Soutenance d’habilitation à diriger des recherches

Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie. Développements de la microscopie de photodétachement.

Cyril Drag

Laboratoire Aimé-Cotton

Présentation générale de mon activité de recherche

Thèse 1997-2000 : La photoassociation d’atomes de césium froids. La formation et la caractérisation d’un nuage froid de molécules diatomiques de césium.

Développements de la microscopie de photodétachement

Chargé de recherche en 2002 au LAC

Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie (Oscillateurs Paramétriques Optiques OPO ou lasers)

Post-doc à l’ONERA

Sources cohérentes pour la spectroscopie 1/2 (coll. ONERA)

OPO impulsionnels (ns) à cavités duales

w p w s w c A. Berrou et al, Appl. Phys. B 98, 217 (2010) Projet en cours (RTRA) : OPO continu à cavités duales

PPLN

C. Drag et al, Opt. Lett. 27, 1238 (2002) 2000 2002 2004 2006 2008 2010 ONERA ONERA / LAC M. Lefèbvre, E. Rosencher I. Ribet A. Desormeaux A. Godard M. Raybaut J.M. Melkonian A. Berrou B. Hardy N. Forget J.M. Melkonian C. Laporte LAC F. Bretenaker S. Bahbah

Blocage de modes actifs dans les OPO

Thèse en cours : OPO picosecondes agiles par tour de cavité N. Forget et al, Opt. Lett. 31, 972 (2006) J.M. Melkonian et al, Opt. Lett. 32, 1701 (2007)

Sources cohérentes pour la spectroscopie 2/2

OPO continu visible à grande longueur de cohérence

(manipulation cohérente d’ions) SHG 585-678 nm BBO Pompe s n ~ 400 kHz Pompe 532 nm MgO:PPSLT Signal 876 - 975 nm T.H. My et al, Opt. Lett. 33, 1455 (2008) S. Bahbah et al, Opt. Lett. 31, 1283 (2006) 2000 2002 2004 2006 F. Bretenaker J.M. Melkonian S. Bahbah L. Cabaret SHG-OPO s n ~ 4 kHz O. Mhibik et al, Opt. Lett. 35, 2364 (2010) 2008 2010 T.H. My O. Mhibik D. Paboeuf

Chaîne lasers impulsionnelle monomode accordable (salle blanche)

Développements de la microscopie de photodétachement

Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ?

Réaliser des développements expérimentaux

Source d ’ ions négatifs Laser continu  Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées »)

Effectuer des mesures

Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures

Répondre à des problématiques

Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes

Expériences en cours : que voir avec le microscope ?

Mise en évidence d ’ effets de rediffusion par le cœur ?

Microscopie de photodétachement impulsionnelle

Equipe microscopie de photodétachement

2008 2000 2002 Christophe Blondel (DR2) Cyril Drag (CR1) Christian Delsart (PU émérite) Fabienne Goldfarb 2004 2006 Walid Chaibi Sophie Kröger 2010 Simon Canlet Mickael Vandevraye Ramon Pelaez + soutien des services techniques et administratifs du LAC



F

Microscopie de photodétachement : principe & intérêt

a e Principe : I.I. Fabrikant, JETP 52,1045 (1980) Y.N. Demkov et al., JETP Lett. 34, 403 (1981) Microscopie de photodétachement : C. Blondel et al., Phys. Rev . Lett. 77, 3755 (1996) z 0 Microscopie de photoïonisation C. Nicole et al., Phys. Rev . Lett. 88, 133001 (2002) Microscopie de photodétachement en champ magnétique : W. Chaïbi et al., Eur. Phys . Lett. 82, 20005 (2008) -Intérêt fondamental : interférences électroniques sans division matérielle du front d’onde. On observe un des plus grands interfranges obtenu avec des ondes de matière. - Application : mesure de l’énergie d’éjection de l’électron en comptant le nombre d’anneaux

