Transcript Slides - 電気電子情報通信工学科

>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
鉄，鉄合金およびMgOエピタキシャル薄膜の
形成と特性評価
Preparation and characterization of iron, iron-alloy,
and MgO epitaxial thin films
松原豪大
中央大学大学院 理工研究科
電気電子情報通信工学専攻
Katsuki MATSUBARA
Department of Electrical, Electronic, and Communication Engineering,
Graduate School of Science and Engineering, Chuo University
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研究背景
ハードディスクドライブ（HDD)⇒大容量の情報記録デバイス
磁性材料：Fe，Fe合金⇒高い磁気モーメント
ハードディスクドライブの高性能化（高密度化，小型化）
磁気記録媒体⇒熱揺らぎ，磁化の打ち消し
磁気ヘッド⇒検出感度の低下，転送速度
トンネル磁気抵抗ヘッド
⇒現在の磁気ヘッドの主流
などの問題が発生
ハード・ディスク・ドライブ
磁気ヘッド
HDD
情報量は増え続ける
更なる性能の向上が必要
磁気記録媒体
研究背景（トンネル磁気抵抗ヘッド）
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トンネル磁気抵抗ヘッド
磁性層
絶縁体層
bcc–Fe，Fe合金薄膜
MgO，SrTiO3，Al-O，Al2O3
磁性層
磁気トンネル接合（MTJ）
平行状態
抵抗 Rp: 小
非平行状態
抵抗 Rap: 大
磁気抵抗比
Rap－Rp
Rp
研究背景（磁気抵抗比と結晶構造）
高い磁気抵抗比
構造の制御
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エピタキシャル薄膜
基板
基板
基板
アモルファス薄膜
多結晶薄膜
エピタキシャル薄膜
形成条件
薄膜材料，基板結晶方位，
基板材料，基板温度など
影響
エピタキシャル薄膜の
構造・磁気特性
系統的に調べる必要がある
研究目的
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これまでの研究
１．エピタキシャルFe，Fe合金
およびMgO薄膜の作製
２．構造および磁気特性を
明らかにする
Ni，Ni80Fe20/SrTiO3
Fe，Fe75Ni25/MgO
Fe/GaAs
MgO/Fe/GaAs
形成条件
基板結晶方位
基板材料
基板温度
Fe，Fe合金薄膜
基板
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格子定数
bcc Fe：
0.2866 nm
bcc Fe75Ni25： 0.2867 nm
fcc Fe75Ni25： 0.3573 nm
Temperature (℃)
バルクFeおよびFeNi結晶
1600
L
1200
800
fcc
bcc
Fe3Ni
FeNi
400
0
Fe
FeNi3
20
40
60
Ni (at.%)
80
100
Ni
飽和磁化
Fe：
1719 emu/cm3
Fe75Ni25： 1538 emu/cm3
バルク状態 Fe
バルク状態 Fe75Ni25
bcc（体心立方）構造（常温）
bcc構造+fcc（面心立方）構造
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実験方法
膜構成
Fe，Fe75Ni25(40 nm) / MgO(100), (110), (111)
分子線エピタキシー装置
蒸着源
Fe，FeNiソース
（純度99.9%）
加熱
背圧: 3×10–8 Pa
基板: MgO(100), (110), (111)
基板温度: 100～500 ℃
製膜速度: 0.01 nm/s
40 nm
Fe，FeNi薄膜
MgO(100),(110),(111)基板
試料の評価方法
膜構造: 反射高速電子回折（RHEED）
X線回折（XRD）
磁気特性: 試料振動型磁力計（VSM）
組成分析: エネルギー分散型X線分析装置（EDX）
EDX分析より
FeNi薄膜の組成
Fe – 25.2±1.2 at.% Ni
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基板
実験方法
反射高速電子回折（製膜中の表面構造）
多結晶
原子
膜
電子線
エピタキシャル
結晶構造
解析
結晶面
基板
方位関係
スクリーン
X線回折スペクトル
X線回折測定（膜全体の構造）
面外XRD測定（Out-of-plane）
入射X線
ω
Fe(002)bcc
回折X線
2θ
MgO(022)
面内XRD測定（In-plane）
入射角
入射X線
φ
2θχ
散乱ベクトル 回折X線
30
30
40
35
40
45
50
60
2θχ (deg. )
50
55
60
70
65
70
2d = nsinq
より面間隔を算出
80
75
80
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MgO(100)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像
Fe
100℃
300℃
500℃
FeNi
MgO(100)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像およびエピタキシャル方位関係
MgO(100)基板
エピタキシャル方位関係
電子線入射方向
[001]
_
420
400
420
_
220
220
FeNi(40 nm)
基板温度 300℃
_
211
200
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Fe，FeNi(100)[011]bcc || MgO(100)[001]
Fe: -4.0%
FeNi: -3.9%
c(2×2) _
400
411
200
_
211
: MgO
: Fe，FeNi
MgO[001]
MgO[010]
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MgO(100)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 面間隔
Fe
FeNi
Out-of-plane
