磁気光学効果の電子論(2)
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Transcript 磁気光学効果の電子論(2)
工学系大学院単位互換e-ラーニング科目
磁気光学入門第7回 -磁気光学効果の電子論(2):量子論-
佐藤勝昭
(東京農工大学)
第6回に学んだこと
第6回からは、電子論の立場に立って、誘電率
テンソルを考えるとどうなるかを学んでいます。
前回は、電子を古典的な粒子として扱い、電界
と磁界のもとでの古典力学的な運動方程式を
解くことによって電子分極を求めるという手続き
について説明しました。
磁気光学効果に寄与する誘電率テンソルの非
対角成分は、磁界に比例することを導きました。
復習コーナー
古典電子論
m
d 2u
dt 2
m
du
du
m02u q E
B (4.6)
dt
dt
B (0,0, B )
E E 0 exp i t
u u0 exp( it )
m 2u imu m02u qE iu B
(4.7)
m 2 i 02 x iqBy qEx
iqBx m 2 i 02 y qE y
m 2 i 02 z qE z
(4.8)
復習コーナー
一般の場合(束縛があり、磁界がある場合)
古典的運動方程式から導かれた誘電率テンソルは、
2
2 i 02
nq
xx 1
m 0 2 i 2
0
2
c
2
i c
nq 2
xy
m 0 2 i 2 2 2 2
0
c
nq 2
1
zz 1
2
m 0 i 02
2
c qB m
より、非対角成分は
磁界に比例
(4.10)
復習コーナー
ローレンツの分散式
B=0なのでc=0を代入:ローレンツの分散式
対角成分のみ
nq 2
1
xx zz 1
2
m 0 i 02
(4.12)
xy 0
2 02
nq 2
xx ( ) 1
m 0 ( 2 02 ) 2 2 2
nq 2
( )
xx
m 0 ( 2 02 ) 2 2 2
(4.13)
復習コーナー
ドルーデの式
c=0, 0=0とおく:ドルーデの式
nq 2
1
xx zz 1
m 0 ( i )
(4.14)
xy 0
nq 2
1
xx ( ) 1
m 0 2 2
nq 2
( )
xx
m 0 ( 2 2 )
(4.15)
負の誘電率
復習コーナー
プラズマ振動数
Drudeの式で、ダンピング項を0としたとき、εの実数
部が0となる振動数を自由電子プラズマ振動数pとよ
び下の式で求められる。
nq 2 1
xx ( ) 1
2 0
m 0 p
p
nq 2
m
ダンピングのある場合のDrudeの式
をpを使って書き直すと
2
xx ( ) 1
( )
xx
p
2 2
2p
( )
2
2
p 2p 2
においてゼロを横切る
(4.16)
復習コーナー
Feの磁気光学効果と古典電子論
i c
nq 2
xy
m 0 2 i 2 2 2 2
0
c
(4.10)
比誘電率の非対角成分の大きさ:最大5の程度
0 2eV
0.1eV
キャリア密度 n 10 22 cm 3 10 28 m -3 と仮定
B=3000Tという非現実的な磁界が必要
スピン軌道相互作用によって初めて説明可能
磁気光学効果の量子論
磁気光学効果の量子論
量子論に向けて
電気分極と摂動論
時間を含む摂動論
誘電率の対角成分の導出
誘電率の非対角成分の導出
磁気光学効果の物理的説明
磁気光学スペクトルの形状
量子論に向けて
古典電子論では、電子が原子核にバネで結びついているイメー
ジで説明しました。
しかし、実際には、電子は原子核の付近にクーロン力で束縛さ
れ、その軌道のエネルギーは、量子数で指定されるとびとびの
値をとります。
誘電率とは、物質に電界が加わったときの分極のできやすさを
表す物理量です。分極とは、電界によって電子の波動関数の
分布の形がゆがみ、重心(負電荷)が原子核(正電荷)の位置
からずれることを意味します。
波動関数の分布のゆがみは、量子力学では、基底状態の波動
関数に、励起状態の波動関数が混じり込むことによって生じま
す。この変化の様子を説明するのが「摂動論」です。
量子力学入門
量子力学では、電子は波動関数で表されます。
波動関数の絶対値の2乗||2が存在確率を与えます。
電子の状態を記述するには、運動方程式の代わりに、シュレー
ディンガーの波動方程式を用います。
シュレーディンガー方程式は、H=Eと書きます。
ここにHはハミルトニアン演算子、Eはエネルギーの固有値です。
ハミルトニアン演算子Hは、運動量演算子p、ポテンシャルエネ
ルギー演算子Vを用いてH=-(1/2m)p2+Vとなります。ここにpは、
p i によって表される演算子です。
■ 運動量の期待値は、pを*とで挟み全空間で積分して求めます。
p
* pd
*d
電気分極と摂動論
電気分極とは,「電界によって正負の電荷がず
れることにより誘起された電気双極子の単位体
積における総和」のことを表します。
「電界の効果」を,電界を与える前の系(無摂動
系)のハミルトニアンに対する「摂動」として扱い
ます。
「摂動を受けた場合の波動関数」を「無摂動系
の固有関数」の1次結合として展開。この波動
関数を用いて「電気双極子の期待値」を計算。
時間を含む摂動論(1)
無摂動系の基底状態の波動関数を0(r)で表し,
j番目の励起状態の波動関数をj(r) で表す.