Le photodétachement : source cohérente d’électrons libres

A

-

(l’) + h

n 

A + e

-

(

e

,l)

atome neutre A

e

Règles de sélection :

Moment cinétique : D l = +/- 1 - e petit : Loi de seuil de Wigner 2

l

 1 s ~ e 2 Électron lié sur orbitale p  onde électronique s

h

n photon

ion négatif A -

ion négatif électron

photon

Le photodétachement en champ électrique

ion négatif 

F

F

h

= const

x

= 2a

Recouvrement des demi-ondes haute et basse grandissement  2

z o a

z a

T ,W T + ,W +

r



i

e

r



Interprétation semi-classique

M.L. Du and J.B. Delos, Phys. Rev. A 38, 1913 (1988) C. Blondel, S. Berge et C. Delsart, Am. J. Phys. 69, 810 (2001) C. Bracher et al., Phys. Lett. A 347,62 (2005) 

F

Formulation Feynman (source stationnaire d’énergie e ) : 

r

 ,

t f

  0 

K

(

r

 ,

t f

;

r



i

,

t i

)

e

-

i

e 

t i dt i

Trajectoires physiques     

f



e

-

i

e 

t f

  0

e i

  e

T



S cl

( 

r i

,

r

 ,

T

) 

dT

où T = t f -t i Approximation semi-classique = condition phase stationnaire e  

S cl

Phase associée : (

r i

 

T

,

r

 ,

T

) 1  

S cl

Quelles trajectoires classiques  0 

r

 , 

r i

,

T

  ont cette propriété ? Celles dont l’énergie totale est E, égale à e

E T

  1 

W cl



r

 , 

r i

,

E



n

   

r

 2   

e iW

    -

e iW

 2

Jet d’ions, colonne de champ électrique et détection

hauteur de “chute” : z 0 = 0,514 m F entre 150 et 450 V/m détecteur : largeur à mi-hauteur 65 µm 1 électron toutes les 0,1 ms à 1 ms (amplification + codage) y x

Filtre de Wien

Laser Jet d’ions d’environ 1 mm, quelques 100 pA énergie cinétique du jet : 300 eV  60 à 80 km.s

-1 Source d’ions

Acquisition en double passage (effet Doppler)

détecteur miroir de renvoi l = 596885.3 pm F=258.6 V/m de 2 à 2000 s

F

photoélectrons jet d’ions

Laser à colorant

l = 535 à 710 nm P = 100 à 400 mW Stabilité < 10 MHz sur 30 min l mesurée ~ 2.10

-8 Remarque : vitesse d’entraînement -trajectoire parabolique de l’enveloppe R max = 0,5 - 2,2 mm e = 0,3 - 1,8 cm -1 (1 cm -1 ~ 120 µeV) i = 25 - 134 µm N = 1 – 9

Développements de la microscopie de photodétachement

Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ?

Réaliser des développements expérimentaux

Source d ’ ions négatifs Laser continu  Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées »)

Effectuer des mesures

Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures

Répondre à des problématiques

Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes

Expériences en cours : que voir avec le microscope ?

Mise en évidence d ’ effets de rediffusion par le cœur ?

Microscopie de photodétachement impulsionnelle

Source d’ions négatifs (maison)

Décharge à cathode chaude

U ~ -1200 V I ~ 10 A U ~ 60 V « Gaz ou sels » Attachement dissociatif e + AB -> A + B Mélange gazeux

Source d’ions négatifs (commerciale NEC)

Source à spallation par ions de césium

R. Middleton, Nucl. Instrum. Meth. Phys. Reas. 214, 139 (1983) G.D. Alton, Rev. Sci. Instr. 65, 1141 (1994) Nombreux développements technologiques pour les spectromètres de masse (~Mvolts) : Laboratoire de Mesure de Carbone 14 (CEA Saclay) « Negative Ion Cookbook» de Middleton (~ 80 espèces atomiques) Extracteur (10 kV) Lentille (-5 kV) Jet d’ions sous 1,2 kV Cathode (5 kV) Ralentisseur (+13,8 kV) Développement d’une baie d’alimentation spécifique (SEFELEC) Adaptations de mécanique et d’optique électrostatique