Out-of-plane
0.144
面間隔 (200) (nm)
dbulk-Fe
dbulk-FeNi
0.143
0.142
In-plane
In-plane
0.144
dbulk-FeNi
0.143
0.142
dbulk-Fe
100
300
500
100
基板温度 (℃)
300
500
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基板温度300℃で形成したFe，FeNi薄膜の磁化曲線
MgO(100)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>>
Fe
FeNi
磁化 (emu/cm3)
1500
0
-30
-30
30
30
-1500
Fe or FeNi -800
[001]
[011]
0
800
-800
印加磁界 (Oe)
0
800
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MgO(110)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像
Fe
100℃
300℃
500℃
FeNi
MgO(110)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像およびエピタキシャル方位関係
エピタキシャル方位関係
_
Fe，FeNi(211)[011]bcc || MgO(110)[001]
_
Fe，FeNi(211)[011]bcc || MgO(110)[001]
MgO(110)基板
電子線入射方向 [001]
240
040
420
220
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400
Fe，FeNi
[211]
__
[111]
Fe，FeNi
[211]
_
[111]
FeNi(40 nm)
基板温度 300℃
222
222’
211
200’
200
: MgO
: Fe，FeNi
MgO[110]
_
MgO[110]
MgO(110)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像およびエピタキシャル方位関係
エピタキシャル方位関係
_
Fe，FeNi(211)[011]bcc || MgO(110)[001]
_
Fe，FeNi(211)[011]bcc || MgO(110)[001]
MgO(110)基板
電子線入射方向 [001]
240
040
420
220
400
Fe: -4.0%
FeNi: -3.9%
FeNi(40 nm)
基板温度 300℃
222
222’
Fe，FeNi: -16.8%
211
200’
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: MgO
200
: Fe，FeNi
MgO[001]
_
MgO[110]
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MgO(110)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像
Fe
100℃
300℃
500℃
FeNi
MgO(110)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像およびエピタキシャル方位関係
エピタキシャル方位関係
__
FeNi(211)[111]
_ fcc || MgO(110)[001]
FeNi(211)[111]fcc || MgO(110)[001]
FeNi(40 nm) 基板温度
_ 500℃
電子線入射方向 MgO[110] 312
511
220
400
422
311
222’
333
311’
211
202
FeNi[211]
400’
222
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__
FeNi[111]
FeNi[211]
_
FeNi[111]
FeNi(40 nm) 基板温度 500℃
電子線入射方向 MgO[001]
222
222’
211
200’
200
: MgO
: FeNi
MgO[110]
MgO[001]
MgO(110)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像およびエピタキシャル方位関係
エピタキシャル方位関係
__
FeNi(211)[111]
_ fcc || MgO(110)[001]
FeNi(211)[111]fcc || MgO(110)[001]
FeNi(40 nm) 基板温度
_ 500℃
電子線入射方向 MgO[110] 312
511
220
400
422
311
222’
333
311’
211
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202
400’
222
FeNi: +46.9%
FeNi(40 nm) 基板温度 500℃
電子線入射方向 MgO[001]
222’
222
211
: MgO
200’
FeNi: -15.2%
MgO[001]
200
: Fe，FeNi
_
MgO[110]
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MgO(110)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 面間隔
Fe
FeNi
Out-of-plane
Out-of-plane
面間隔 (211) (nm)
0.118
0.117
dbulk-Fe
dbulk-FeNi
0.116
In-plane
In-plane
0.204
0.203
dbulk-FeNi
dbulk-Fe
0.202
100
300
500
100
基板温度 (℃)
300
500
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>>>基板温度300℃で形成したFe，FeNi薄膜の磁化曲線
MgO(110)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
Fe
FeNi
磁化 (emu/cm3)
1500
0
-30
-30
30
30
-1500
Fe or_FeNi
-500
[011]
__
[111]
0
500
-500
印加磁界 (Oe)
0
500
>>> FUTAMOTO Lab.
