内殻MCDから見た遍歴磁性体

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物性研短期研究会「遍歴系の特異な磁性と磁性材料への応用」 2004年5月13-15日
内殻MCDから見た遍歴磁性体
藤森 淳
東大新領域、原研放射光
岡本 淳, 間宮一敏,岡根哲夫,斉藤祐児,
吉井賢資,村松康司(原研放射光)
Ca1-xSrxRuO3,SrFe1-xCoxO3 :高野幹夫、川崎修嗣(京大化研)
武田保雄(三重大工)
Co(S1-xSex)2 :宮台朝直(道都大)
UGe2:芳賀芳範、山本悦嗣(原研先端研)
大貫惇陸(阪大理、原研先端研)
概要
• 内殻吸収磁気円二色性(Magnetic Circular
Dichroism:MCD)
– 得られる情報
– SPring-8原研ビームライン
• 研究例
–
–
–
–
遍歴強磁性:Ca1-xSrxRuO3
ヘリカル‐強磁性転移: SrFe1-xCoxO3
メタ磁性: Co(S1-xSex)2
強磁性超伝導:UGe2
Magnetic circular dichroism (MCD) in core-level
x-ray absorption (XAS) from metal p core level
M d valence
spin sum rule
hn
M p core
site specific probe
+
magnetic specific probe
A1 - A2
orbital sum rule
First experiment of metal p core-level MCD:
Ni metal
m+
m-
m+ - m-
C.T. Chen et al., PRB ‘90
MCD endstation at JAERI beamline BL-23SU
of Spring-8
ARPES装
置
MCD装置
Superconducting magnet up to 10 T
Low temperature down to 10 K
“Hot” sample area
Scientific opportunities at the high-field,
low-temperature MCD endstation
• Magnetic semiconductors for spintronics
– Separation of ferromagnetic and paramagnetic
components
• Complex magnetic structure and transition
• Metamagnetism
• Uranium compounds
Separation of MCD into ferromagnetic and
paramagnetic components
Zn1-xCoxO thin film synthesized by pulsed laser deposition
M agnetization x10
-6
(em u)
150
@5K
@300K
MCD of
ferromagnetic component
100
50
0
-50
-100
-150
-20
-10
0
10
20
MCD of
paramagnetic component
Magnetic Field (kG)
Mtotal = Mferro + Mpara + Mdia (substrate)
M. Kobayashi, M. Saeki
H. Tabata, and T. Kawai
Scientific opportunities at the high-field,
low-temperature MCD endstation
• Magnetic semiconductors for spintronics
– Separation of ferromagnetic and paramagnetic
components
• Complex magnetic structure and transition
• Metamagnetism
• Uranium compounds
概要
• 内殻吸収磁気円二色性(Magnetic Circular
Dichroism:MCD)
– 得られる情報
– SPring-8原研ビームライン
• 研究例
–
–
–
–
遍歴強磁性:Ca1-xSrxRuO3
ヘリカル‐強磁性転移: SrFe1-xCoxO3
メタ磁性: Co(S1-xSex)2
強磁性超伝導:UGe2
Itinerant-electron ferromagnetism in SrRuO3
and its suppression in Ca1-xSrxRuO3
M-T curves
Magneto-volume effect
Resistivity anomaly
1.0
0.75
0.47
0.17
TC
Sr
TC
TC
G. Cao et al., PRB ‘97
Phase diagram
T. Kiyama et al., PRB ‘96
Ca
150
100
paramagnetic
T (K)
50
ferromagnetic
0
0
0.2
0.4
0.6
x
0.8
1.0
F. Fukunaga and N. Tsuda, JPSJ ‘94
Ru 3p core-level MCD in Ca1-xSrxRuO3
Background correction
+/- light modulation
Magnetization reversal
--> extract MCD signal
J. Okamoto et al.
Ru 3p core-level MCD in Ca1-xSrxRuO3
1.0
Ca1-xSrxRuO3
Ca1-xSrxRuO3
0.5
10
5
Intensity (arb. units)
-3
x10
Magnetization (mB/Ru atom)
T = 30 K
0
-5
-10
-0.4
0
0.4
0
x=0
x=0.1
x=0.2
x=0.3
x=0.4
x=0.5
x=0.6
x=0.7
x=0.8
x=0.9
x=1
-0.5
-1.0
-2
-1
0
1
2
x=0
x = 0.3
x = 0.4
x = 0.5
x = 0.6
x = 0.7
x = 0.8
x = 0.9
x=1
Ru M3