Jets de S , Au , P et K d’intensité comprise entre 10 pA et 1 nA

Chaîne pulsée monomode du LAC (Louis Cabaret)

He-Ne stabilisé 2 polarisations Sigmamètre Q-CW Pompe QCW 20 Hz, 515 nm L. Cabaret, Appl. Phys. B 94, 71 (2009 ) Ti:Sa QCW, 150 µs A. Fix and R. Wallenstein, JOSA B 13, 2484 (1996) Lambdamètre WSU précision +/- 0.74 mK Pompe Nd:YAG doublé 25 mJ @ 532 nm Ti:Sa pulsé ~ 10 mJ @ 810 nm L. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. Appl. Phys. 37, 65 (2006 ) BBO ~ 1 mJ @ 405 nm 15 ns

Laser impulsionnel Ti:Sa

Monture piézo-électrique 4 prismes à angle de Brewster 10 8 6 4 2 0 10 15 20 25 Energie de pompage [mJ] 30 35 Faisceau d’injection cristal Ti :sapphire Faisceau pompage (532 nm) Miroir coupleur Sortie 50 40 30 20 10 0 -10 -20 -30 -40 -50 0 Variance = 9,5 MHz Questions pour la spectroscopie : 10 l 0 = 809.769284 nm 20 30 Temps [min] 40 50 60 La source est monomode. On mesure, avec peu de résolution temporelle, la fréquence centrale de l’impulsion. Qu’en est-il de la largeur spectrale de l’impulsion ? Est-elle limitée par transformée de Fourier ?

La fréquence évolue-t-elle durant l’impulsion?

L. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. App. Phys. 51, 20702 (2010)

Caractérisation de l’impulsion par hétérodynage

E

0 

E CW

M.S. Fee, K. Danzmann and S. Chu, Phys. Rev. A 45, 4911 (1992) exp[ -

i

( w 0  w

m

)

t

] 

c

.

c

.

E

1 

E p

(

t

) exp[ -

i

w 0

t

  (

t

)] 

c

.

c

.

f inst

(

t

)  ( 2  ) 1

d

 (

t

)

dt

Acousto-optique +1 Signal de battement + moyennage détecteur n RF ~ 200 MHz

V PD



E

0 

E

1 2 

E CW

2 

E p

(

t

) 2  2

E CW



E p

(

t

)  cos[ w

m t

  (

t

)]

Hétérodynage : résultats

30 20 10 -10 0 Temps (ns) 10 20 30 30 20 10 0 -10 -20 -30 -1,0x10 -8 0,0 l = 810 nm 1,0x10 -8 2,0x10 -8 Temps (s) 3,0x10 -8 0 -10 -20 -30 4,0x10 -8 Tirage en fréquence durant l’impulsion : Le pompage change la densité de population (gain) Variation de l’indice (car c ’ et c ’’ de la susceptibilité sont liés) Décalage de la fréquence Rôle de la cavité + laser d’injection M.S. Bowers et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2266 (1994) Glissement + décalage < 1 mk Pureté spectrale compatible avec le photodétachement N. Melikechi et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2402 (1994)

Exemple en CW (1 e / ms)

I

-

Détection des électrons en régime en impulsionnel

CCD  Zoom optique 100 ms temps exposition Paquets d’e : 10 - 100 barycentrage 

F

écran phosphore  MCP pulsée électrons Laser UV 15 ns 405 nm, 500 µJ 40 Hz, ~ 30 kW 10-100 e accumulation directe accumulation + barycentrage

Développements de la microscopie de photodétachement

Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ?

Réaliser des développements expérimentaux

Source d ’ ions négatifs Laser continu  Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées »)

Effectuer des mesures

Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures

Répondre à des problématiques

Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes

Expériences en cours : que voir avec le microscope ?

