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CHIMIE INORGANIQUE
Licence Fondamentale de Chimie
LFCH3
Pr. H. BATIS
CHIMIE DE L’ETAT SOLIDE
LFCH54
1
1
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
• Plan
Introduction
Les propriétés des substances ioniques
Formation de la liaison ionique
Quelques structures cristallines
Rationalisation des structures ioniques
Caractère covalent des liaisons dans les solides
Conséquences de la polarisation
Cohésion dans les solides ioniques
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
• I-Introduction
Pourquoi étudier les solides ?
Tous les corps sont solides sous certaines conditions
de température et de pression.. Certains n'existent
qu'à l'état solide
Les solides ont une très grande importance
technologique
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Propriétés mécaniques
Métaux/Alliages, e.g. Titane pour les avions
Ciment/Matériaux Ca3SiO5
Céramiques, e.g.argiles , BN, SiC
Lubrifiants, e.g. Graphite, MoS2
Abrasifs, e.g. Diamant, Quartz( SiO2)
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CHI.
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INORGANIQUE LFCH54
Propriétés électriques
Conducteurs métalliques, e.g. Cu, Ag...
Semiconducteurs, e.g. Si, GaAs
Supraconducteurs, e.g. Nb3 Sn, YBa2 Cu3 O7
Electrolytes, e.g. LiI pour les batteries de pacemakers
Piézoelectriques, e.g.a -Quartz ( SiO2); montres
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CHI.
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Propriétés magnétiques
e.g.CrO2, Fe3O4 pour les technologies d'enregistrement
(audio, video)
Propriétés optiques
Pigments, e.g.TiO2 dans les peintures
Phosphores, e.g. Eu3+ dans Y2O3 est rouge pour la TV
Lasers, e.g. Cr3+ dans Al2O3 c'est le rubis
Doublage de fréquence, e.g. LiNbO3
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CHI.
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Catalyseurs
Zéolites ZSM-5 (un aluminosilicate)
raffinage du pétrole
méthanol
Senseurs
Senseur à Oxygène, e.g. Solution solide ZrO2/CaO
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CHI.
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• II-Les propriétés des substances ioniques
Faible conductivité électrique
Point de fusion élevé
Solubles dans les solvants polaires
q q
E
4r
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CHI.
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• III-Formation de la liaison ionique
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CHI.
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Principes
1. Principe de l'espace : l'espace est utilisé le plus
efficacement possible
2. Principe de symétrie : la symétrie la plus haute
possible est adoptée
3. Principe de connectivité : Il y aura le plus de
connections possibles entre les constituants. (i.e. les
nombres de coordination sont maximum)
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CHI.
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Ces principes sont respectés tant que le 'modèle
ionique' (Goldschmidt) est respecté
"Les ions sont des sphères essentiellement
chargées, incompressibles et nonpolarisables" ,
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CHI.
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Les interactions privilégiées (polarisation du
nuage électronique); dureté (=1/2(I-Ae)) et
mollesse (=1/); polarisabilité=a4°V
diminuent la symétrie
diminuent le nombre de coordination
diminuent la compacité
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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Quelle est la valeur numérique d'un rayon
ionique?
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CHI.
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Les rayons ioniques, dans la plupart des échelles ne
coïncident pas avec les minima de densité
électronique en raison de la polarisation de l'anion par
le cation
Les différentes échelles ont été déterminées pour
rester cohérentes avec la relation : ro = r+ + r le rayon ionique change avec le nombre de
coordination : r8 > r6 > r 4 {servez vous du bon!}
Utilisez la même échelle pour l'anion et le cation
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CHI.
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Table de Shannon et Préwitt
r8 > r 6 > r 4
Colonne du TP: ri augmente avec Z
Ions isoélectroniques: ri diminue lorsque Z augmente
Plusieurs états d’oxydation du même élément de
transition: ri diminue lorsque la charge augmente
Haut spin>bas spin: Fe3+ : HS:0.79Å; BS:0.69Å
Éléments de transition de même charge: ri diminue
1
lorsque Z augmente; contraction
des lanthanides 15
CHI.
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• Application: comparer les duretés
(=1/2(I-Ae))des atomes et des ions.
