
9.6 K
Rb
Cs
Cs
3.3 K
Rb
6.3 K
Cd2Re2O7
1K
Y. Nagao, Z, Hiroi (2007)
Trends in the rattling phonon
Y. Nagao, Z, Hiroi (2007)
Phonon contribution to the specific heat
C = CE1 + yCD1 + (6-y)CD2
QE = 75 K Cs
66 K Rb
QE1 = 22 K K
QE2 = 61 K K
Softer
rattling and
larger atomic
displacement
for higher Tc.
Electron and phonon contributions to 1/T1
41
KOs2O6
K
-1
-1
0.008
0.006
39
0.25
Hyperfine interaction
0.20
AI (r 0) Vij Qij
H hf
1/T1T (S K )
magnetic
dipolar
0.15
K
-1
0.004
0.10
17
0.002
0.000
0
20
O
0.05
40
60
80
100
T (K)
0.00
-1
1/T1T (S K )
0.010
1
1
T1 T1 M T1 Q
1
i, j
V
2
Vij
ri r j
electric
quadrupolar
1
2,
T
1 M
1
Q2
T
1 Q
Isotopic ratio of 1/T1 can be used
to separate the two contributions.
2.0
MHz/T) Q (barn)
1.5
41
39
T1
2
39K
1.99
0.059
41K
1.09
0.071
1.0
39
T1 /
41
2
( Q) / ( Q)
41
0.5
0.0
2
39
( ) / ( )
0
20
40
T (K )
60
2
80
Nuclear relaxation at the K sites is
entirely dominated by phonons !
-1
-1
1 /(T 1 T ) (1 0 sec K )
17
sam p le B ( O ) 8 .5 T
5T
5
-3
-3
4
3
2
39K
1
in KOｓ2O6
Tc
6
-1
H =5T
sam p le A
-1
6
1 /(T 1 T ) (1 0 sec K )
Qualitative features of 1/(T1T)phonon
4
2
sam p le A
H = 5T
1 5 .9 T
17
sam p le B ( O ) 5 T
0
0
50
100
T (K )
150
Large enhancement at low-T.
Peak in 1/(T1T ) near T =13~15 K.
(slightly sample dependent.)
1/(T1T ) ~ const. at high-T.
0
0
5
10
T (K )
15
Rapid reduction of below Tc.
(clear kink at Tc).
Sudden change of phonon dynamics at Tc.
Evidence for strong el-ph coupling.
Reduced phonon damping below Tc
0 2
20
Effects of anharmonicity and electron-phonon coupling
Theory by T. Dahm and K. Ueda: arXiv:0706.4345v2
Anharmonic phonon
p
H
2
2M
p
ax
2
2
2
2M
x
1
1
2
1
bx
4
2
p
2M
M0 x ,
2
4
2
ab
2
1
M0 a b x
2
x
2
x
2
2
Self-consistent harmonic
approximation
0 ,T
1
1
k BT
M 0 exp 0 k B T 1 2 M 02
2
0 ,T
High T:
bk T
0 B2
M
El-ph coupling: renormalization and damping
D
i
2 0
1 i
0 2 0 i
A
2
1
2
Im D 1
1 i 0 0
b
4 0 0
2 2
r
2
4 0
2
2
r 0 2 0 1
2
2
Damped harmonic oscillator with a
T-dependent renormalized frequency.
M 00
2
3
1 4
Nuclear relaxation by two-phonon Raman process
2
T1
2 0 M
1
2
V 22 d A 2 n 1n
low T:
A ~ ,
high T:
k TV
B 2
T1 2 0 M
1
Dahm and Ueda: arXiv:0706.4345v2 (to appear in PRL)
1
~T
2
T1T
2
2 02 4 02 r2
6
r
0
1
T1T
4
~ T0
~ const.
0 0 . 1 00
1 0
Alternative model: 1D square well potantial
2
2 mL
2
2
En
n
2
n 1, 2 ,
0 .1