Mise en évidence d ’ effets de rediffusion par le cœur ?

Microscopie de photodétachement impulsionnelle

Analyse quantitative et spectrométrie électronique

C. Bracher et al., Am. J. Phys. 66, 38 (1998) Modèle de l’électron libre

j

(

R

) 

Ai

2    3 2

mqF

 2  

R

2 4

z

0 e

qF

     Nombre d’anneaux  D 0  4 2 3 

q m

e 3 / 2

F

Si -

j

0,3 F = 423 Vm -1 e = 1.2 cm -1 0,2 0,1 0,0 0,0 0,2 0,4 0,6 rayon (mm) 0,8 1,0 1,2

Convolutions :

- énergétique (50 mk) - spatiale (100 µm) F = 427 Vm -1 ± e = 0,926 0,002 cm -1

R

Mesure d’affinités électroniques : précision interférométrique

onde s Espèce neutre h n onde p e e A h n est mesurée e 3/2 /F est donné par l’ajustement (l’effet Doppler est pris en compte) Ion négatif

Elément

Soufre Silicium Oxygène Fluor Brome Iode

Précision [µeV]

0,6 0,7 0,9 2,5 3 3,8

e A [cm-1]

16 752,9573 11 207,246 11 784,676 27 432,451 27 129,17 24 672,87

Technique

Microscopie (CW) Microscopie (CW) Microscopie (CW) Microscopie (CW) Seuil (ns) Microscopie (ns)

onde

S S S S S S

Ref.

LAC (2010) LAC (2010) LAC (2010) LAC (2001) LAC (1989) LAC (2009) Tellure … Hydrogène 7 … 18 15 896,18 … 6 082,99 Seuil (ns) … Seuil (ns) S … p http://en.wikipedia.org/wiki/Electron_affinity_data_page Hanstorp (1996) … Lineberger (1991)

Un exemple de spectroscopie multi-seuils : les molécules

Intensité relative

Q3 (6) Q3(7) R3(0) Q3(5) Q3(4) Q3(3) Q3(2) Q3(1)

P.A. Schulz et al., J. Chem. Phys. 77, 1153 (1982) C. Delsart, F. Goldfarb and C. Blondel, Phys. Rev. Lett. 89, 183002 (2002) OH A(OH) = 14 740,982(7) cm -1 SH A(SH) = 18 669,543(12) cm -1 J. Chem. Phys. 122, 014308 (2005) J. Mol. Spec. 239,11 (2006)

Une limitation des mesures : la connaissance du champ électrique

e 3 / 2 Nombre d’anneaux 

F

Imprécision sur la distance entre les plaques Epaisseur des plaques : inhomogénéités de l’ordre du % entre les plaques Environnement : “carcasse” à un potentiel différent Zone d’interaction 11284,367

La solution actuelle

Blondel et al., Eur. Phys. J. D33, 335 (2005) 11284,365 11284,363 e e 

e A

( e ) 

e A

 2 3 

F

3 2

F



F F

e 

e A



K

e 11284,361 11284,359 11284,357 11284,355 11284,353 Exemple du Si

énergie cinétique moyenne (cm -1 ) Une autre solution :

Drag et al., Opt. Comm. 275,190 (2007) Microscopie de photodétachement à 2 couleurs (vernier) - permet de déterminer à la fois e et F, mais avec une moins bonne précision sur e - temps de calculs beaucoup plus longs (facteur 10)

Développements de la microscopie de photodétachement

Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ?

Réaliser des développements expérimentaux

Source d ’ ions négatifs Laser continu  Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées »)

Effectuer des mesures

Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures

Répondre à des problématiques

Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes

Expériences en cours : que voir avec le microscope ?

Mise en évidence d ’ effets de rediffusion par le cœur ?

Microscopie de photodétachement impulsionnelle

Construction du déphasage

Que devient l’interférogramme dans un champ électrique non uniforme ?

z 0 a Champ non uniforme

La différence de phase est robuste car elle se construit dans une zone de l’espace très réduite.