• Na et Na+ (I1=5.14eV, I2=47.3eV, Ae=0.55eV)
• Tl et Tl+ (I1=6.11eV, I2=20.43eV, Ae=0.31eV)
• Comparer la dureté et la mollesse de Na+ et Tl+
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE INORGANIQUE
LFCH54
•
•
•
•
•
•
•
Na et Na+
NaNa+ + 1e’ I1=5.14eV
Na + 1e’ Na- Ae=0.55eV
(Na)=2.30eV
Na+Na2+ + 1e’ I2=47.3eV
Na+ + 1e’ Na –I1(Na)=-5.14eV=- Ae
(Na+)=21.08eV
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CHI.
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LFCH54
•
•
•
•
•
•
Tl et Tl+
(Tl)=2.90eV
(Tl+)=7.20eV
Dureté des atomes sont proches
Na+ est un ion dur, Tl+ est un ion mou
r6(Na+)=0.116nm, r6(Tl+)=0.164nm
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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• IV-Quelques structures cristallines
« Des structures 'ioniques ou non' peuvent
dériver
de l'occupation de sites interstitiels dans les
empilements compacts »
Structures des composés AB et dérivés
Structures correspondant à l’occupation des
sites cubiques: CsCl
1
19
Cl- (0, 0, 0) ; Cs+ (½, ½, ½ )
=2.75, caractère ionique=75%;Cs+/Cs+=Cl-/Cl-=[6];
Cs+/Cl-=Cl-/Cs+=[8]
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CHI.
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Structures correspondant à l’occupation des
sites octaédriques :
NaCl
Cl- (CCP) avec Na+ dans tous les sites octaédriques
=2.23; caractère ionique=71%; r+/r-=0.536
Na+/Na+=Cl-/Cl-=[12]
Na+/Cl-=Cl-/Na+=[6]
1
21
1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE INORGANIQUE
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•
•
•
•
Structures dérivées de la structure NaCl
A(II)O+B(II)OABO2
A2(I)O+B2(III)O32ABO2
NC(O)=6 (3B +3A)
A
B
O
Trans
Structure quadratique
a=b, c
Cis
Structure rhomboédrique
1
a=b=c
a
23
[111]
[111]
C
B
A
C
B
A
1
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CHI.
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•
•
•
•
•
Pour les composés A(I)B(III)O2:
Rhomboédrique si r(B)/r(A)<0.87
Quadratique si r(B)/r(A)>0.87
NaFeO2: r(Fe)/r(Na)=0.68
LiFeO2: r(Fe)/r(Li)=0.88
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CHI.
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NiAs
As (HCP) avec Ni dans tous les sites octaédriques
=0.2; caractère covalent important
As/As=[12]; Ni/Ni=[6+2]; Ni/As=As/Ni=[6]
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NiAs
Exo: Coordonnées réduites de Ni et As?
1
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1
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CHI.
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Structures correspondant à l’occupation des
sites tétraédriques
ZnS (Blende)
S2- (CCP) avec Zn2+ dans la moitié des sites tétraédriques
(seulement les sites T+ sont remplis)
=0.93; caractère ionique faible 21%
S/S=Zn/Zn=[12]; Zn/S=[4]=S/Zn
1
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1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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Structures correspondant à l’occupation des
sites tétraédriques
ZnS (Wurtzite)
S2- (HC) avec Zn2+ dans la moitié des sites tétraédriques
(seulement les sites T+ sont remplis)
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31
Exo: Coordonnées réduites de Zn et S?
1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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Structures des composés AB2 et dérivés
Structures correspondant à l’occupation des
sites cubiques
CaF2
Ca2+ (CCP) avec F- dans tous les sites tétraédriques
Réseau: cfc
4 CaF2 par maille
Coordination: Ca2+/F-=[8]; F-/Ca2+=[4]
Dans la structure Anti-fluorine, les positions des cations
et des anions sont inversées :Na2O
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1
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CHI.
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Structures correspondant à l’occupation des sites
octaédriques
TiO2 variété Rutile
Maille: Quadratique (a = b c), 2TiO2 par maille
Motif:2
Ti
à
(0,
0,
0);
(1/2,
1/2,
1/2)
4 O à ±(0.3, 0.3, 0); ±(0.8, 0.2, 1/2)
Ti: 6 (octaédrique) ; O: 3 (trigonale plan)
les octaèdres TiO6 partagent des arêtes dans des chaînes
parallèles à c ;les chaînes sont liées par les sommets des
octaèdres
1
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1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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Structures correspondant à l’occupation des sites
octaédriques: Structure en couche
CdI2
I (HCP) avec Cd dans des couches alternées de sites
octaédriques
Réseau: Hexagonal – P
Motif:Cd à (0,0,0) ;2I à (2/3,1/3,1/4) & (1/3,2/3,3/4)
1 CdI2 par maille
Coordination:Cd:6(octaédrique); I: 3 (pyramide triangulaire)
1
37
Exo: Maille de CdI2 avec I à l’origine?
