磁気光学効果の電子論(2)

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Transcript 磁気光学効果の電子論(2)

工学系大学院単位互換e-ラーニング科目
磁気光学入門第7回 -磁気光学効果の電子論(2):量子論-
佐藤勝昭
(東京農工大学)
第6回に学んだこと
第6回からは、電子論の立場に立って、誘電率
テンソルを考えるとどうなるかを学んでいます。
 前回は、電子を古典的な粒子として扱い、電界
と磁界のもとでの古典力学的な運動方程式を
解くことによって電子分極を求めるという手続き
について説明しました。
 磁気光学効果に寄与する誘電率テンソルの非
対角成分は、磁界に比例することを導きました。

復習コーナー
古典電子論
m
d 2u
dt 2
 m
du
du


 m02u  q E 
 B  (4.6)
dt
dt


B  (0,0, B )
E  E 0 exp  i t 
u  u0 exp( it )
 m 2u  imu  m02u  qE  iu  B


(4.7)
m  2  i  02 x  iqBy  qEx


 iqBx  m  2  i  02 y  qE y


m  2  i  02 z  qE z
(4.8)
復習コーナー
一般の場合(束縛があり、磁界がある場合)

古典的運動方程式から導かれた誘電率テンソルは、
2
 2  i  02
nq
 xx    1 

m 0  2  i   2
0


2
  c
2
i c
nq 2
 xy    

m 0  2  i   2 2   2 2
0
c


nq 2
1
 zz    1 
 2
m 0   i  02
2
c  qB m
より、非対角成分は
磁界に比例
(4.10)
復習コーナー
ローレンツの分散式

B=0なのでc=0を代入:ローレンツの分散式
対角成分のみ
nq 2
1
 xx     zz    1 
 2
m 0   i   02
(4.12)
 xy    0
 2   02
nq 2
 xx ( )  1 

m 0 ( 2   02 ) 2   2 2
nq 2

 ( ) 
 xx

m 0 ( 2   02 ) 2   2 2
(4.13)
復習コーナー
ドルーデの式

c=0, 0=0とおく:ドルーデの式
nq 2
1
 xx     zz    1 

m 0  (  i )
(4.14)
 xy    0
nq 2
1

 xx ( )  1 

m 0  2   2
nq 2

 ( ) 
 xx

m 0  ( 2   2 )
(4.15)
負の誘電率
復習コーナー
プラズマ振動数

Drudeの式で、ダンピング項を0としたとき、εの実数
部が0となる振動数を自由電子プラズマ振動数pとよ
び下の式で求められる。
nq 2 1
 xx ( )  1 
 2 0
m 0  p
p 
nq 2
m
ダンピングのある場合のDrudeの式
をpを使って書き直すと
2
 xx ( )  1 
 ( ) 
 xx
p
2   2
 2p
 (   )
2
2
 p   2p   2
においてゼロを横切る
(4.16)
復習コーナー
Feの磁気光学効果と古典電子論
i c
nq 2
 xy    

m 0  2  i   2 2   2 2
0
c



(4.10)
比誘電率の非対角成分の大きさ:最大5の程度
   0  2eV
  0.1eV
キャリア密度 n  10 22 cm 3  10 28 m -3 と仮定
B=3000Tという非現実的な磁界が必要
 スピン軌道相互作用によって初めて説明可能
磁気光学効果の量子論
磁気光学効果の量子論
量子論に向けて
 電気分極と摂動論
 時間を含む摂動論
 誘電率の対角成分の導出
 誘電率の非対角成分の導出
 磁気光学効果の物理的説明
 磁気光学スペクトルの形状

量子論に向けて




古典電子論では、電子が原子核にバネで結びついているイメー
ジで説明しました。
しかし、実際には、電子は原子核の付近にクーロン力で束縛さ
れ、その軌道のエネルギーは、量子数で指定されるとびとびの
値をとります。
誘電率とは、物質に電界が加わったときの分極のできやすさを
表す物理量です。分極とは、電界によって電子の波動関数の
分布の形がゆがみ、重心(負電荷)が原子核(正電荷)の位置
からずれることを意味します。
波動関数の分布のゆがみは、量子力学では、基底状態の波動
関数に、励起状態の波動関数が混じり込むことによって生じま
す。この変化の様子を説明するのが「摂動論」です。
量子力学入門





量子力学では、電子は波動関数で表されます。
波動関数の絶対値の2乗||2が存在確率を与えます。
電子の状態を記述するには、運動方程式の代わりに、シュレー
ディンガーの波動方程式を用います。
シュレーディンガー方程式は、H=Eと書きます。
ここにHはハミルトニアン演算子、Eはエネルギーの固有値です。
ハミルトニアン演算子Hは、運動量演算子p、ポテンシャルエネ
ルギー演算子Vを用いてH=-(1/2m)p2+Vとなります。ここにpは、
p  i によって表される演算子です。
■ 運動量の期待値は、pを*とで挟み全空間で積分して求めます。
p
 * pd


