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楕円偏光によるインパルシブ回転ラマン散乱の
シミュレーション
Simulation of the impulsive rotational Raman scattering with an elliptically
polarized laser pulse
2002年9月27日 応用物理学会秋季学術講演会（新潟大学）
東京大学大学院工学系研究科
石川顕一
[email protected]
理研レーザー物理工学研究室
河野弘幸、緑川克美
To be published in Phys. Rev. A 66
インパルシブ誘導ラマン散乱(ISRS)
我々は、フェムト秒レーザーと物質の様々な非線形相互作用を研究している。
ISRS : 極超短パルスを得るための手法の一つ
（河野弘幸等、応物2002年春28pZE1）

超短パルスレーザー(ポンプ光)がラマン媒質中に瞬時にフォノンを励起す
る
– パルス幅 ＜ ラマン振動または回転の周期

弱いプローブ光 → ラマンサイドバンドの生成
既存の研究（振動、回転）
ポンプ光：直線偏光
楕円偏光のポンプ光の場合どうなるか？
回転ラマンの場合、励起されるフォノン振幅は、ポンプ光の楕円度に大きく
依存すると予想される。
応用物理学会 2002年9月27日 No. 1
インパルシブ誘導ラマン散乱(ISRS)
Pump 300 mJ (785nm)
CPA-Ti:Sapphire Laser System
785 nm, 80 fs, 800 mJ, 10 Hz
Probe 10 mJ (392.5nm)
Time Delay：21 ps
Half Mirror
Pump → Raman coherence (phonon QM)
Time Delay
The probe pulse is injected.
Spectrometer
L1
L2
f = 600 mm
L2
f = 700 mm
l/4 Plate
BBO（t =100 mm）
AS2
Relative Intensity
L1
Analyzer
Fresnel Rhomb
Hollow Fiber
・l = 750 mm
・Inner Diameter: 126
mm
F
・Hydrogen Pressure: 2 atm
Relative Intensity
Dichroic Mirror
QM
AS1
S1
370
380
390
400
410
Wavelength (nm)
河野弘幸等、春季第49回応用物理学会関係連合講演会 28pZE1 (2002)
420
AS3
S1
S2
AS1 F
S3
360
370
380
390
400
410
420
430
Wavelength (nm)
応用物理学会 2002年9月27日 No. 2
本研究の目的

任意の楕円度のフェムト秒ポンプパルスによって、ラマン媒質
中にインパルシブに励起される回転ラマンコヒーレンスのダイ
ナミクス
– 特に、フォノン振幅の楕円度依存性

回転フォノンが励起された媒質中での、直線偏光プローブパ
ルスの散乱
ラマン媒質
水素(0.5atm)充填中空ファイバー(内径126mm)
応用物理学会 2002年9月27日 No. 3
レーザー電場と分子の回転自由度との
相互作用の理論モデル
Rotational phonon or Rigid rotor ?
Rotational phonon concept
(Rotationally invariant formalism)


角運動量 DJ = 2 のフォノンとの
相互作用として記述。
２つの J 準位(J = 1⇔ J = 3)のみ
が重要で、他の回転準位の励起
は無視できる場合に有効。
– 比較的低強度（〜 1013 W/cm2)
– 短パルス（〜 fs）
Rigid rotor formalism



分子→量子力学的な線状回転子
分子配向、回転波束の取り扱い
に用いられる。
多くの異なる J 準位が励起され
る場合に適している。
– 比較的高強度（〜 1015 W/cm2)
– 長パルス（〜 ns）
本研究ではこちらを使う。
応用物理学会 2002年9月27日 No. 4
Rotationally invariant formalism
R. Holmes and A. Flusberg, Phys. Rev. A37, 1588 (1988)
ラマン振動数
R  0.1106 fs1 TR  57 fs
フォノン励起
フォノン生成
n  2,0 レーザーの伝播方向をzとして量子化
2

2

 2 R Qn  CR E E n  
t


電場（ = 1:右円偏光、  = −1:左円偏光）
フォノンによる
レーザー光の
散乱
1 2 2 
4
2
*
 2 2  2 E  2 CR 2  Qm E Q m E m  
c
t m
c t z 