1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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Structures correspondant à l’occupation des sites
octaédriques: structure en couche
CdCl2
Cl(CCP) avec Cd dans des couches alternées de sites
octaédriques
Atomes par maille rhomboédrique: 1 CdCl2
Coordinence : 6/3
Géométrie : Octaédrique / Pyramide trigonale
Sa structure est lamellaire
1
39
1
40
1
41
Cl
B
C Cd2+ Cd2+ Cd2+
A
Cl-
IB
C Cd2+ Cd2+ Cd2+
IA
I-
B
2+ Cd2+
2+
Cd
Cd
C
A
I-
1
C
Cl
2+
A Cd2+ Cd
Cd2+
B
Cl-
c
- c
A
Cl
2+
2+ Cd
2+
Cd
Cd
B
C
Cl-
IB
C Cd2+ Cd2+ Cd2+ I
6/12
B
Cl
C Cd2+ Cd2+ Cd2+ Cl
A
0
CdCl2
CdI2
1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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Structures correspondant à l’occupation des sites
tétraédriques
β-Si02
1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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Structures plus complexes
Structure type rhénite ReO3
Réseau: Cubique P, 1 ReO3 par maille
Motif: 1 Re à (0, 0, 0);
3 O à (1/2, 0, 0), (0, 1/2, 0), (0, 0, 1/2)
cordinence : Re: 6 (octaédrique) ; O: 2 (linéaire)
les octaèdres ReO6 partagent seulement
sommets
1
45
les
1
46
Exo: Coordonnées réduites de O et de B? Formule?
Type de structure? (a=b=c); Dessiner la maille?
0
0
0
1/2
1/2
0
b
0
O
B
0
0
a
1
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Exo: Associer à chaque type d’accolement une structure?
1
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CHI.
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Structure type pérovskite ABO3
Réseau:Cubique P(structure idéalisée)
1 CaTiO3 par maille
Motif: Ti (0,0,0); Ca (1/2,1/2,1/2);
3O (1/2, 0, 0), (0, 1/2, 0), (0, 0, 1/2)
Coordinence: Ca/O=[12]; Ti/O=[6]
Octaèdres:TiO6 liés par sommets; Cuboctaèdres CaO12 liés par
les faces
(1+5)+
(2+4)+
(3+3)+
(1+2)+
NaWO3
CaTiO3
LaAlO3
KMgF3
NaxWO3 Bronzes de tungstène1
49
1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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Structure type spinelle AB2O4
Spinelle: MgAl2O4
AIIB2IIIO4; AIVB2IIO4
Oxygène (CC); Cations dans 1/8(Td)+1/2(Oh)
A[B2]O4 spinelle direct
B[AB]O4 spinelle inverse
Maille contenant 32Oxygènes: 8(Td)+16(Oh)
1
51
1
52
Fe3O4
1
53
Spinelle AB2O4
Accolement des Td et Oh
1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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• V-Rationalisation des structures
ioniques
Formule chimique et coordinence
CxAy; NC(C)/NC(A)=y/x
SiO2 (4:2); TiO2 (6:3); CaF2 (8:4); ReO3 (6:2)
NaCl (6:6); CsCl (8:8); ZnS (4:4)
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CHI.
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AxByCz
NCmoyen /NC(C)=z/(x+y)
NCmoyen =[xNC(A)+yNC(B)]/x+y
xNC(A)+yNC(B)=zNC(C)
EX. Mg[Al2] O4 spinelle direct:
4x1+6x2=4xNC(O); Nc(O)=4
1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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Les Règles de Pauling
Règle de Pauling n°1: Polyèdres de coordination
Un polyèdre d'anions de coordination est formé autour de
chaque cation (et vice-versa)
- il sera stable si le cation est au contact de chacun de
ses voisins.
Les cristaux ioniques peuvent alors être considérés comme
des assemblages de polyèdres connectés.
La distance cation-anion est considérée comme la somme des
1
57
rayons ioniques."
Les polyèdres de coordination les plus communs sont
1
58
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Le nombre de coordination d'un cation sera le plus élevé
possible pour respecter le critère de contact Cation-Anion.