  *d
電気分極と摂動論
電気分極とは,「電界によって正負の電荷がず
れることにより誘起された電気双極子の単位体
積における総和」のことを表します。
 「電界の効果」を,電界を与える前の系(無摂動
系)のハミルトニアンに対する「摂動」として扱い
ます。
 「摂動を受けた場合の波動関数」を「無摂動系
の固有関数」の1次結合として展開。この波動
関数を用いて「電気双極子の期待値」を計算。

時間を含む摂動論(1)
無摂動系の基底状態の波動関数を0(r)で表し,
 j番目の励起状態の波動関数をj(r) で表す.
 無摂動系のシュレーディンガー方程式
H 00(r) =00(r)
H 0j(r) = jj(r)
(4.22)




光の電界E(t)=E0exp(-it)+c.c.


H 0は無摂動系のハミルトン演算子です。
jはj番目の固有状態j(r)に対する固有エネルギーを表します。
(c.c.=共役複素数)
共役複素数を加えるのは、電磁界の波動関数は実数だからです。
摂動のハミルトニアン
H’=qr・E(t)
時間を含む摂動論(2)

摂動を受けた系のシュレーディンガー方程式

i  r, t   H r, t   H 0  H  r, t 
t

(4.23)
この固有関数を,無摂動系の固有関数のセット(n; n=0,1,2,・・・)
で展開します。時間を含めるためにexp(-int)を付けておきます。
 r , t    0 (r ) exp( i 0 t )   c j (t ) j (r ) exp( i j t )
(4.24)
j

この式を式(4.23)に代入し,無摂動系の波動関数について成立す
る式(4.22)を代入すると下記の展開係数cj(t)に関する微分方程式
がえられます。

i 
j'
dc j ' (t )
dt
 j ' (r ) exp i j 't   H 0 (r ) exp( i 0t )   c j ' (t ) exp( i j 't ) H  j ' (r )
j'
時間を含む摂動論(3)
i 
dc j ' (t )
dt
j'
 j ' (r ) exp  i j 't   H 0 (r ) exp( i 0t )
  c j ' (t ) exp( i j 't ) H  j ' (r )

i
j'
左から*j(r)exp(ijt)をかけて,rについて積分すると次式がえられます。



dt
  c  dr r expi t H ' r exp i t 
 j H ' 0 expi    t   c  j H ' j expi 
dc j (t )
 dr r exp i j t H '0 r exp i0t 
*
j
j'
*
j
0
j'
j'
j'
j
0
j ' jj '
j


  j ' t  j H ' 0 exp i j 0t

j'
ここに
j H' 0
はディラックの表示で

dr *j r H '0 r  の積分を表しています。
また、jとj’の間の遷移行列は無視しました。
(4.25)
時間を含む摂動論(4)
i

dc j (t )
dt



 j H  0 exp i j 0t  q j r 0  E (t ) exp i j 0t
式(4.25)を積分することにより式(4.24)の展開係数cj(t)が求められます.
遷移行列
c xj (t )  i 
1
 qE x 0


t
q
0


j x 0 E0 x exp(i t )  cc.exp i j 0 t dt




1  exp i (   j 0 )t
1  exp i (   j 0 )t 
j x0 












j0
j0





(4.26)
この係数は,摂動を受けて,励起状態の波動関数が基底状態の波動関数に混
じり込んでくる度合いを表しています。
 r , t    0 (r ) exp( i 0 t )   c j (t ) j (r ) exp( i j t )
j
基底状態 |0>
励起状態 |j>
(4.24)
誘電率の対角成分の導出(1)

電気分極Pの期待値を計算
(入射光の角周波数と同じ成分 )
Px  Nqx (t )  Nq  * xdx

cxj (t )  eE x0




1  exp i(   j 0 )t 1  exp i(   j 00 )t
j x0 

    j0
     j0







 
 Nq  0 x 0  j x 0 c xj (t ) exp i j 0 t  0 x j c xj * (t ) exp  i j 0 t   
j

j x0
2
 Nq 
j


2


1
1
 E (t )


  j    j 0    x
 0

(4.27)
Px ()   xx () 0Ex
Nq 2
 xx   
 jx0
 0 j
2

1
1



  j 0    j 0   
(4.28)
 

誘電率の対角成分の導出(1)

ここで有限の寿命を考え、i の置き換えをします。
Nq 2
 xx ( ) 
m j x 0
m 0 j
2
1
1


  j 0    i
   j 0    i

 