Extremum de différence de phase = phase accumulée le long de l’ orbite fermée (J. Delos)

Il s’agit de la trajectoire qui ramène l’électron à l’origine

L’orbite fermée de l’électron se propageant en champ électrique uniforme, a une longueur égale à 2 fois la hauteur de remontée (paramètre a) L’extremum de différence de phase se déduit du temps de parcours de l’orbite fermée :

T

 2

mV qF

 2 2

qF m

e  

W

e 

T

D 0  D

W

  4 3  2

q m

e 3

F

/ 2 Tant que le champ reste à peu près uniforme dans la zone de l’orbite fermée, l’extrémum de la différence de phase reste sensiblement le même.



Microscopie de photodétachement en champ magnétique : position du problème

Mouvement des électrons modifiés : blindage de l’expérience avec du µ-métal

F

0 -0.1

-0.2

-0.3

-0.4

-0.5

-0.6

-0.7

-1 -0.5

0 0.5

1 1.5

-2 Rayon (mm)

Problème des directions :

 0 2

F B

0 -0.1

-0.2

-0.3

-0.4

-0.5

-0.6

-0.7

0.4

0.3

0.2

0.1

0 -0.1

-0.2

-0.3

-0.5

0.5

0 Rayon (mm) F parallèle à B; F perpendiculaire à B; F et B quelconque

Problème du module :

Temps caractéristique :

T k

 2 

k



cycl

.

où 

cycl

.

 2 

L



qB m

D T

F

a

Champ magnétique transverse (champ faible)

z



B

Pas de calcul exact dans le cas général

W cl

  

P

.

d

chemin 

r

 

a e iW cl

/    chemin 

p

 .

d r

-

e

 chemin 

A

   .

d r

Phase géométrique Phase magnétique

z 0

 ( D )  -

e

  

A

(

r

 ).

d r

  -

e

  

S B

.



d S

La variation de la phase d’interférence à l’ordre 1 est (la courbure des trajectoires variant aussi à l’ordre 1 en B) : Détecteur  ( D )  -

e



BS B

 0 AN :

B

 0,05 µT  ( D )  2 anneaux

Le déplacement des franges est extrêmement sensible

Champ magnétique transverse : expériences

Bobines en configuration de Helmholtz

e = 83.5(2) m eV,

F

=291 V/m B ~ 0 µT 17,7(1) rad détecteur jet d’ion négatifs ~ 2 m B = 1,1 µT 18,1(1) rad B = 1,3 µT 17,9(1) rad laser 42 cm 23 cm Le nombre d’anneaux est le même L’enveloppe de la figure d’interférence se déplace sous l’effet de la force de Lorentz

donc les franges se déplacent aussi !!

 

r

enveloppe   

r

franges W. Chaibi et al., Eur. Lett. 82, 20005 (2008)

Champ magnétique transverse : était-ce évident ?

Point de vue théorique : était-ce démontré ? Erreur signalée sans démonstration T.H. Boyer, Am. J. Phys. 40, 56 (1972) R.G. Chambers, Phys. Rev. Lett. 5, 3 (1960) Quelques calculs dans des cas particuliers (bande de champ) T.H. Boyer, Phys. Rev. D 8, 1679 (1973) D.H. Kobe, Ann. Phys. 123, 381 (1979) Feynman, Lectures on Physics, Tome 2

Point de vue expérimental :

déphasage et déplacement par un gradiant de champ électrique F. Shimizu, K. Shimizu and H. Takuma, Jpn. J. Appl. Phys. 31, L436 (1992)

Microscopie de photodétachement en champ magnétique : B//F

Résolution exacte quantique (fonction de Green) Kramer, Bracher, Kleber, Europhys. Lett. 56, 471 (2001) détecteur  13 cm La phase est invariante par rapport au cas d’un champ magnétique nul solénoïde jet d’ion négatifs 2 m laser F ~ 291 V/m = 596.89122 nm W. Chaibi et al., Eur. Phys. J. D 58, 2973(2010) B = 1.9 µT B = 27.8 µT B = 56.1 µT B = 82 µT 42 cm B = 110.4 µT 23 cm B = 137.5 µT