Déterminé par le rapport des rayons ioniques, r+/r- dont les
valeurs sont dérivées des critères géométriques de contact,
Les Règles de rayon ionique
1
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1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
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r+/r-
1
Nombre de
Structure AB
coordination
type
12
inconnue
1> r+/r->0.732
8
CsCl
0.732> r+/r->0.414 6
NaCl
0.414> r+/r->0.225 4
ZnS
1
61
Est-ce que les règles du rapport des rayons ioniques
fonctionnent?
Vérifiez avec les structures des halogénures alcalins
•adoption de la structure CsCl
plus fréquente qu'observé en
réalité
•La structure NaCl est
observée plus fréquemment
que prévu.
•Est-ce que le critère de
Goldschmidt de contact cationanion est toujours respecté ? Non !
1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Règle de Pauling n°2: Principe de la valence
électrostatique ("Force de liaison")
« Dans une structure ionique stable, la charge d'un ion est
équilibrée par la somme des forces de liaisons électrostatiques
aux ions de son polyèdre de coordination »
i.e.Une structure ionique stable doit être arrangée de manière à
conserver localement l'électroneutralité
1
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Force de liaison électrostatique (Electrostatic Bond Strength e.b.s.)
Pour un cation Mm+ entouré par n anions Xx- la force de
liaison électrostatique du cation est définie par :
Fle=m/n
Pour chaque anion (cation) la somme des forces de
liaison électrostatique des cations qui l'entourent
(anions) doit équilibrer la charge négative (positive) de
l'anion (cation)
Sm/n=x
1
64
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
EX. MgAl2O4; NC(O)=4
-fle(Mg-O)=2/4; fle(Al-O)=3/6
-3[fle(Al-O)]+1[fle(Mg-O)]=2 (valence de O)
Al
2/4
Mg
Al
3/6
3/6
O
3/6
Al
1
65
-Fe 03: variété de structure cubique type spinelle.
-FexO4: x?
-Formule ?
-Vérification de la règle 2 de Pauling?
1
66
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Règle de Pauling n°3: Connexions des polyèdres
"Stabilité des structures selon différents types de
connexion - par sommet > par arête > par face"
la conséquence est plus importante pour les cations très
chargés et à faible nombre de coordination
1
67
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Pourquoi? Le partage des arêtes/faces
rapproche les ions au centre de chaque polyèdre,
ainsi, les répulsions électrostatiques augmentent
Exceptions ?
-bien respectée par les composés très polaires ,
e.g. fluorures/oxydes
-Non respectée pour les composés peu polaires e.g.
SiO2 = connexion par sommet mais SiS2 =
connexion par arête
1
68
-Non respectée par quelques composés dont la stabilité suit un
ordre inverse, par face > par arête > par sommet. EX.Pour
NiAs, le partage des faces favorise les liaisons Ni···Ni
1
69
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
• VI-Caractère covalent des liaisons dans les
solides
Quand les règles de Pauling ne sont pas
respectées
les liaisons ne sont pas ioniques (ionocovalentes)
Diminution de la dimension de la structure, effet de la
polarisation: 3D, 2D,1D
1
70
Pb: Z=82; (Xe)4f145d106s26p2 doublet libre actif
1
71
Règles de Fajans:
La polarization sera
augmentée par
1. Une charge élevée et une petite
taille du cation (dureté)
2. Une charge élevée et une grande
taille de l'anion (mollesse)
1
3. Une couche de valence
incomplète
Une configuration électronique de
gaz noble pour le cation
meilleur écrantage moins de
pouvoir polarisant
e.g. Hg2+ (r+ = 102 pm)
(n-1)dxns0est plus polarisant que
Ca2+ (r+ = 100 pm) (n-1)s2(n1)p6ns0
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CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
• VII-Conséquences de la polarisation
La covalence résultant de la polarisation se manifeste sur
plusieurs propriétés
Point de fusion
BeCl2:405; CaCl2:782°C
NaBr:747;MgBr2:700; AlBr3:97.5°C
LiF:845; LiCl:605; LiBr:550; LiI:449°C
CaCl2:782; HgCl2:276°C
Solubilité dans les solvants polaires
Ks:
AgF
Très soluble
AgCl
2.10-1
AgBr
5.10-13
Solubilité décroissante
1 croissante
Covalence
AgI
8.10-17
73
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Longueur de liaison
Composés
AgF
AgCl
AgBr
AgI
r++r-(pm)
248
296
311
320
dexp(pm)
246
277
289
281
1
(pm)
2
19
22
39
74
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Décomposition des carbonates
M:
T(°C):
T
MCO3(s)
Be
Mg
instable 350
CO2(g)+MO(s)
Ca
900
1
Sr
1290
Ba
1360
75
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
• VIII-Cohésion dans les solides ioniques:
Energie réticulaire
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Modèle de Born-Landé
Base théorique: liaison ionique
Energie d’attraction électrostatique
Ec=
MNZ Z e
4 0 r
2
M: constante de Madelung
Energie de répulsion
ER=NB/rn
B constante, n exposant de Born:
+:12
He:5;Ne:7;Ar,Cu+:9;Kr,Ag+:10; Xe,Au
1
77
Origine de la constante
de Madelung
Na+
On considère l'ion Na+ du
centre de la maille.