CR 
N 
2 Q

クレプシュ＝ゴルダン係数
2m 11  
応用物理学会 2002年9月27日 No. 5
Rotationally invariant formalism
R. Holmes and A. Flusberg, Phys. Rev. A37, 1588 (1988)
電場Eに対して、slowly varying envelope approximationを適用。
E  A expikL z Lt
フォノン励起Qnはそのまま。
2

2

Qn  CR  A A n 
 
 2
R 
t


減衰
カー効果


A
2
2
i   A 
2in2 k0  i  

 A 
1
A

2
A
A

 


z 2 ! t
2
3  0 t 
max
1
i4k0CR Qm A m  
分散
ラマン散乱
m


 iR t
Qm  qmeiRt qm
e
(m  2,0)

Qm  Qm
(m  2,0)
ポンプ光
通過後

フォノン振幅
楕円度 ep 
A  A
A  A
応用物理学会 2002年9月27日 No. 6
フォノン振幅のポンプ光楕円度依存性
ポンプ光のパルス幅 = 80 fs > TR (57 fs)の場合（厳密にはインパルシブでない）
Parametric gain suppression
due to Stokes-anti-Stokes
(SA) coupling
直線偏光
• q0は励起されない。
• q-2が選択的に励起。
円偏光
フォノン振幅は、楕円度と伝播距離に大きく依存！
応用物理学会 2002年9月27日 No. 7
フォノン振幅のポンプ光楕円度依存性
ポンプ光のパルス幅 = 40 fs < TR (57 fs)の場合（インパルシブ）
• 直線偏光、円偏光でも
フォノン励起
• q0も励起される
→ep, z 依存性は小
• q2とq-2が同程度に励起。
フォノン振幅は、楕円度と伝播距離に大きく依存！
楕円偏光のときに、フォノン振幅大！
応用物理学会 2002年9月27日 No. 8
プローブ光のスペクトル広がり
qm が z に依存せず、プローブ光のパルス幅が長いとき解析的に得られる結果
q 2  q2  q (qm  iqm ) のとき
ベッセル関数

Aj,  Aj,  A0 J j (8k0CR q2 q0 / 6 )eij

 j  L  jR
  arg(q2 q0 / 6)
スペクトルは広がる。

q 2  q2 ei  0
q0  q2  0 のとき 
A0, (z)  A0, (z)  A0 cos4k0 q2 z

A1, (z)  A0ei sin4k0 q2 z

A1,(z)  A0ei sin4k0 q2 z

１次のストークス、反ストークス成分のみができる。


応用物理学会 2002年9月27日 No. 9
プローブ光のスペクトル広がり
プローブ光
ポンプ
• 直線偏光
• ピーク強度：1011 W/cm2
• パルス幅：80 fs

プローブ光のパルス幅が80フェムト秒
の場合には、スペクトルはあまり広が
らない。
プローブ光のパルス幅が40フェムト秒
の場合には、少なくとも直線偏光のポ
ンプ光を用いた場合と同等以上に、ス
ペクトルは広がる。

DM = 2のフォノンとDM = −2のフォノン

が同等に励起されていることが望まし
い。
ポンプ光によって励起されたラマン媒質中を１ｍ
伝播したプローブ光のスペクトル
応用物理学会 2002年9月27日 No. 10
結論

インパルシブ誘導回転ラマン散乱による、ラマンコヒーレンス
の励起は、
– ポンプ光の楕円度に大きく依存する。
– 直線偏光や円偏光の場合に比べ、楕円偏光の場合の方が、励起効率
がよい。
– 楕円偏光の場合には、伝播距離 z にも大きく依存する。

励起されたラマン媒質中に、直線偏光のプローブ光を通過さ
せた場合の、プローブ光のスペクトルの広がりは、
– 適切な楕円度の超短パルスのポンプ光を用いれば、直線偏向のポン
プ光を用いた場合と少なくとも同等のスペクトル幅を得られる。
To be published in Phys. Rev. A 66
応用物理学会 2002年9月27日 No. 11