Champ magnétique : conclusion

Robustesse des interférogrammes vis à vis du champ magnétique 16752.990

16752.985

16752.980

16752.975

16752.970

16752.965

16752.960

16752.955

0.42 0.44 0.46 0.48 0.50 0.52 0.54 0.56 0.58 0.60 0.62 0.64 0.66

Em(cm-1)

Sans B ou Bperp.

Lambda cte, différents B// B//(50,7 mA) F=255V/m B//(50,2 mA) F=291V/m B//(74.7 ou 0 mA) F=291V/m Les mesures d’affinités électroniques sont indépendantes du champ magnétique

Développements de la microscopie de photodétachement

Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ?

Réaliser des développements expérimentaux

Source d ’ ions négatifs Laser continu  Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées »)

Effectuer des mesures

Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures

Répondre à des problématiques

Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes

Expériences en cours : que voir avec le microscope ?

Mise en évidence d ’ effets de rediffusion par le cœur ?

Microscopie de photodétachement impulsionnelle

Atome excité Atome

Que voir avec le microscope ?

Peut-on observer un déphasage qui dépend d’une propriété de l’atome ?

h n a e

F h

n Ion négatif K + h n (Ti:Sa,triplé)  K(n~30) + e Photodétachement d’état excité ?

Phosphore : changement de terme spectral Modèle électron libre?

Rediffusion par le cœur ?

Collisions à basse énergie : e- / Rydberg (n ~ 30) Photodétachement avec un laser impulsionnel, qui permet d’atteindre plus facilement les courtes longueurs d’onde?

Microscopie de photodétachement en régime impulsionnel : Expériences avec l’iode

Pourquoi l’iode ?

Décharge à cathode chaude : jet d’ion d’iode très efficace (1 nA) Section efficace de détachement importante Seuil de détachement accessible au système laser (Ti:Sa doublé : 405 nm) 2 P 3/2 F 2 = 4 D E ~ 0,14 cm-1 F 2 = 3 F 2 = 2 F 2 = 1 3,05915 3,05910 3,05905 3,05900 e A( 127 I) = 24 672,87 (3) cm -1 = 3,059045 (4) eV 1980 1985 1990 2005 Année 2010 Interpolation peu précise +

Incertitudes liées à l’excitation impulsionnelle :

- décalage de l entre les deux lasers - glissement en fréquence - durée finie de l’impulsion R.J. Pelaez, J. Phys. B 42, 125001 (2009)

Conclusion

La microscopie de photodétachement permet une mesure interférométrique de l’énergie du photo-électron.

Cette méthode est la plus précise pour la détermination d’affinité électronique.

La meilleure précision obtenue, pour le soufre, est de 0,6 µeV soit 5 mk.

A l’ordre 1, la présence d’un champ magnétique longitudinal, même de l’ordre du champ terrestre, ne change pas le déphasage; le déphasage produit par le champ magnétique transverse est compensé par la force de Lorentz : l’interférogramme est inchangé.

Les mesures d’affinités électroniques sont robustes vis-à-vis de la perturbation par le champ magnétique.

Les photo-électrons peuvent être produits par une excitation pulsée (régime nanoseconde). Cette technique a permis une nouvelle détermination de l’affinité électronique de l’iode. Elle ouvre la voie au photodétachement d’états excités.

Perspectives

Microscopie de photodétachement en onde p onde s onde p C. Bracher et al., Phys. Rev. A 67,43601 (2003) Photodétachement complet de H Injection de neutres pour ITER (CEA + Artemis) Photodétachement en champ B Niveau de Landau E n = (n+1/2) h n L (divergence de s ) C. Greene, Phys. Rev. A 36, 4236 (1987)