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Formation Dynamics of Free Exciton Magnetic Polaron in Diluted Magnetic Semiconductor Bulk-CdMnTe 橋本佑介、三野弘文、山室智文、松末俊夫、 G. KarczewskiA, T. WojtowiczA, J. KossutA, 嶽山正二郎B 千葉大学大学院自然科学研究科 Aポーランド科学技術アカデミー B東京大学物性研究所 磁気ポーラロン sp-d 交換相互作用 Mn スピン 励起子スピン 吸収および発光スペクトル 発光: 1.4K 吸収: 4.2 K 発光励起レーザー： He-Ne 633nm 自由励起子 磁気ポーラロンによる 顕著な発光ピーク 角運動量保存を考えた自由励起子磁気ポーラロン形成過程 発光強度の磁場依存性 J = -1 の励起子 PL Intesnity : FX : FEMP sp-d Mn 0 0.0 0.2 0.4 Magnetic Field [T] J = +1 の励起子 sp-d 安定 Mn ス ピ ン 配 向 不安定 sp-d 安定 励起子 励 起 子 ス ピ ン 反 転 自由励起子磁気ポーラロン 発光の磁場依存性と自由励起子磁気ポーラロン J = -1 の励起子 PL Intesnity 自由励起子 磁気ポーラロン 0 磁場 1 > 0.3 T 1 : FX : FEMP FEMP G G 0.0 0.4 Magnetic Field [T] 1 FX FEMP 0 1 FEMP FX Photoluminescence 発光スペクトル温度変化 FEMP 時間分解発光スペクトル FX FEMP 0 Time [ps] 1.4 K 5K 10 K 20 K 30 K 40 K FX 50 100 150 4.2 K 200 1.660 1.665 1.670 1.675 Photon Energy [eV] 1.676 2 -1.0 Time delay [ps] PIFR amplitude [a. u.] 1.682 光誘起ファラデー回転磁場依存性 < 1 ps: Hole spin relaxation = 8 ps: Electron spin relaxation 4 1.680 Photon energy [eV] 光誘起ファラデー回転 10 1.678 1 4 2 0.1 4 2x10 lh 0.0 1 1.0 0 e -1 2.0 2 0 10 20 Time delay [ps] 30 -4 -2 0 2 Magnetic field [T] 4 -2 -3 角運動量保存を考えた自由励起子磁気ポーラロン形成過程 発光強度の磁場依存性 ＦＥＭＰ形成における角運動量保存 PL Intesnity : FX : FEMP |-1> 0 |+1> sp-d 励起子 Mn 安定 Mn 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 Magnetic Field [T] ス ピ ン 配 向 不安定 励 起 子 ス ピ ン 反 転 安定 自由励起子磁気ポーラロン 0.3T 0.2T 0.1T FEMP 0T : FX : FEMP PL peak energy [eV] FX PL Intesnity FX FEMP 1.674 1.672 1.670 0 1.664 1.668 1.672 1.676 Photon Energy [eV] At 0T 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 Magnetic Field [T] 0.0 0.3 Magnetic Field [T] In high magnetic field 0.12 <Sz>/S Photoluminenscence [a. u.] Magnetic Field Dependence of FEMP 0.08 Sz 0.04 S Mn 0.00 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 Magnetic field [T] 10 % Absorption and Photoluminescence Spectra Peak position [eV] Absorption: 4.2 K, PL: 1.4K PL Light source：He-Ne 633nm Binding Energy [meV] Absorption 1.6750 FX 1.6740 FEMP 1.6722 2.8 BMP 1.6657 9.3 BMP’ 1.6558 19.2 Distinct PL line of the FEMP appears !! FEMP binding energy 2.8 meV FX |-1> 0.3T s-d 電子 0.2T 0.1T FEMP 0T 1.664 1.668 1.672 1.676 Photon Energy [eV] |+1> s-d 電子 Mn Mn Photoluminenscence [a. u.] FEMP Formation Process Considering Angular Momentum Conservation Mn 安定 ホール ホール 不安定 ス ピ ン 配 向 Mn p-d p-d s-d 電子 p-d ホール 励 起 子 ス ピ ン 反 転 安定 自由励起子磁気ポーラロン Schematic picture of FEMP 本研究 従来 e h e h Schematic picture of FEMP 本研究 自由励起子磁気ポーラロン 従来の磁気ポーラロン 束縛励起子磁気ポーラロン e e h h Schematic picture of FEMP 本研究 自由励起子磁気ポーラロン 従来の磁気ポーラロン 束縛励起子磁気ポーラロン e e h h Schematic picture of FEMP 本研究 従来 e h e h 