Cl-
1
12 Na+
voisins à la
distance d1= a2/2
8 Cl- voisins à la
distance d1= a3/2
6 Na+
voisins à la
distance d1= a
6 Cl- voisins à la
distance d1= a/2
.
.
Si l'on fait la somme de
toutes les contributions,
nous aurons (r=a/2):
Qatt = e[12e/r2 - 8e/r3
78
+ 6e/2r.......]
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Energie totale d’une mole d’un cristal
MNZ Z e 2
U=EC+ER= NB/rn +
4 0 r
Situation d’équilibre (dU/dr)r=r0=0
MNZ Z e 2
(1 1 / n)
U0=
4 0 r0
1
79
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Constante de Madelung
Structure type
CsCl
NaCl
ZnS(w)
ZnS(B)
CaF2
TiO2
Al2O3
(Corundum)
M
1.763
1.748
1.641
1.638
2.519
2.408
4.172
1
M/n
0.88
0.87
0.82
0.82
0.84
0.80
0.83
80
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Quelle est la coordination la plus élevée possible?
Celle qui conduit au potentiel de Madelung le plus
grand
l'énergie colombienne de Madelung en fonction du
rapport des rayons ioniques
1
81
•Si r+ diminue, réseau est
stabilisé par contact cation
anion.
•Aux limites de r+/r-,
l'énergie reste constante
quand r+/r- diminue car
l’énergie est déterminée
par le contact anion-anion.
•Les transitions
structurales ne se
produisent pas aux limites
des rapports des rayons
•La structure NaCl est
favorisée par la covalence
meilleure utilisation des
orbitales p de Cl1
82
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Modèle de Born-Haber
M(s)+1/2X 2(g)
sub H
M(g)
M+(g)
MX(s)
dissH
X(g)
ionH
fH
A H
rét. H
X -(g)
1
83
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Modèle de Kaputinskii
M/n constant
ri augmente NC augmente
Estimation de U0
120200nZ Z
(1 34.5 / r0 )
U0=
r0
r0=r++r- en pm (en coordinence 6); n nombre d’ions par
unité formulaire;
1
84
U kJ/mol
CHI.
LIAISON IONIQUE EN CHIMIE
INORGANIQUE LFCH54
Utilité de ce modèle
Estimation de U0 sans connaître la structure (M)
Calculs des rayons des ions polyatomiques NH4+, SO42-…
1
85
Date limite de remise des
structures:
Devoir N°1: Ce qui est demandé à chaque étudiant
Structure
Accolement
Critères
points
1- type AB
Oh ou Td
5
2-type AB2
Td ou Oh
-Qualité des polyèdres
-Qualité de l’accolement
-justesse de la structure
-visualisation de la maille
3-en couche
4-complexe
5
5
5
1
86
L’ensemble des travaux des étudiants LFCH3
1
87
Accolement de cuboctaèdres CaO12dans CaTiO3
1
88
Structure de CaF2 par accolement de tétrèdres FCa4
1
89
Visualisation de la maille de ReO3
1
90
Visualisation de la maille de ReO3
1
91
Maille supposée de ABO3??? Origine sur O; centre de l’octaèdre????
1
92
Maille supposée de ABO3 avec A au centre de la maille????
1
93
Maille supposée de ABO3; O à l’origine et Ca au centre de la maille???
1
94
Maille supposée de ReO3; Maille????
1
95
Maille supposée de CdI2; Empilement????
1
96
Maille supposée de CaF2; Justesse????
1
97
Maille supposée de NaCl; Justesse????
1
98
Maille supposée de NaCl; Justesse????
1
99
Structure de CdI2; Espace inter couche????
1
100