無摂動系のシュレーディンガー方程式
H 00(r) =00(r)
H 0j(r) = jj(r)
(4.22)
光の電界E(t)=E0exp(-it)+c.c.
H 0は無摂動系のハミルトン演算子です。
jはj番目の固有状態j(r)に対する固有エネルギーを表します。
(c.c.=共役複素数)
共役複素数を加えるのは、電磁界の波動関数は実数だからです。
摂動のハミルトニアン
H’=qr・E(t)
時間を含む摂動論(2)
摂動を受けた系のシュレーディンガー方程式
i r, t H r, t H 0 H r, t
t
(4.23)
この固有関数を,無摂動系の固有関数のセット(n; n=0,1,2,・・・)
で展開します。時間を含めるためにexp(-int)を付けておきます。
r , t 0 (r ) exp( i 0 t ) c j (t ) j (r ) exp( i j t )
(4.24)
j
この式を式(4.23)に代入し,無摂動系の波動関数について成立す
る式(4.22)を代入すると下記の展開係数cj(t)に関する微分方程式
がえられます。
i
j'
dc j ' (t )
dt
j ' (r ) exp i j 't H 0 (r ) exp( i 0t ) c j ' (t ) exp( i j 't ) H j ' (r )
j'
時間を含む摂動論(3)
i
dc j ' (t )
dt
j'
j ' (r ) exp i j 't H 0 (r ) exp( i 0t )
c j ' (t ) exp( i j 't ) H j ' (r )
i
j'
左から*j(r)exp(ijt)をかけて,rについて積分すると次式がえられます。
dt
c dr r expi t H ' r exp i t
j H ' 0 expi t c j H ' j expi
dc j (t )
dr r exp i j t H '0 r exp i0t
*
j
j'
*
j
0
j'
j'
j'
j
0
j ' jj '
j
j ' t j H ' 0 exp i j 0t
j'
ここに
j H' 0
はディラックの表示で
dr *j r H '0 r の積分を表しています。
また、jとj’の間の遷移行列は無視しました。
(4.25)
時間を含む摂動論(4)
i
dc j (t )
dt
j H 0 exp i j 0t q j r 0 E (t ) exp i j 0t
式(4.25)を積分することにより式(4.24)の展開係数cj(t)が求められます.
遷移行列
c xj (t ) i
1
qE x 0
t
q
0
j x 0 E0 x exp(i t ) cc.exp i j 0 t dt
1 exp i ( j 0 )t
1 exp i ( j 0 )t
j x0
j0
j0
(4.26)
この係数は,摂動を受けて,励起状態の波動関数が基底状態の波動関数に混
じり込んでくる度合いを表しています。
r , t 0 (r ) exp( i 0 t ) c j (t ) j (r ) exp( i j t )
j
基底状態 |0>
励起状態 |j>
(4.24)
誘電率の対角成分の導出(1)
電気分極Pの期待値を計算
(入射光の角周波数と同じ成分 )
Px Nqx (t ) Nq * xdx
cxj (t ) eE x0
1 exp i( j 0 )t 1 exp i( j 00 )t
j x0
j0
j0
Nq 0 x 0 j x 0 c xj (t ) exp i j 0 t 0 x j c xj * (t ) exp i j 0 t
j
j x0
2
Nq
j
2
1
1
E (t )
j j 0 x
0
(4.27)
Px () xx () 0Ex
Nq 2
xx
jx0
0 j
2
1
1
j 0 j 0
(4.28)
誘電率の対角成分の導出(1)
ここで有限の寿命を考え、i の置き換えをします。
Nq 2
xx ( )
m j x 0
m 0 j
2
1
1
j 0 i
j 0 i
(4.31)
Ne 2
1
f xj 2
m 0 j
j 0 i 2
f xj 2 m j 0 j x 0
2
ここにfxjは直線偏光の振動子強度です。
誘電率に変換しますと、対角成分は次式のようになります。
2jo 2 2 2i
Ne 2
xx ( ) 1
f xj
m 0 j
2
2
2 2
j0
4 2 2
(4.33)
誘電率の非対角成分の導出(1)
非対角成分:y方向の電界がEy(t)が印加されたときの,
分極Pのx成分の期待値
摂動後の波動関数
Px Nqx (t ) Nq * xdx
j
Nq j x 0 c yj (t ) exp i j 0t cc.