光誘起ファラデー回転磁場依存性 -2 -1 0 PIFR (a. u.) 1 2x10 FX -1.0 0.3T 0.2T 0.1T FEMP 0T 1.664 Time delay [ps] Photoluminenscence [a. u.] -3 発光スペクトル磁場依存性 lh 0.0 1.0 e 2.0 1.668 1.672 1.676 Photon Energy [eV] -4 -2 0 2 Magnetic field [T] 4 FEMP Formation process s-d |+1> s-d e h p-d 1 , 2 3 3 , 2 Time [ps] FX p-d 1 2 2 FEMP + 50 100 4.2 K h ~ 1 ps Hole spin flip via p-d exchange DEMP ~ 10 ps 150 e Unstable Stable 0 |-1> e s-d p-d + h Spin exchange Electron spin flip via s-d exchange !? s-d e 200 1.676 1.678 1.680 1.682 Photon energy [eV] FEMP p-d h Formation Dynamics of Free Exciton Magnetic Polaron in Diluted Magnetic Semiconductor Bulk-CdMnTe 橋本佑介、三野弘文、山室智文、松末俊夫、 G. KarczewskiA, T. WojtowiczA, J. KossutA, 嶽山正二郎B 千葉大学大学院自然科学研究科 Aポーランド科学技術アカデミー B東京大学物性研究所 Magnetic polarons Bound Magnetic Polaron (BMP) e h Local magnetic order surrounding an impurity bound exciton Donor or Acceptor Free Exciton Magnetic Polaron (FEMP) h e Mn spin Exciton spin A Golnic, et. al. J. Phys. C16, 6073 (1983) M. Umehara, Phys. Rev. B 68, 193202 (2003) Localization only by sp-d exchange interaction Localization energy Free exciton magnetic polaron (FEMP) in CdMnTe Localization energy of Magnetic Polaron Alloy Potential fluctuation 5 10 Mn Concentration [%] S. Takeyama, J. of Crys. Growth, 184-185 (1998) 917-920 CdMnTe x = 5 ~ 10% FEMP energy : Large Alloy potential fluctuation : Small Ideal for studying the FEMP Sample Bulk-Cd1-xMnxTe x = 5% GaAs substrate Cd1-yMgyTe Transparent buffer layer Cd0.95Mn0.05Te Thickness: 0.5 mm Quartz disk Absorption and Photoluminescence Spectra Peak position [eV] Absorption: 4.2 K, PL: 1.4K PL Light source：He-Ne 633nm Binding Energy [meV] Absorption 1.6750 FX 1.6740 FEMP 1.6722 2.8 BMP 1.6657 9.3 BMP’ 1.6558 19.2 Distinct PL line of the FEMP appears !! FEMP binding energy 2.8 meV Photoluminescence Temperature Dependence 1.4K 2K 4.2K 5K 6K 7K 9K 10K 12K 14K 16K 18K 20K 25K 30K 40K FEMP FX 1.4 K 5K 10 K 20 K 30 K 40 K 1.660 1.665 1.670 1.675 Photon Energy [eV] FEMP PL line disappear above 15 K Typical profile of the FEMP 0.3T 0.2T 0.1T FEMP 0T : FX : FEMP PL peak energy [eV] FX PL Intesnity FX FEMP 1.674 1.672 1.670 0 1.664 1.668 1.672 1.676 Photon Energy [eV] At 0T 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 Magnetic Field [T] 0.0 0.3 Magnetic Field [T] In high magnetic field 0.12 <Sz>/S Photoluminenscence [a. u.] Magnetic Field Dependence of FEMP 0.08 Sz 0.04 S Mn 0.00 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 Magnetic field [T] 10 % FEMP Formation Process Considering Angular Momentum Conservation |+1> e p-d Stable h Mn s-d e p-d h Unstable Mn s-d e p-d h stable FEMP Exciton spin-flip