Transcript 発表資料

押山新学術領域研究会（東大武田ホール） 2013年7月8日
Naクラスターの全電子GWΓ +
Bethe-Salpeter計算
1 横浜国立大学大学院工学府
物理情報工学専攻物理工学コース
2 アクセルリス（株）
桑原 理一 1,2、大野 かおる 1
グリーン関数法に基づく電子励起ダイナミクス計算コードの開発
全電子混合基底（平面波 + 数値原子軌道）プログラム TOMBO
GW近似+Bethe-Salpeter方程式
自己無撞着GW近似
射影演算子の方法
3種類のプラズモンポール近似
Ward恒等式を満たすGWΓ法
GWΓ+Bethe-Salpeter 計算
励起状態の全エネルギー評価
励起状態のダイナミックス
TDDFT
ダイナミクス
高 22
田〜
班 24
連年
携度
研の
究テ
者ー
マ
原子核の速度と
の結合項の導入
非断熱過程の
シミュレーション
25〜26年度のテーマ
公募班研究代表者
ＴＯＭＢＯ開発グループ
•
•
•
•
•
•
横浜国大： 大野 かおる、小野 頌太
東大物性研： 野口 良史
物質・材料研究機構： 佐原 亮二
デルフト工科大： Marcel F. Sluiter
東北大： 川添 良幸
アクセルリス（株）： 桑原 理一
第1回TOMBOセミナー（東京、7/5）
TOMBO Workshop ACCMS7 （タイ、7/22-23）
TOMBO研究会（仙台、8/22）
もし宜しければ、是非お読み下さい
国外での第一原理GW計算
分極関数へのバーテックス補正 → エキシトン効果
B. Holm, PRL 83, 788 (1999).
K. Hummer, A. Grüneis, and G. Kresse, PRB 75, 195211 (2007).
M. Shishkin and G. Kresse, PRB 75, 235102 (2007).
• GW ： W に対してのみ fxcで を扱う
F. Bruneval, F. Sottile, V. Olevano, R. Del Sole, and L. Reining,
Phys. Rev. Lett. 94, 186402 (2005).
P = P0 + P0 fxceff P
P0 = -iGG
V; bare Coulomb interaction
Pred = P+ PVPred
W˜ = [1+(V + fxceff )Pred ]V
S = iGW˜
W TC-TC = (1+VPred )V
S = iGW TC-TC
M. Shishkin, M. Marsman, and G. Kresse,
Phys. Rev. Lett. 99, 246403 (2007).
W = e -1V
S = iGW
e =1+Vc
c = [1- c0 (V + fxc )] c0
-1
-1
A. J. Morris, M. Stankovski, K. T. Delaney, P. Rinke, P. GarciaGonzalez, and R. W. Godby, Phys. Rev. B 76, 155106 (2007).
GWの方程式系
Hedin’s set of coupled equations
L. Hedin, Phys. Rev. 139, A796 (1965).
S(12) = i ò W (1+ 3)G(14)G(42;3)d(34)
W (12) = v(12) +
ò W (13)P(34)v(42)d(34)
P(12) = -i ò G(23)G(42)G(34;1)d(34)
G(12;3) = d(12)d (13)
+ ò I˜(12;45)G(46)G(75)G(67;3)d(4567)
˜I (12;45) = dS(12)
dG(45)
is , w
バーテックス G
js , w - w¢
自己エネルギー S
w¢
G
G+q
分極関数 P
W
P =
G
G
動的遮蔽クーロン相互作用 W
W
+
=
v
+
G
G
G
+
準粒子エネルギー eis 準粒子波動関数 yis (r) = r is )
Self-energy Ss ( eis ) を w = m の周りで線形化 → 一般化固有値問題
[T +Vlocal + Ss ( eis )] is ) = eis is )
Hs is ) = eis Ls is )
¶Ss ( w )
¶Ss ( w )
Hs = T +Vlocal + Ss ( m ) - m
, Ls = 1¶w w =m
¶w w=m
(is Ls js ) = dij
Choleski 分解
Ls = Ls Ls
-1