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MgO(111)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像
Fe
100℃
300℃
500℃
FeNi
MgO(111)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像およびエピタキシャル方位関係
MgO(111)基板 _
電子線入射方向 [110]
333
440
224
222
NW
Fe:
-21.6%
FeNi(40 nm)
_
310NW
_
211KS
エピタキシャル方位関係
Nishiyama-Wasserman
(NW)
_
_
Fe，FeNi(110)[110]bcc || MgO(111)[112]
Kurdjumov-Sachs
_ (KS)
_
Fe，FeNi(110)[111]bcc || MgO(111)[011]
331
基板温度 300℃
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231KS
220NW，KS 130NW
121KS
KS
-16.7%
FeNi:
-21.5%
Fe: -4.0%
FeNi: -3.9%
: MgO
: Fe
_
MgO[112]
_
MgO[110]
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MgO(111)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像
Fe
100℃
300℃
500℃
FeNi
MgO(111)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 電子回折像およびエピタキシャル方位関係
MgO(111)基板 _
電子線入射方向 [110]
333
440
331
222
FeNi(40 nm)
基板温度 500℃
331fcc
_ 113’fcc
211KS
220fcc
222fcc
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エピタキシャル方位関係
_
_
FeNi(111)[110]fcc || MgO(111)[110]
224
格子定数 fcc FeNi: 0.3573 nm
FeNi:
-15.2%
224fcc
231KS
331’fcc
220NW，KS113fcc
121KS
220’fcc
_
MgO[112]
_
MgO[110]
: MgO
: Fe，FeNi
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MgO(111)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 面間隔
Fe
FeNi
Out-of-plane
Out-of-plane
面間隔 (110) (nm)
0.204
0.203
dbulk-Fe
dbulk-FeNi
0.202
In-plane
In-plane
0.204
0.203
0.202
dbulk-FeNi
dbulk-Fe
100
300
500
100
基板温度 (℃)
300
500
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>>>基板温度300℃で形成したFe，FeNi薄膜の磁化曲線
MgO(111)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
Fe
FeNi
磁化 (emu/cm3)
1500
0
-30
-30
30
30
-1500
Fe or FeNi
_
[110]
-1200
Perp.
[001]
0
1200
-1200
印加磁界 (Oe)
0
1200
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まとめ
Fe薄膜とFe75Ni25（at.%）薄膜をMgO基板上に形成し，
膜構造と磁気特性の比較検討を行った．
いずれの形成条件においてもエピタキシャル薄膜が得られた
FeNi
Fe
(100～500℃)
100℃
300℃
500℃
MgO(100) bcc(100) bcc(100) bcc(100) bcc(100)
bcc(211)
MgO(110) bcc(211) bcc(211) bcc(211)
fcc(211)
bcc(110)
MgO(111) bcc(110) bcc(110) bcc(110)
fcc(111)
結晶の面間隔は基板温度の上昇とともにバルクの値に近づいた
磁気特性では形成された膜構造によって異なる結晶磁気異方性を示した
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謝辞
二本正昭教授
桐野文良先生，川井哲郎さん
大竹充さん
田中孝浩さん，西山努さん，
佐々木翔太さん，佐藤洋一さん，長野克政さん，藪原穣さん
戸張公介さん，樋口潤平さん，大内翔平さん
研究室の皆さん
ここに感謝の意を示します
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Chuo Univ.
