DISS. ETH NO. 23629

Sequential methodology for process integration

A thesis submitted to attain the degree of

DOCTOR OF SCIENCES of ETH ZURICH (Dr. sc. ETH Zurich)

presented by

Filippo Marchione

Laurea Specialistica in Ingegneria Chimica, Politecnico di Milano (Italy) Born on 14.06.1985 citizen of Italy accepted on the recommendation of Prof. Dr. Konrad Hungerbühler, examiner Dr. Rudiyanto Gunawan, co-examiner Dr. Stavros Papadokonstantakis, co-examiner 2016

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Abstract

In the field of chemical engineering, process integration is a tool for analyzing the process mass and energy flows for reducing the use of raw materials, external utilities and waste discharge and maximizing the recycling and the internal heat and mass exchanges. In this doctoral thesis, a general sequential methodology for different types of process integration is presented; it is based on the step-wise decomposition of a complex problem through preemptive goal programming, according to a succession of prioritized mono objective optimization problems, where each solution is a new constraint of the next ones. In mass integration through direct recycling, the global target can be reached sequentially with the proposed methodology, while also ordering the units for recycling (process sinks), according to the amount of waste streams absorbed, (process sources). The optimal ordering of the process sinks is obtained respecting their constraints of maximum allowable impurity and under the hypothesis of unchanged impurity concentrations in the process sources after the direct recycling. Such hypothesis is not valid anymore in those cases where also rigorous process modelling is considered. Indeed, in real chemical and industrial processes, the recycled impurity introduces a perturbation in the process sink performance which may also propagate through the rest of the process flowsheet units. In this work, a novel sequential methodology is presented to realize a recycle network under rigorous process modelling conditions. Initially, under the hypothesis of unaffected compositions of the process sources when recycle loops are formed, the optimal order of the process sinks is identified. The optimal recycling network thus obtained is then used to initiate a sequential methodology considering rigorous process models. The possible violations of process design specifications are handled both at each sequential step and globally for the algorithmic process through the introduced concept of “tightening constant”. The application of the sequential methodology to two case studies proves its ability to provide good approximations of the global optima with low computational effort.

viii The preemptive-goal programming approach can be applied also in those direct recycling problems where the process sink constraints refer to properties different from the impurity level, such as physical, environmental or safety-related ones. The optimal order of the process sinks can be still obtained if two conditions are respected regarding the monotonicity of the property values when mixing two streams and the property value of the fresh sources being increased when mixed with process sources. The proposed methodology can also be applied to heat integration problems and mass exchange networks. However, ordering the respective process sinks is only possible in special cases of absence of common temperature intervals between hot and cold streams in heat integration or concentration intervals between reach and lean streams in mass exchange networks, respectively. In the rest of the cases, a slightly modified sequential approach allows reaching the target for maximum heat or mass exchange while exhausting the respective process sink at each algorithmic step, without however inferring an optimal order in terms of the amount of heat or mass exchanged. Finally, it is shown when the optimal ranking of process sinks identifies the globally optimal groups at each step and if it can be obtained in process integration with multi-contaminant and multi-property levels constraints for process sources and sinks.

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Riassunto

Nell’ambito dell’ingegneria chimica, l’integrazione di processo è uno strumento finalizzato ad analizzare i flussi di massa ed energia di un processo per ridurre l’uso di materie prime, le correnti energetiche esterne e l’emissione di rifiuti e a massimizzare il riciclo e gli scambi materiali ed energetici interni al processo. In questa tesi di dottorato, viene presentata una metodologia sequenziale generale per differenti tipi di integrazione di processo ; essa è basata sulla decomposizione per passi successivi di un problema complesso, attraverso la programmazione ad obiettivi preventivi ("preemptive goal programming"), secondo una successione di problemi di ottimizzazione con un obiettivo predefinito, dove ogni soluzione è un vincolo aggiuntivo nei problemi successivi. Nell’integrazione di massa attraverso ricicli diretti, l’obiettivo globale può essere ottenuto sequenzialmente con la metodologia proposta, ordinando allo stesso tempo le unità di processo per il riciclo ("process sink") a seconda della quantità delle correnti di scarto assorbite ("process source"). L’ordine ottimale delle unità per il riciclo è ottenuto rispettando i vincoli di massimi livelli consentiti di impurità e ipotizzando, nelle correnti di scarto per il riciclo, una concentrazione di impurità invariata durante il riutilizzo. Tale ipotesi non è più valida in quei casi laddove è preso in considerazione anche il modello rigoroso di processo. Nei processi chimici e industriali reali, infatti, l’impurità riciclata introduce una perturbazione nelle prestazioni dei "process sink", che si può propagare anche nelle restanti unità di processo. In questo lavoro, viene anche presentata un’ulteriore metodologia sequenziale per realizzare una rete di riciclo con modellazione rigorosa di processo. Inizialmente, sotto l’ipotesi di composizioni inalterate dei "process source" quando vengono effettuati i ricicli, l’ordine ottimale dei "process sink" viene identificato. La rete ottimale di riciclo così ottenuta viene poi utilizzata per un algoritmo che considera il modello rigoroso di processo. Le eventuali violazioni dei vincoli di processo sono trattati sia ad ogni passo della sequenza che globalmente nel processo algoritmico, attraverso l’uso del concetto introdotto di "costante

x di restrizione" ("tightening constant"). L’applicazione della metodologia sequenziale a due casi studio dimostra la sua capacità nel fornire buone approssimazioni dei punti di ottimo globali con un basso sforzo computazionale. L’approccio che fa uso della programmazione ad obiettivi preventivi può essere applicato anche a quei problemi di riciclo diretto ove i vincoli delle unità di processo si riferiscono a proprietà differenti dal livello di impurità, come ad esempio proprietà fisiche oppure relative ad aspetti ambientali o di sicurezza di processo. L’ordine ottimale dei "process sink" può essere ottenuto anche in questi casi se due condizioni sono rispettate, riguardante la monotonicità dei valori della proprietà quando due correnti sono miscelate e se il valore della proprietà di una sorgente pure ("fresh source") aumenta se miscelata con le correnti di scarto. La metodologia proposta può essere applicata anche a problemi di integrazione di calore e di reti di scambio materiale. Tuttavia, ordinare i corrispondenti " process sink" è possibile soltanto in casi speciali di assenza di intervalli comuni di temperatura tra correnti calde e fredde nell’integrazione di calore, o di intervalli comuni di concentrazione tra correnti ricche ("rich streams") e correnti magre ("lean streams") nelle reti di scambio di massa. Nei casi rimanenti, un approccio sequenziale modificato permette di ottenere l’obiettivo di massimo scambio di calore o di massa esaurendo, allo stesso tempo, il corrispondente "process sink" ad ogni passo dell’algoritmo, senza tuttavia ottenere un ordine ottimale in termini di quantità di calore o di massa scambiata. Infine, viene mostrato quando l’ordine ottimale dei " process sink" identifica i gruppi globalmente ottimali ad ogni passo e se esso può essere ottenuto nell’integrazione di processo in caso di vincoli di correnti e unità di processo riferiti a più di un contaminante e più di una proprietà.