Mn Mn spin polarization s-d |-1> Magnetic Field Dependence of FEMP PL Line H 0T 1.956 eV 0.1 T 0.2 T |-1> exciton 0.3 T 0.4 T FEMP 1 1.672 eV 1 DE 0 meV 1.5 meV 3 meV 4.5 meV 6 meV G PL Intesnity FX 線幅 ~ 3.0 meV (1T) : FX : FEMP 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 Magnetic Field [T] Magnetic Field Dependence of FEMP PL Line 0 < H < 0.3 T DE < 3 meV 0T 1 FEMP FEMP G 1 1 1 FX FEMP FX G FEMP H > 0.3 T FEMP + FX G FX Experimental Setup of PIFR Delay Stage λ/2 λ/2 EX absorption 76MHz B.S. Ti:Sapphire Laser Laser spectrum λ/4 Pump Sample 1.4 ~ 300K 0 ~ 6.9T Polarization Beam Splitter Optical Bridge 1.670 Probe 1.675 1.680 Energy Pump : Probe = 10 : 1 Exciton density: 1.1 x 1016 / cm3 Lock-in Amplifier Photo-induced Faraday rotation H PIFR amplitude [a. u.] PIFR amplitude [a. u.] ≈ 100 fs 10 t =8 ps 1 0.1 1.4K 0 10 15 5 Time delay [ps] -1 20 S 2 1 0 Time delay [ps] B g* mBH (Temperature is set to 11 K) Spin Relaxation Dynamics PL peak: Zeeman splitting lh 0.0 PIFR (a. u.) Time delay [ps] 2x10 1 0 1.0 e -1 2.0 -2 -4 -2 0 2 Magnetic field [T] Spin relaxation time hole < 1 ps Electron ~ 8 ps 4 -3 PL peak energy [eV] -1.0 Experimental Fitting result 1.67 j = 2.5 gMn = 2 Teff = 2.9 gstar = -1.64 N0a = 1.1 eV xeff = 0.0297 S = 2.5 E0 = 1.674 1.66 1.65 1.64 0 1 2 3 4 5 Magnetic field [T] 6 g factor for “e” & “h” g* mBH (Temperature is set to 11 K) FEMP Formation process s-d |+1> s-d e h p-d 1 , 2 3 3 , 2 Time [ps] FX p-d 1 2 2 FEMP + 100 4.2 K h h < 1 ps Hole spin flip via p-d exchange DEMP e ~ 10 ps 50 150 e Unstable Stable 0 |-1> e s-d p-d + h Spin exchange Electron spin flip via s-d exchange !? s-d e 200 1.676 1.678 1.680 1.682 Photon energy [eV] FEMP p-d h Summary • 希薄磁性半導体bulk-Ｃｄ0.95Ｍｎ0.05Ｔｅの発光、吸収、 光誘起ファラデー回転を測定 • 自由励起子磁気ポーラロンからの顕著な発光を観 測 • 発光の磁場依存性を角運動量保存を考えた自由励 起子磁気ポーラロン形成モデルを用いて説明 • 光誘起ファラデー回転から励起子スピンダイナミク スを観測し、自由励起子磁気ポーラロン形成ダイナ ミクスを観測 • 時間分解発光スペクトルを観測し、本モデルを検証 FEMP Formation Process |±1> |±2> Optically-inactive Optically-active FX with J = +1 s-d e Electron Hole spin-flip spin-flip ~~10 1 ps ps s-d e p-d + Stable FEMP Time [ps] 0 h h p-d Spin exchange |-1> exciton FX h ~ 1 ps 50 Dark exciton magnetic polarons 100 150 4.2 K 200 1.676 1.678 1.680 1.682 Photon energy [eV] e ~ 10 ps Free exciton magnetic polarons FEMP Formation Process |±1> |±2> Optically-inactive Optically-active Electron Hole spin-flip spin-flip ~~10 1 ps ps s-d e p-d + h Spin exchange |-1> exciton h ~ 1 ps Dark exciton magnetic polarons e ~ 10 ps Free exciton magnetic polarons Summary • 希薄磁性半導体CdMnTeにおける発光および吸収ス ペクトル • 角運動量保存を考えたＦＥＭＰ形成プロセスを考え、 発光の磁場依存性を説明 • 光誘起ファラデー回転から励起子スピン緩和ダイナミク スを観測 • ＦＥＭＰ形成ダイナミクスを解明 Outline 