Nq 0 x 0 j x 0 c yj (t ) exp i j 0t 0 x j c yj * (t ) exp i j 0t
j
1 E * y 0 exp( it ) E y 0 exp(it )
Nq j x 0 0 y j
j
j
j
0
0
0
x
j
j
y0
0 y j j x0
2
2
*
(
)
Nq
および
xy
これより xy ( ) Nq
j 0
j
j
j0
2
xy ( )
xy ( ) xy * ( )
2
0x j j y0
Nq 2 0 y j j x 0
2 j j 0
j0
(4.34)
が得られます。
この式の導出は、中間評価の選択課題の1つにします。
誘電率の非対角成分の導出(2)
x x iy / 2
という置き換えをすると若干の近似のもとで
0 x j
2
Nq
xy ( )
j0
2i 0 j
2
0 x j
2
j0
2
(4.35)
2
となります。
0x
2
j
右および左円偏光により基底状態|0>から,励起状態|j>に遷移する確率
m j 0 j x 0
円偏光についての振動子強度を
xy
jo
f
2
f j0 f j0
Nq 2
xy ( ) i
2m 0 j 2j 0 i 2
(4.36) と定義すると
(4.38)
が得られます。
久保公式からの誘導
久保公式というのは、線形の応答を示す物理現象を量子統計
物理学の立場から説明するもので、誘電率、磁化率などの理
論的基礎を与えます。
久保公式によれば、分極率テンソルは、電流密度の自己相関
関数のフーリエ変換によって表すことができます。これによる導
出は、光と磁気の付録Cに書いてあります。結果だけを示すと
xx lim
0
2
Nq i
n m 2
0
m n ( i ) 2
n m
2 m n m x n
2
f x m n
Nq 2
lim
n m 2
0 m 0 n m
m n ( i ) 2
Nq 2
xy lim
n m
2
0
0 nm
m2 n
mx
n
(4.39)
2
mx n
m2 n i 2
m n f mn f mn
Nq 2
lim (i
) n m
2
m
0
m2 n ( i ) 2
0 j
2
ここにρnは状態n
の占有確率です。
磁化の存在がどう寄与するか
磁化が存在するとスピン状態が分裂します。
しかし左右円偏光の選択則には影響しません。
スピン軌道相互作用があって初めて軌道状態の分裂
に結びつきます。
右(左)回り光吸収は右(左)回り電子運動を誘起します。
以下では、磁気光学の量子論を図を使って説明します。
電子分極のミクロな扱い:対角成分
電界の摂動を受けた
波動関数
電界を印加
すると
+
E
+
-
2
2 Nq 2
xx
j0 j x 0
0 j
2
1
2
j 0
2
1 x 0 2
2
x
0
2 Nq 10
20
0 10 2 2
20 2 2
2
無摂動系の
波動関数
|2>
=
+
-
摂動を受けた
波動関数
=
+
+・・・・
+ ・・
+
+
s-電子的
<0|x|1>
p-電子的
無摂動系の固有関数で展開
|1>
<1|x|0>
|0>
円偏光の吸収と電子構造:非対角成分
2
2
0x 1
0x 2
Nq
xy ( )
10
20
2
2
2
2i 0
20
2
10
2
px-orbital
py-orbital
|2>
Lz=+1
20-
|1>
10-
p+=px+ipy
Lz=-1
20
10
p-=px-ipy
10は20より光エ
ネルギーに近い
|0>
Lz=0
ので左回りの状
態の方が右回り
s-like 状態より多く基底
状態に取り込ま
れる
スピン軌道相互作用の重要性
磁化があるだけでは、軌道状態は分裂しません。スピン軌道相
互作用があるために
Jz=-3/2
Jz=-1/2
L=1
LZ=+1,0,-1
Jz=+1/2
Jz=+3/2
Tcに比べ十分
低温では最低
準位に分布
L=0
磁化なし
LZ=0
磁化あり
交換相互作
用による
Jz=-1/2
Jz=+1/2
交換相互作用
+スピン軌道相互作用
スピン軌道相互作用の重要性