MgO(100)基板上に形成したFeNi薄膜
100℃
>>> RHEED解析
300℃
>>> FUTAMOTO Lab.
500℃
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1 nm
2 nm
5 nm
10 nm
20 nm
40 nm
MgO(110)基板上に形成したFeNi薄膜
100℃
>>> RHEED解析
300℃
>>> FUTAMOTO Lab.
500℃
Chuo Univ.
1 nm
2 nm
5 nm
10 nm
20 nm
40 nm
MgO(111)基板上に形成したFeNi薄膜
100℃
>>> RHEED解析
300℃
>>> FUTAMOTO Lab.
500℃
Chuo Univ.
1 nm
2 nm
5 nm
10 nm
20 nm
40 nm
透過型電子顕微鏡による断面構造観察
FeCo[211]
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FeCo[211]
_
_ FeCo[111]
FeCo[011]
_
FeCo[011]
__
FeCo[111]
FeCo[211]
__
FeCo[111]
_
FeCo[011]
界面
MgO[110]
_
MgO[110]
MgO[001]
2 nm
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MgO(100)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 表面形態
Fe
FeNi
100℃
100 nm
300℃
500℃
2.1
2.2
(nm)
(nm)
0
0
4.2
2.5
(nm)
(nm)
0
0
9.3
2.4
(nm)
(nm)
0
0
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
MgO(110)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 表面形態
Fe
FeNi
100℃
100 nm
300℃
500℃
6.5
9.6
(nm)
(nm)
0
0
3.2
6.0
(nm)
(nm)
0
0
13.2
53.2
(nm)
(nm)
0
0
>>> FUTAMOTO Lab.
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MgO(111)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 表面形態
Fe
FeNi
100℃
100 nm
300℃
500℃
8.5
7.2
(nm)
(nm)
0
5.6
0
8.3
(nm)
(nm)
0
11.9
0
46.1
(nm)
(nm)
0
0
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
MgO(111)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 表面形態
Fe
FeNi
100℃
100 nm
300℃
500℃
8.5
7.2
(nm)
(nm)
0
5.6
0
8.3
60°
(nm)
(nm)
0
11.9
0
46.1
(nm)
(nm)
0
0
>>> FUTAMOTO Lab.
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MgO(110)基板上に形成したFeNi薄膜
>>> Out-of-planeのX線回折測定
MgO(110)
Intensity (arbitrary unit)
FeNi(110)
FeNi(211)
100℃
300℃
500℃
40
40
50
45
50
60
55
60
70
65
70
80
75
80
90
85
90
>>> FUTAMOTO Lab.