励起子非線形効果 円偏光による 偏光依存励起子多体効果 GaAs/AlGaAS量子井戸 束縛および非束縛励起子分子 超高速時間分解分光 ポンプープローブ法 直線偏光による 一次元系励起子の偏光選択励起 単層カーボンナノチューブ 円偏光による スピン偏極励起子を介した光磁性操作 希薄磁性半導体 Outline 励起子非線形効果 長く残る光誘起キャリア緩和ダイナミクス 励起子バンド間相関 励起子励起子分子遷移による 光誘起ファラデー回転 １ナノ秒以上残る光誘起キャリア偏光保存 カーボンナノチューブの理想的な一次元性 励起子多体効果による 単励起子共鳴分離 束縛および非束縛励起子分子 超高速時間分解分光 ポンプープローブ法 自由励起子磁気ポーラロン形成ダイナミクス の解明 海外での発表 ２００２年 ７月 第２６回半導体国際会議 ２００４年 ３月 アメリカ物理学会 ５月 ＣＬＥＯ ポストデッドライン ７月 第２７回半導体国際会議 ８月 カリフォルニア大学 BROWN BAG SEMINAR （一時間） ２００３年７月 International Conference on Research in High Magnetic Fields ２００１年７月 International Conference on Dynamical Processes in excited States of Solids 総括 Chapter 1: 孤立した単層カーボンナノチューブにおける 光誘起キャリア緩和ダイナミクスおよびその偏光特性 •孤立した単層カーボンナノチューブ中の弱励起極限における ポンプープローブ法を用いた過渡吸収測定 •1ナノ秒続く光誘起キャリア緩和ダイナミクスを発見 •１ナノ秒以上続くpolarization memoryを観測 Chapter 2: 光誘起ファラデー回転スペクトル分解測定法による その発生起因の解明 •GaAs量子井戸における光誘起ファラデー回転のスペクトル分解測定 •光誘起ファラデー回転の起源 •励起子束縛励起子分子遷移 •励起子非束縛励起子分子遷移 •励起子多体効果による励起子共鳴分裂 Chapter 3: 希薄磁性半導体ＣｄＭｎＴｅ中における 自由励起子磁気ポーラロン形成ダイナミクス •CdMnTeの発光、吸収、光誘起ファラデー回転を観測 •自由励起子磁気ポーラロン形成ダイナミクスの解明 Temperature dependence of PIFR : 1.4K : 10K : 40K 0 10 20 30 PIFR Amplitude [a. u.] Time delay[ps] 0 0 10 20 30 Temperature [K] PIFR signal decrease with decreasing temperature below 10 K 40 FEMP formation suppresses the PIFR Time-Resolved Photoluminescence FEMP Time [ps] 0 FX 50 Setup T = 1.4 K 76 MHz Ti:sapphire laser l = 400 nm Synchronized Streak camera 100 150 4.2 K 200 1.676 1.678 1.680 1.682 Photon energy [eV] FEMP formation time ≤ Resolution time 10 ps PIFR Spectrum In Negative Delay Time Region PIFR () - PIFR (-) Spectral profile Negative delay time EX resonance 0 1.675 Photon Energy [eV] PIFR spectrum at 13 ns shows the maximum value at the EX resonance Zeeman splitting W. Maslana PRB 63 165318 (2001) 0T 0T 1T 1T PIFR [a. u.] H PL peak energy [eV] Precession of PIFR Signals in Voigt Geometry 1.67 Experimental Fitting result 1.66 1.65 1.64 0 -1 0 1 Time Delay [ps] g* mBH 2 1 2 3 4 5 Magnetic field [T] 6 PL peak: Zeeman splitting g factor for “e” & “h” FEMP precession tells us the origin of the decay Precession of PIFR Signals in Voigt Geometry H -1.0 2x10 0.0 1 0.5 0 1.0 -1 1.5 -2 2.0 2.5 -4 -2 0 Magnetic field [T] 2 4 -3 PIFR [a. u.] Time delay [ps] -0.5 Precession of PIFR Signals in Voigt Geometry -1.0 H 2x10 lh 0.0 0.5 1 1.0 0 e 1.5 -1 2.0 -2 2.5 -4 -2 0 Magnetic field [T] 2 4 Spin relaxation time Heavy hole < 1 ps Light hole ~ 1 ps Electron ~ 8 ps -3 PIFR [a. u.] Time delay [ps] -0.5 g* mBH (Temperature is set to 11 K) Photo-induced Carrier Dynamics in CdMnTe 0T In high magnetic field DEMP DEMP FEMP G FEMP & DEMP FX G FEMP G +: FX -: FEMP & DEMP Angular momentum conservation on the