† -1
˜
Hs = Ls Hs Ls ,
is js = dij
-1
i
s
i
s
=
L
å )(
s 完全性
直交性
†
i
（Ls ： 下三角行列）
is = Ls is )
†
直交性
å is
i
H˜ s is = eis is
is = 1
完全性
元々の準粒子状態
is )は正規直交性を満たさず、完全でもない
直交化された準粒子状態
直交化された準粒子状態
is
is
は正規直交性と完全性を満たす
の占有数は e F より上か下で１か0
occ
occ
i
i
*
n
(r)
=
r
i
s
i
s
r
=
y
(r)
y
電子密度 s
å
å is is (r)
運動エネルギー
ハートレー・エネルギー
ò
ns ( r¢)
dr¢ =
r - r¢
ò
dr¢
r is is r
å
r - r¢ i
occ
元々の準粒子グリーン関数 Gs (w )
-1
-1
1
1
† -1
† -1 ˜
Gs (w ) =
= Ls
Ls = Ls Gs (w )Ls
wLs - Hs
w - H˜ s
直交化された準粒子グリーン関数 G˜s (w )
G˜s (w ) =
1
1
†
= Ls
Ls = L†s Gs (w )Ls
w - H˜ s
wLs - Hs
ò
ò ò
+¥
dw
˜
電子密度 ns (r) = -i
e
r Gs (w ) r
-¥
2p
+¥
˜
ハートレー・
iw 0+ r¢ Gs (w ) r¢ dw
エネルギー VH (r) = -i dr¢ -¥ e
r - r¢
2p
iw 0+
Ward恒等式
Ls =
¶Ss (w )
Ls = Gs (G + q = 0; m , m ) = 1+
¶w w=m
is , w
js , w
Bethe-Salpeter方程式
G
G
既約電子正孔相互作用
Self-energy ¶
の w 微分 ¶w S (w )
=
w¢ = 0
G+q = 0
=
I˜ss ¢
I˜ss ¢
=
g =1
g =1
¶
S (w)
¶w
+
ks ¢ , w¢
+
I˜ss ¢
G
ls ¢ , w¢¢ - w¢
ks ¢ , w
ls ¢ , w
ls ¢ , w
+ I˜ss ¢
¶
¶w
S (w)
ls ¢ , w
Self-energy へのバーテックス Ls 補正
W
Tr Gs (w - w¢)W (w¢)Ls
= Tr G˜ s (w - w¢)W (w¢)
L
動的遮蔽 Coulomb 相互作用 W
W = [1- vP˜ ] v,
-1
P˜ = å P˜s ,
s
dS H
˜
vPs = i
Ps = vLs Ps
dGs
分極関数へのバーテックス Ls補正
L
Ps = Gs Gs Ls
P˜s = Ls Gs Gs Ls
= G˜ s G˜s
1次のバーテックス補正を加える
S X は w 依存性が無い
GX (G + q; w, w - w¢)
G + q w¢
¶S X
1+
¶w
=1
w =m
1次のバーテックスは Ls への寄与を持たない
ので、 Ls とは独立に取り入れることが出来る
S X への1次の
バーテックス
補正
P への1次の
バーテックス
補正
Ls とは別に、これら2つのバーテックス補正を正確に取り入れる
光吸収スペクトルに対するBethe-Salpter方程式
相互作用カーネル
dSs dSs dG˜s ¢
X ss ¢ =
=
dGs ¢ dG˜s ¢ dGs ¢
dSs
=
Ls ¢ = (-iv(-iv++IiW˜sds ¢) ) Ls ¢ » (-iv + iWdss ¢ ) Ls ¢
dG˜s ¢
ss ¢
Ls = Gs Gs + Gs Gs åXss ¢Gs ¢Gs ¢ Ls ¢
s¢
Ls = Gs Gs [1- Xss ¢Gs ¢Gs ¢ ] = Gs Gs [1- (-iv + iWdss ¢ )G˜s ¢Gs ¢ ]
-1
-1
Intensity (Arb. Unit)
Na2
0
1
2
3
Energy (eV)
4
5
Intensity (Arb. Unit)
Na3
0
1
2
3
Energy (eV)
4
5
Intensity (Arb. Unit)
Na4
0
1
2
3
Energy (eV)
4
5
まとめ
• 全電子混合基底 Self-consistent GW コード
• Projection OperatorやPPMの導入による高速化
• 線形化とWard恒等式を満たす定式化に成功
• 1次のバーテックス補正の取り入れに成功 →
Bethe-Salpeter 方程式 → 光吸収スペクトル
ポスター： P42: 野田祐輔、P41: 小野頌太