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MgO(111)基板上に形成したFe，FeNi薄膜
>>> 面間隔
FeNi(fcc)
FeNi(bcc)
Out-of-plane
Lattice spacing. (110) (nm)
Out-of-plane
0.204
0.128
0.203 bulk FeNi
0.127
bulk FeNi
0.126
0.202
In-plane
In-plane
0.204
0.128
0.203 bulk FeNi
0.127
bulk FeNi
0.126
0.202
100
300
100
500
Substrate temperature (℃)
300
500
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各メモリの比較（マイコミジャーナルより）
MRAM
FeRAM
OUM
SRAM
DRAM
フラッシュ
不揮発性
〇
〇
〇
×
×
〇
大容量化
〇
△
〇
×
〇
〇
書込み時間
10～50ns
30～100ns
100ns～
30～70ns
50ns
10000ns
読出し時間
10～50ns
30～100ns
20～80ns
30～70ns
50ns
50ns
書換え回数
1016
1012～16
1012
1015
1015
106
データ保持
10年
10年
10年
0.1s
0.1s
10年
読出し方法
非破壊
破壊
非破壊
非破壊
破壊
非破壊
消費電力
～30μW
～10μW
～30μW
300mW
300mW
30mW
待機電流
～1μA
～1μA
～1μA
100μA～
100μA～
～1μA
GaAs単結晶基板上に形成したMgO/Fe二層膜
実験方法
試料の作製 – 超高真空スパッタリング装置
チャンバー内の到達真空度: 3×10–8 Pa
基板
基板:GaAs(100)，(110)，(111)基板
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基板
0.67 Pa
150 mm
〔基板処理: 真空中で600℃×6h〕
基板温度: 300 ℃（Fe），
100～300 ℃（MgO）
製膜速度:
Fe: 0.02 nm/s
MgO: 0.015 nm/s
試料の評価
表面構造:
反射高速電子回折（RHEED）
膜構造:
X線回折（XRD）
Ar gas
ターゲット
RF電圧
MgO層
Ts: 100～300 ℃
40 nm
Fe層
Ts: 300 ℃
40 nm
GaAs(100),(110),(111)基板
GaAs(100)基板上に形成したMgO/Fe二層膜
薄膜の結晶方位関係
GaAs
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_
MgO(100)[011]
Fe
//
200 ℃
_
420
400
420
_
220
200
220
_
420
_
220
300 ℃
Fe(100)[001]
//
GaAs(100)[001]
400
200
420
220
_
420
400
420
_
220
200
220
Intensity (a. u.)
MgO@100 ℃
Out-of-Plane XRD
MgO(200) Fe(200)
GaAs
(400)
100 ℃
200 ℃
300 ℃
20
40
MgO(400)
60
80
2q (deg.)
100
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
GaAs(110)基板上に形成したMgO/Fe二層膜
薄膜の結晶方位関係
GaAs
_
MgO(111)[001],[001]
Fe
//
Fe(110)[001]
MgO@100 ℃
//
222
113
220’
111
113’
220
GaAs(110)[001]
200 ℃
113
220’
111
113’
220
300 ℃
222
113
220’
111
113’
220
Intensity (a. u.)
222
Out-of-Plane XRD
MgO(111)
Fe(110) MgO(222)
Fe(220)GaAs
GaAs
20
(220)
40
100 ℃
200 ℃
300 ℃
60
80
2q (deg.)
(440)
100
GaAs(111)基板上に形成したMgO/Fe二層膜
薄膜の結晶方位関係
GaAs
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
_
MgO(110)[110]
Fe
//
_
Fe(111)[110]
MgO@100 ℃
//
_
GaAs(111)[110]
300 ℃
Intensity (a. u.)
200 ℃
Out-of-Plane XRD
GaAs
(111)
20
GaAs
(333)
100 ℃
200 ℃
300 ℃
40
60
Fe(222)
GaAs
(444)
80 100 120 140
2q (deg.)
GaAs単結晶基板上に形成したMgO/Fe二層膜
まとめ
>>> FUTAMOTO Lab.
Chuo Univ.
目的・・・ GaAs単結晶基板上にMgO/Fe二層膜を形成し、
MgO層の膜構造に与える基板結晶方位や基板温度が
与える影響を調べる。
いずれの基板結晶方位のGaAs単結晶基板上においても
MgO/Fe二層膜がエピタキシャル成長した。
MgO(100)/Fe(100)/GaAs(100) エピタキシャル成長しやすい
MgO(111)/Fe(110)/GaAs(110)
MgO(110)/Fe(111)/GaAs(111)
MgO(100)層の結晶格子は面直方向に0.7～1.1％膨張する傾向が
認められた。
基板温度の上昇によりMgO(100)層の格子歪は緩和され、
配向分散は少なくなり、基板温度300 ℃の場合に最も結晶性の
良い薄膜が得られた。
MgO(110)層は基板温度300 ℃の場合に多結晶の混在しない
薄膜が得られた。