H=2T
m
T =30 K
m
Ru M2 XAS

x=0
x = 0.3
x = 0.4
x = 0.5
x = 0.6
x = 0.7
x = 0.8
x = 0.9
x=1
Magnetic field (T)
Okamoto, Yoshii et al.
-
MCD:mm -m
460
480
500
Photon Energy (eV)
MCD (arb. units) x10
-3
XAS
Ru 3p core-level MCD in Ca1-xSrxRuO3
1.2
0.8 SrRuO3
0.4
Ru M3
0
40 Ca1-xSrxRuO3 Ru M
2,3
H
=
2
T
20
Phase diagram
150
Ru M2
100
paramagnetic
T (K)
50
ferromagnetic
T = 30 K
0
0
x=0
x = 0.3
x = 0.4
x = 0.5
x = 0.6
x = 0.7
x = 0.8
x = 0.9
x=1
-20
-40
-60
-80
450
460
470
480
Para.
Ferro.
490
500
Photon Energy (eV)
MCD signal increases with x and H
Line shape does not change
Planned: Study of magnetic anisotropy
using single crystals
510
0
0.2
0.4
0.6
x
0.8
SrRuO3
Mspin ~ 0.65 mB
Morb ~ “0” mB
J. Okamoto et al.
1.0
概要
• 内殻吸収磁気円二色性(Magnetic Circular
Dichroism:MCD)
– 得られる情報
– SPring-8原研ビームライン
• 研究例
–
–
–
–
遍歴強磁性:Ca1-xSrxRuO3
ヘリカル‐強磁性転移: SrFe1-xCoxO3
メタ磁性: Co(S1-xSex)2
強磁性超伝導:UGe2
Helical antiferromagnetic-to-ferromagnetic
transition in SrFe1-xCoxO3
5 K, 1 T(●, ○, ×), 5 T(□)
H=1 T
helical
ferromagnetic
helical
ferromagnetic
S. Kawasaki et al., J. Solid State Chem. 121, 174(1996)
Fe 2p, Co 2p core-level MCD in SrFe1-xCoxO3
3.0
Fe 2p XAS
T = 30 K
H = 2T
2.5

XAS (arb. units)
XAS (arb. units)
3.0
SrFe1-xCoxO3
m
-
m
x=0
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
x = 0.1
x = 0.15
2.5
1.5
1.0
x = 0.2
x = 0.5
0
Fe 2p1/2
6
x = 0.1
x = 0.15
x = 0.2
x = 0.5
Co 2p3/2
Co 2p3/2
2.5
1.0
2.0
x = 0.15
1.5

MCD: mm -m
4
3
x = 0.15
1.0
2
x = 0.2
0.5
0.0
-
m
1
x = 0.5
690
0
700
710
720
730
740
Photon Energy (eV)
-1
750
∫m d

1.5
∫md
MCD:m = m - m
-
-
5
x = 0.1

m
x = 0.1
x = 0×10
2.0
T = 30 K
H=2T
2.0
0.5
Fe 2p3/2
SrFe1-xCoxO3 Co 2p XAS
0.5 x = 0.2
1.0
0.5
0
x = 0.5
0.0
-0.5
770
780
790
800
810
Photon Energy (eV)
820
Magnetic moments at Fe and Co sites
in SrFe1-xCoxO3
Magnetic moment at Fe site
Magnetic moment at Co site
H=2T
helical
ferromagnetic
helical
ferromagnetic
J. Okamoto et al., submitted to PRB
概要
• 内殻吸収磁気円二色性(Magnetic Circular
Dichroism:MCD)
– 得られる情報
– SPring-8原研ビームライン
• 研究例
–
–
–
–
遍歴強磁性:Ca1-xSrxRuO3
ヘリカル‐強磁性転移: SrFe1-xCoxO3
メタ磁性: Co(S1-xSex)2
強磁性超伝導:UGe2
Itinerant-electron metamagnetism in Co(S1-xSex )2
M-H curves
安達健五「化合物磁性 遍歴電子系」裳華房 (1996)
T. Goto et al., PRB ‘97
Co 2p core-level MCD in Co(S0.95Se0.05)2
XAS
MCD
K. Mamiya et al.
Spin and orbital moments in Co(S0.95Se0.05)2
T. Goto et al., PRB ‘97
K. Mamiya et al.
Spin and orbital moments in Co(S0.95Se0.05)2
No change in spin/orbital
moment ratio across Bc ?
K. Mamiya et al.
概要
• 内殻吸収磁気円二色性(Magnetic Circular
Dichroism:MCD)
– 得られる情報
– SPring-8原研ビームライン
• 研究例
–
–
–
–
遍歴強磁性:Ca1-xSrxRuO3
ヘリカル‐強磁性転移: SrFe1-xCoxO3
メタ磁性: Co(S1-xSex)2
強磁性超伝導:UGe2
Ferromagentic superconductor UGe2
ferromagnetic
T*
new order parameter ?
supercond.
TCurie = 52 K
TSC = 0.8 [email protected] GPa
T* ~ 30 K: anomaly ?
S. S. Saxena et al., Nature ‘00
A. Huxley et al., PRB ‘01
N. Tateiwa et al., JPSJ ‘01
TCurie
T*
Magnetization (mB)
U N4,5 MCD of UGe2 : Temperature dependence
magnetization
MCD intensity (arb. units)
T*
TCurie
T. Okane et al.
U N3 (4p  6d), Ge L2,3 (2p  4s) MCD of UGe2
No polarization of U 6d electrons
Finite Ge L2,3 MCD
Finite polarization of Ge 4s electrons
T. Okane et al.
結論と展望
• 低温(~10 K)、強磁場(~10 T)における
MCDにより、以下の研究が可能になる
– 複雑な磁気構造・磁気相転移について、磁化を元素
に分離して調べる
– メタ磁性 ‐ 転移に伴う電子状態変化の探索
– 磁気異方性 ‐ 磁場方向に依存した軌道磁気モーメント
– 磁気的に不均一な系 ‐ 希薄磁性半導体?
– 常磁性状態、反強磁性状態 ‐ 誘起モーメントを見る
– ウラン化合物