Tcに比べ十分低温では最低準位にのみ分布
so
Jz=-3/2; Lz=-1, Sz=-1/2
L=1
LZ=+1,0,-1
Jz=-1/2;
Lz=-1, Sz=+1/2
Lz=0, Sz=-1/2
Jz=+1/2;
Lz=0,Sz=+1/2
Lz=+1, Sz=-1/2
Jz=+3/2; Lz=+1,Sz=+1/2
Lz=+1
Jz=-1/2
Jz=+1/2;Lz=0, Sz=+1/2
L=0
磁化なし
Lz=-1
LZ=0
磁化あり
交換相互作用
+スピン軌道相互作用
磁気光学スペクトルの形
磁気光学効果スペクトルは式(4.38)をきちんと計算す
れば,説明できるはずのものですが,単純化するため
に、遷移の性質により、典型的な2つの場合にわけて
います。
励起状態がスピン軌道相互作用で分かれた2つの電
子準位からなる場合は、伝統的に反磁性項と呼びま
す。
一方、励起電子準位が1つで、基底状態との間の左右
円偏光による光学遷移確率異なる場合は、伝統的に
常磁性項とよびます。
反磁性型スペクトル
図4.7のような電子構造を考えます。基底状態として交換分裂し
た最低のエネルギー準位を考えます。このときの誘電率の非対
角成分の実数部・虚数部は図4.7(b)のように表されます。
Lz=-1
励起状態
0
Lz=+1
1
”xy
’xy
2
1+2
基底状態
Lz=0
磁化の無いとき
磁化のあるとき
図4.7(a)
光子エネルギー
図4.7(b)
光子エネルギー
反磁性スペクトルの誘電率の式
図4.7(a)のような準位図を考えたときの誘電率
の非対角成分は次式になります。
Ne2 f 0 so
0
xy
2m 0 (0 ) 2 2
2
Ne 2 f 0 so 0 2
xy
4m 0 2 2 2
0
(4.46)
2
これを図示したのが図4.7(b)の実線です。すなわち,xyの実
数部は分散型,虚数部は両側に翼のあるベル型となります。
誘電率の非対角成分のピーク値
大きな磁気光学効果を示す物質では,ほとんど,ここに述べた反
磁性型スペクトルとなっている.=0においてxy”のピーク値は
xy
peak
Ne 2 f SO
4m 0 2
(4.47)
鉄の場合:N=1028m-3, f0=1, so=0.05eV, 0=2eV,
/=0.1eVという常識的な値を代入xy”|peak=3.5を得ます。
大きな磁気光学効果を持つ条件:
・光学遷移の振動子強度 f が大きい
・スピン軌道相互作用が大きい
・遷移のピーク幅が狭い
常磁性型スペクトル
図 4.8(a)に示すように,基底状態にも励起状態にも分
裂はないが,両状態間の遷移の振動子強度f+とf-とに
差fがある場合を考えます.
f=f+ - f励起状態
0
f+
f-
誘
電
率
の
非
対
角
要
素
’xy
”xy
基底状態
光子エネルギー
磁化なし
磁化あり
図4.8(a)
図4.8(b)
常磁性スペクトルの誘電率の式
この場合は(4.38)式そのものです。実数部・虚数部に
分けて書くと次の式になります。
Ne 2f
0
xy
m 0 2 2 2 2 4 2 2
0
(4.48)
0 02 2 2
Ne 2 f
xy
2m 0
2
2
2 2
0
4 2 2
これを図示したのが図4.8(b)の実線です。すなわち,xyの実
数部が(翼のない)ベル型,虚数部が分散型を示します。
今回のまとめ
量子論にもとづいて誘電率テンソルの非対角
成分の実数部、虚数部を導きました。
強磁性体の大きな磁気光学効果は、交換相互
作用とスピン軌道相互作用がともに起きること
によって生じていることがわかりました。
磁気光学スペクトルの形状は電子状態間の円
偏光による電子双極子遷移の重ね合わせで説
明できることを学びました。
第7回の課題
これまで、電磁気学、古典電子論、量子論に基
づいて磁気光学効果の原理を学びました。これ
を振り返って、なぜ強磁性体の磁気光学効果
が生じ、それが波長依存性をもつかについて、
自分で理解していることを説明してください。
質問・感想をお寄せ下さい。
この回答は、12月8日までにお送りください。