sp-d exchange interaction Nondiagonal Diagonal H J( r R i )( S s S s S z s z ) i Diagonal term: Szsz Angular momentum conservation preserve ??? Nondiagonal term: S+s- (S-s+) M , m 1 | S s | M 1 , m M 1 , m | S s | M , m 1 Total angular momentum must be conserved !!! FEMP Formation Process s-d FX with J = +1 s-d p-d e h Stable 1 , 1 2 3 3 2 e Unstable 2 , FX with J = -1 2 p-d + h FEMP Formation Process s-d FX with J = +1 s-d p-d e h 1 , p-d 1 2 3 3 2 e Unstable 2 , FX with J = -1 2 + ~ 1 ps h s-d Stable e p-d + h Spin exchange FEMP Formation Process s-d FX with J = +1 s-d p-d e h 1 , p-d 1 2 3 3 2 e Unstable 2 , FX with J = -1 2 + h s-d ~ 1 ps Stable e p-d + h Spin exchange s-d ~ 10 ps e FEMP formation p-d h FEMP Formation Process s-d e Unstable p-d + h s-d ~ 1 ps e |±2> exciton Optically inactive p-d + h Spin exchange s-d ~ 10 ps e FEMP formation p-d h FEMP formation time ~ 10 ps Ferromagnetic Mn spin orientation Angular momentum conservation on FEMP formation hh spin flip h h Shh=3/2 DS=-3 Shh=-3/2 sp-d SMn~0 SMn=1/2 ×6 = 3 DS=3 Hole spin transfer to the Mn spin system Schematic picture of FEMP 本研究 従来 e h e h Rough Estimation of FEMP Binding Energy Energy [eV] ah = 16 Å Mn = 6個 1.70 1.68 h 1.66 ~ 50 meV Holeのゼーマン分裂 40 meV 1.64 0 2 4 6 8 Magnetic Field [T] aN0 : bN0 = 1 : 4 s-d p-d 電子ーＭｎ ホールーＭｎ 5 S Mn 6 2 FEMP h 1 S Mn 6 2 8 meV 実験結果：2.8 meV FX 0.3T 0.2T 0.1T 0T 0 1.664 H FEMP : FEMP : FX PL Intesnity Photoluminenscence [a. u.] Magnetic Field Dependence of FEMP PL Line 1.668 1.672 1.676 Photon Energy [eV] 0T 0.1 T 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 Magnetic Field [T] 0.2 T 0.3 T 0.4 T 1 1 DE 0 meV 1.5 meV 3 meV 4.5 meV FX 線幅 ~ 3.0 meV (1T) 6 meV Photo-induced Faraday Rotation at 0 T PIFR [a. u.] 0T 0 0 10 20 Time Delay [ps] 30 Photo-induced Faraday Rotation at 1.5 T PIFR [a. u.] 1.5 T 0T 0 0 10 20 Time Delay [ps] 30 Magnetic Field Dependence of PIFR in Negative Delay Time Region PIFR [a. u.] Time delay = -3 ps 0.0 0.2 0.4 1.0 0.6 0.8 Magnetic field [T] 1.2 1.4 Magnetic Field Dependence of PIFR PIFR [a. u.] LH ? Experiment Fitting PIFR [a. u.] HH ? 0.0 -0.4 0.4 0.8 Time delay [ps] 1.690 Energy [eV] 1.685 -1 0 1 Time Delay [ps] 2 hh 1.680 lh Line width: 9 meV 1.675 1.670 lh 1.665 hh 1.660 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 Magnetic field [T] 1.0 H > 0.3 T: + creates both the hh & the lh excitons : - creates only lh excitons Fast decay: Spin relaxation dynamics of the hh exciton Slow decay: Spin relaxation dynamics of the lh exciton FEMP Formation Process s-d FX with J = +1 s-d p-d e h Stable e 1 , p-d 1 2 3 3 2 e Unstable 2 , FX with J = -1 2 + h ~ 1 ps Hole