(4.31)
Ne 2
1

 f xj 2
m 0 j
 j 0    i 2
f xj  2 m j 0 j x 0

2

ここにfxjは直線偏光の振動子強度です。
誘電率に変換しますと、対角成分は次式のようになります。


 2jo   2   2  2i
Ne 2
 xx ( )  1 
 f xj
m 0 j
2
2
2 2
 j0    
 4 2 2


(4.33)
誘電率の非対角成分の導出(1)

非対角成分:y方向の電界がEy(t)が印加されたときの,
分極Pのx成分の期待値
摂動後の波動関数
Px  Nqx (t )  Nq   * xdx

 
j
 Nq   j x 0 c yj (t ) exp i j 0t  cc.
 

 Nq  0 x 0  j x 0 c yj (t ) exp i j 0t  0 x j c yj * (t ) exp  i j 0t   
j
1  E * y 0 exp( it ) E y 0 exp(it ) 
 Nq  j x 0 0 y j







 
j
j
j
0
0


0
x
j
j
y0
0 y j j x0
2
2

*
(


)

Nq

および
xy
これより  xy ( )  Nq     
 j 0   
j
j
j0
2
 xy ( ) 
 xy ( )   xy * ( )
2
0x j j y0
Nq 2  0 y j j x 0



2 j    j 0  
  j0  




(4.34)
が得られます。




この式の導出は、中間評価の選択課題の1つにします。
誘電率の非対角成分の導出(2)
x   x  iy  / 2
という置き換えをすると若干の近似のもとで
0 x j
2
Nq
 xy ( ) 
 j0
2i 0  j
2
 0 x j
 
2
j0
2
(4.35)
2
となります。
0x

2
j
右および左円偏光により基底状態|0>から,励起状態|j>に遷移する確率
m j 0 j x 0

円偏光についての振動子強度を
 xy

jo
f 
2

f j0  f j0
Nq 2
  xy ( )  i

2m 0 j  2j 0    i 2
(4.36) と定義すると
(4.38)
が得られます。
久保公式からの誘導


久保公式というのは、線形の応答を示す物理現象を量子統計
物理学の立場から説明するもので、誘電率、磁化率などの理
論的基礎を与えます。
久保公式によれば、分極率テンソルは、電流密度の自己相関
関数のフーリエ変換によって表すことができます。これによる導
出は、光と磁気の付録Cに書いてあります。結果だけを示すと
 xx    lim
 0
2
Nq   i 
  n   m  2
 0
 m n  (  i ) 2
n m
2 m n m x n
2
 f x m n
Nq 2
 lim
  n   m  2
 0 m 0 n  m
 m n  (  i ) 2
 Nq 2
 xy    lim
  n   m 
2


 0
0 nm

 m2 n 

mx

n
(4.39)
2

 mx n
 m2 n    i 2


 m n f mn  f mn
Nq 2
 lim (i
)  n   m 
2
m

 0
  m2 n  (  i ) 2
0 j


2


ここにρnは状態n
の占有確率です。
磁化の存在がどう寄与するか

磁化が存在するとスピン状態が分裂します。

しかし左右円偏光の選択則には影響しません。
スピン軌道相互作用があって初めて軌道状態の分裂
に結びつきます。
 右(左)回り光吸収は右(左)回り電子運動を誘起します。


以下では、磁気光学の量子論を図を使って説明します。
電子分極のミクロな扱い:対角成分
電界の摂動を受けた
波動関数
電界を印加
すると
+
E
+
-
2
2 Nq 2
 xx   
 j0 j x 0
 0 j


2
  
1

2
  j 0
2
 1 x 0 2 

2
x
0

2 Nq  10
20







 0  10 2   2
 20 2   2



2
無摂動系の
波動関数
|2>
=
+
-
摂動を受けた
波動関数
=
+
+・・・・
+ ・・
+
+
s-電子的
<0|x|1>
p-電子的
無摂動系の固有関数で展開
|1>
<1|x|0>
|0>
円偏光の吸収と電子構造:非対角成分
2
2



0x 1
0x 2
Nq 
 xy ( ) 
 10
 20
2
2
2
2i 0  



20
2

10

2
px-orbital





py-orbital
|2>
Lz=+1
20-
|1>
10-
p+=px+ipy
Lz=-1
20
10
p-=px-ipy
10は20より光エ
ネルギーに近い
|0>
Lz=0
ので左回りの状
態の方が右回り
s-like 状態より多く基底
状態に取り込ま
れる
スピン軌道相互作用の重要性