spin flip via p-d exchange DEMP ~ 10 ps e s-d p-d + h Spin exchange Electron spin flip via s-d exchange !? s-d e h FEMP p-d h Precession of PIFR Signals in Voigt Geometry H PIFR [a. u.] 0T 0T 1T 1T -1 0 1 Time Delay [ps] 2 PIFR shows clear precession g* mBH g* tells us the origin of the decay 1.67 D E g eff m B H Experimental Fitting result 1.66 g eff g * N 0 ( a b ) eff S z B mBH 5 1.65 SZ g Mn m B H 2 S 0 B5 2 ( ) k ( T T0 ) ( j 1.64 B j ( ) 0 1 2 3 4 5 Magnetic field [T] 500 400 geff PL peak energy [eV] Giant Zeeman Splitting 300 200 0 2 4 6 Magnetic Field [T] 1 2 ) coth[( j 1 2 j ) ] 1 2 6 j = 2.5 gMn = 2 Teff = 2.9 g* = -1.64 N0(a - b) = 1.1 eV xeff = 0.0297 S = 2.5 coth( 1 2 ) Angular momentum conservation on the sp-d exchange interaction Nondiagonal Diagonal H sp d J( r R i )( S s S s S z s z ) i Diagonal term: Szsz Angular momentum conservation preserve ??? Nondiagonal term: S+s- (S-s+) M , m 1 | S s | M 1 , m M 1 , m | S s | M , m 1 Total angular momentum must be conserved !!! FEMP Formation Process s-d FX with J = +1 s-d p-d e h 1 , p-d 1 2 3 3 2 e Unstable 2 , FX with J = -1 2 + h s-d ~ 1 ps Stable e p-d + h Spin exchange s-d ~ 10 ps e FEMP formation p-d h FEMP Formation Process s-d FX with J = +1 s-d p-d e h 1 , p-d 1 2 3 3 2 e Unstable 2 , FX with J = -1 + h ~ 1 ps Stable e e s-d 2 p-d DEMP ~ 10 ps + h Spin exchange Electron spin flip via s-d exchange !? s-d e h FEMP p-d h FEMP Formation Process s-d FX with J = +1 s-d p-d e h Stable e 1 , p-d 1 2 3 3 2 e Unstable 2 , FX with J = -1 2 + h ~ 1 ps Hole spin flip via p-d exchange DEMP ~ 10 ps e s-d p-d + h Spin exchange Electron spin flip via s-d exchange !? s-d e h FEMP p-d h FEMP Annihilation in High Magnetic Field Mn spin polarizationFEMP binding energy EFEMP <Sz>/S 0.12 0.08 0.04 0.00 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 Magnetic field [T] In high magnetic field 1.5 1.0 0.5 0.0 Sz 10 % PL Intesnity At 0T : FX : FEMP S Mn 0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 Magnetic Field [T] Possible Origins of FEMP Annihilation The radiative recombination of the FEMP is forbidden ? The optical selection rule of the FEMP is expected to be same of the optical selection rule of the FX The FEMP formation may be suppressed by the magnetic field Angular momentum conservation on the MP formation ? We assume that the FEMP formation conserve the angular momentum Experimental Setup of Transient Absorption Delay Stage λ/2 EX absorption 76MHz B.S. Ti:Sapphire Laser Laser spectrum λ/2 λ/4 Pump Probe or 1.670 Sample 1.4 ~ 300K 0 ~ 6.9T Lock-in Amplifier 1.675 1.680 Energy Pump : Probe = 10 : 1 Exciton density: 1.1 x 1016 / cm3