磁化があるだけでは、軌道状態は分裂しません。スピン軌道相
互作用があるために
Jz=-3/2
Jz=-1/2
L=1
LZ=+1,0,-1
Jz=+1/2
Jz=+3/2
Tcに比べ十分
低温では最低
準位に分布
L=0
磁化なし
LZ=0
磁化あり
交換相互作
用による
Jz=-1/2
Jz=+1/2
交換相互作用
+スピン軌道相互作用
スピン軌道相互作用の重要性

Tcに比べ十分低温では最低準位にのみ分布
so
Jz=-3/2; Lz=-1, Sz=-1/2
L=1
LZ=+1,0,-1
Jz=-1/2;
Lz=-1, Sz=+1/2
Lz=0, Sz=-1/2
Jz=+1/2;
Lz=0,Sz=+1/2
Lz=+1, Sz=-1/2
Jz=+3/2; Lz=+1,Sz=+1/2
Lz=+1
Jz=-1/2
Jz=+1/2;Lz=0, Sz=+1/2
L=0
磁化なし
Lz=-1
LZ=0
磁化あり
交換相互作用
+スピン軌道相互作用
磁気光学スペクトルの形
磁気光学効果スペクトルは式(4.38)をきちんと計算す
れば,説明できるはずのものですが,単純化するため
に、遷移の性質により、典型的な2つの場合にわけて
います。
 励起状態がスピン軌道相互作用で分かれた2つの電
子準位からなる場合は、伝統的に反磁性項と呼びま
す。
 一方、励起電子準位が1つで、基底状態との間の左右
円偏光による光学遷移確率異なる場合は、伝統的に
常磁性項とよびます。

反磁性型スペクトル

図4.7のような電子構造を考えます。基底状態として交換分裂し
た最低のエネルギー準位を考えます。このときの誘電率の非対
角成分の実数部・虚数部は図4.7(b)のように表されます。
Lz=-1
励起状態
0

Lz=+1
1
”xy
’xy
2
1+2
基底状態
Lz=0
磁化の無いとき
磁化のあるとき
図4.7(a)
光子エネルギー
図4.7(b)
光子エネルギー
反磁性スペクトルの誘電率の式

図4.7(a)のような準位図を考えたときの誘電率
の非対角成分は次式になります。
Ne2 f 0  so
0  
 xy 

2m 0 (0   ) 2   2


2
Ne 2 f 0  so 0      2
 xy  

4m 0    2   2 2
0
(4.46)
2


これを図示したのが図4.7(b)の実線です。すなわち,xyの実
数部は分散型,虚数部は両側に翼のあるベル型となります。
誘電率の非対角成分のピーク値

大きな磁気光学効果を示す物質では,ほとんど,ここに述べた反
磁性型スペクトルとなっている.=0においてxy”のピーク値は

 xy
peak
Ne 2 f SO

4m 0 2
(4.47)
鉄の場合:N=1028m-3, f0=1, so=0.05eV, 0=2eV,
 /=0.1eVという常識的な値を代入xy”|peak=3.5を得ます。
大きな磁気光学効果を持つ条件:
・光学遷移の振動子強度 f が大きい
・スピン軌道相互作用が大きい
・遷移のピーク幅が狭い
常磁性型スペクトル

図 4.8(a)に示すように,基底状態にも励起状態にも分
裂はないが,両状態間の遷移の振動子強度f+とf-とに
差fがある場合を考えます.
 f=f+ - f励起状態
0
f+
f-
誘
電
率
の
非
対
角
要
素
’xy
”xy
基底状態
光子エネルギー
磁化なし
磁化あり
図4.8(a)
図4.8(b)
常磁性スペクトルの誘電率の式

この場合は(4.38)式そのものです。実数部・虚数部に
分けて書くと次の式になります。
Ne 2f
0
 xy 

m 0  2   2   2 2  4 2 2
0




(4.48)
 0  02   2   2
 Ne 2 f
 
 xy

2m 0

2
2
2 2
 0   
 4 2 2 





これを図示したのが図4.8(b)の実線です。すなわち,xyの実
数部が(翼のない)ベル型,虚数部が分散型を示します。
今回のまとめ
量子論にもとづいて誘電率テンソルの非対角
成分の実数部、虚数部を導きました。
 強磁性体の大きな磁気光学効果は、交換相互
作用とスピン軌道相互作用がともに起きること
によって生じていることがわかりました。
 磁気光学スペクトルの形状は電子状態間の円
偏光による電子双極子遷移の重ね合わせで説
明できることを学びました。

第7回の課題
これまで、電磁気学、古典電子論、量子論に基
づいて磁気光学効果の原理を学びました。これ
を振り返って、なぜ強磁性体の磁気光学効果
が生じ、それが波長依存性をもつかについて、
自分で理解していることを説明してください。
 質問・感想をお寄せ下さい。
 この回答は、12月8日までにお送りください。
